Analysis of charge transport mechanism of high-performance Dibenzothiopheno[6,5-b:6’,5’-f]thieno[3,2-b]thiophene (DBTTT) single crystal field-effect transistors

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

This study presents the electrical characteristics and intrinsic properties of DBTTT single crystals. Mobility of DBTTT single crystal FETs as higher as 35.69 cm2/V•s at room temperature was calculated. Through X-ray diffraction (XRD) analysis and cross polarized microscopy we confirmed well-grown DBTTT single crystals along (001) axis. We found two types of DBTTT single crystals, which are platelet shape (α-phase) and micro-ribbon shape (β-phase). They exhibited different electrical characteristics, α-phase of DBTTT SC-FETs showed better electrical characteristics such as mobility compared to β-phase of SC-FETs. Therefore, we used α-phase of DBTTT SC-FETs to investigate charge transport mechanism. By measuring electrical characteristics along with channel directions, we confirmed that DBTTT SC-FETs exhibited isotropic mobility maintaining high mobility. As we measured electrical properties in low-temperature region, we observed thermally activated transport and band-like transport in different temperature regions. Firstly, thermally activated transport was observed in the range from 300 K to 205 K, and then band-like transport was observed below 205 K. Especially, rapid mobility drop was found in initial temperature region (300 K< T <280 K). After calculating trap density of states (trap DOS) in initial range, we confirmed that high activation energy can lead to mobility decrease. Trap DOS of DBTTT single crystal has similar values with other kinds of organic single crystals such as rubrene, DB-TTF, and pentacene, which proved DBTTT single crystal has comparable quality. Furthermore, we measured terahertz raman spectroscopy which allows us to know change of lattice structure and phase polymorphs by comparing intensity and raman shift. Comparing raman peaks between 300 K and 200 K, we observed the polymorphs showing shifted raman peaks and we concluded that polymorphs make the transition of charge transport mechanism in DBTTT single crystal.

국문 초록 (Abstract)

본 연구는 DBTTT 유기 단결정 전계효과 트랜지스터의 전하이동 메커니즘 분석에 대한 내용이다. DBTTT 단결정을 이용하여 전계효과 트랜지스터를 제작하였을 때, 전기이동도 는 상온에서 측정하였을 때 35.69 cm2/Vs 만큼 높은 값을 얻을 수 있었다. XRD 분석과 교차 편광 현미경을 통해서 DBTTT 단결정이 (001) 방향으로 성장했다는 것을 확인할 수 있었다. DBTTT 단결정 전계효과 트랜짓터에서 채널 방향에 따라서 전기이동도를 확인함으로써 DBTTT 단결정 전계효과 트랜지스터가 등방성 전기이동도 특성을 가지는 것을 확인하였다. 또한, DBTTT 전계효과 트랜지스터의 전지적 특성을 저온에서 측정함으로써 thermally activated 전하이동 특성 (300 K < T < 205 K)과 band-like 전하이동 특성 (T < 205 K) 을 보이는 것을 확인하였다. 특히 초기 온도 범위 (300 K < T < 280 K)에서는 급격하게 전기이동도가 감소하는 것이 확인되었다. Trap density of states (trap DOS)의 값을 확인하여 DBTTT 전계효과 트랜지스터의 값이 rubrene, pentacene과 같은 좋은 특성을 보이는 다른 종류의 유기 단결정 전계효과 트랜지스터의 trap DOS 값과 비슷한 값을 보이는 것을 확인하였다. Trap DOS를 계산하는 과정에서 활성화 에너지를 계산하였고, 초기 온도 범위에서의 급격한 전기이동도 의 감소가 높은 활성화 에너지에 의한 결과라고 추측할 수 있었다. 테라헤르츠 라만 분광법을 이용하여 200 cm-1 이하에서의 라만 분광 결과를 저온에서 측정하여 비교하였다. 대표적으로 300 K와 200 K에서의 라만 분광 결과를 확인하여, peak의 이동을 확인하였고, 온도가 낮아짐에 따라서 DBTTT 단결정에서 polymorph가 일어나는 것을 확인하였다. 결과적으로 polymorph의 변화가 DBTTT 단결정 전계효과 트랜지스터에서의 전하 이동 메커니즘의 변화에 영향을 미쳤다고 확인할 수 있었다. 우리는 위 연구가 저분자 반도체 물질의 본질적인 특성 연구와 좋은 특성을 가지는 새로운 유기 반도체 물질의 설계에 기여 할 수 있을 것이라고 기대한다.

목차 (Table of Contents)

• List of Figures ⅲ
• Abstract ⅸ
• 1. Introduction 1
• 2. Background 5
• 2.1 Organic Semiconductors 5
• 2.2 Growth of Organic Single Crystals 8
• 2.3 Organic Single Crystals Field-Effect Transistors 10
• 2.4 Contact Resistance in Organic Transistors 15
• 2.5 Charge Transport Mechanism 29
• 3. Experimental Section 34
• 3.1 Synthesis of DBTTT 34
• 3.2 Sample Preparation 36
• 3.3 Physical Vapor Transport Method 38
• 3.4 Sample Fabrication 40
• 3.5 Device Characterization 41
• 4. Electrical Characteristics and Contact Resistance 42
• 4.1 Transfer and Output Curves for α- and β-phase 42
• 4.2 Linear and Saturation Mobility 46
• 4.3 Contact Resistance with Temperature 48
• 5. Mobility Anisotropy 53
• 6. Low Temperature Measurement 61
• 6.1 Transfer Curves at Low Temperature 61
• 6.2 Investigation of Charge Transport Mechanism 65
• 6.3 Trap Density of States 71
• 7. Terahertz Raman Spectroscopy 78
• 8. Conclusion and Further Works 83
• 9. Reference 85
• 국문 초록 97