Modeling and characterization of thermoplasmonic effects through development of imaging and tip-based measurement|RISS 상세보기

국문 초록 (Abstract)

플라스모닉스는 물리학, 생물학 및 화학 분야를 아우르는 다양한 응용 연구를 위한 기반 기술로서 광자와 자유 전자 간의 상호작용을 통해 금속 표면 근처에서 생성되는 강력한 전자기장을 활용한다. 이 전자기장을 금속 표면 주변에 집중시키기 위해서는 빛 흡수 메커니즘을 이해하는 것이 중요하다. 빛 흡수는 입사광의 에너지를 자유전자로 전달하여, 표면 전자기장을 형성함과 동시에 불가피하게 금속 내에서 열 에너지를 생성하는 것을 포함한다. 흥미롭게도, 플라스모닉스 내에서 열 효과는 많은 연구자들에 의해 과소평가되거나 무시되어왔다. 2010년 초반 이후, 플라스모닉 나노 구조 상에서 발생하는 열을 시각화하고 체계적으로 제어하기 위한 연구들이 진행되어 왔다. 그러나 온도에 의해 발생하는 플라스모닉스 비선형성을 둘러싼 복잡성이 남아 있으며, 적절한 측정 방법의 부재로 인해 빛 흡수와 근접장 강화를 동시에 정량화하는 것은 해결해야 할 문제로 남아 있다. 따라서 본 논문은 플라스모닉스의 중요한 측면인 빛 흡수와 근거리장 강화의 미묘한 상호 작용을 조사하기 위해 개발된 열-플라스모닉 시스템을 통해 이 문제들을 해결한다.
제2장에서는 플라스모닉스에서 발생하는 열의 영향을 정량화하는 방법을 소개한다. 온도 의존 드루드 로렌츠 모델 (Temperature-dependent Drude-Lorentz model)을 활용하고 회귀 광열 분석 방법을 도입하였다. 이를 활용하여 와이어 그리드 편광기 (Wire-grid polarizer)에서의 광열 효과를 조사하였다. 일반적인 상식과는 달리, 본 연구 결과는 와이어 그리드의 채움 계수가 커져, 얇은 필름에 가까워질 때 TM 편광에서 빛 흡수가 더 효과적으로 일어나고 열 생성이 증가함을 밝혀냈다. 또한 편광과 무관하며 구조적 특성에만 의존하는 열 소산 시간을 분석하였다. 더불어, 플라스모닉 이합체 기반 형광 상관 분석 실험에서 발열에 의한 대류가 생체 분자의 움직임에 어떠한 영향을 미치는지 평가하기 위해 광열 및 유체 계산을 수행하였다. 해당 결과로 실험 조건 하에서 온도 상승 및 대류 유속이 생체 분자 및 형광 입자의 움직임을 분석할 때 무시될 수 있음을 밝혀내었다. 마지막으로, 형광 방출체의 방사 및 비방사 감쇄와 금속 나노 홀 간의 거리에 대한 상관 관계를 계산 및 형광 수명 영상법을 통해 조사하였다.
제3장에서는 각도 분해 기반 근접장 주사 광학 현미경을 활용하여 빛 흡수와 근접장 강화를 동시에 측정하는 혁신적인 접근법을 제안한다. 근접장 주사 광학 현미경 팁의 축 이동은 열팽창 (즉, 빛 흡수)을 반영하며, 광전 증폭관 신호는 근접장 주사 광학 현미경 팁 끝의 어퍼쳐 (Aperture)와 커플링 (Coupling) 된 근접장 만을 획득한다. 이러한 결과는 온도 의존 광학 특성을 기반으로 한 회귀 광열 분석을 통해 검증되었다. 본 연구 결과는 금 박막이 비선형 광열 효과로 인해 근접장이 항상 서브선형 (Sub-linear)을 보이고, 빛 흡수는 공명조건에 따라 슈퍼선형 (Superlinear)과 서브선형 모두 보이는 것을 실험적으로 규명하였고, 이는 플라스몬의 조화 감쇠 진동 모델과 회귀 광열 분석을 통해 검증되었다. 본 기술은 삼차원 나노 디스크 배열의 각기 다른 6 곳에서 빛 흡수와 근접장 강화를 동시에 측정함으로써 정확도와 감도가 실험적으로 검증되었다.
제4장에서는 2차원 위상 격자를 활용한 4파 층밀림 간섭계 (Quadri-wave lateral shearing interferometry)와 플라스모닉 나노 구조 상에 발열을 제어하기 위한 여기광이 결합된 열-플라스모닉 자극 및 이미징시스템을 소개한다. 광경로 차이에서 온도를 추출하기 위한 수학적 기술 및 방법론을 설명하면서 해당 기술의 한계를 다루고 해결책을 제안하였다. 열-플라스모닉 자극 및 이미징 시스템을 활용하여 금 나노 격자, 나노 막대, 박막 등 다양한 나노 구조의 광열 응답을 조사하였다. 더불어 호열균의 열 감지 메커니즘을 탐구할 수 있는 편광 감지형 플라스모닉 발열체를 설계하고, 이를 영상화 하였다. 이는 마이크로 스케일에서 열 분포를 자유롭게 조절할 수 있도록 하므로, 여러 생체 시료들의 광열 반응을 획득하는데 효과적일 것으로 기대된다.

번역하기

플라스모닉스는 물리학, 생물학 및 화학 분야를 아우르는 다양한 응용 연구를 위한 기반 기술로서 광자와 자유 전자 간의 상호작용을 통해 금속 표면 근처에서 생성되는 강력한 전자기장을 ...

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Plasmonics represents a fundamental technology with multifaceted applications spanning the domains of physics, biology, and chemistry. It leverages the strong electromagnetic fields generated proximate to metal surfaces through the interaction between incident photons and free electrons. To achieve the concentration of this electromagnetic field near the metal surface, it is imperative to consider the process of light absorption. Light absorption involves the conversion of incident light energy into free electrons, inevitably leading to the generation of thermal energy within the metal. Intriguingly, the thermal effects within plasmonics have often been underappreciated or marginalized by numerous researchers.
Since the early 2010s, concerted efforts have been made to visualize and systematically control heat generation within plasmonic nanostructures. However, the complexities surrounding temperature-driven plasmonic nonlinearity persist, and the absence of a suitable measurement methodology has made it challenging to concurrently quantify both light absorption and near-field enhancement. This dissertation addresses these challenges through the development of a thermoplasmonic system tailored to scrutinize the nuanced interplay of light absorption and near-field enhancement—two pivotal facets of plasmonics.
In Chapter 2, we introduce methods for quantifying the impact of heat generation in plasmonics. We employ the temperature-dependent Drude Lorentz model and apply an iterative optothermal analysis method to investigate the photothermal effect in various plasmonic nanostructures. In terms of a wire-grid polarizer, contrary to conventional wisdom, our findings indicate that light absorption is more efficient in TM polarization, especially when the wire grid is close to the thin film, resulting in increased heat generation. We also analyze heat dissipation times, demonstrating their independence from polarization and dependence solely on structural properties. Furthermore, we conduct a computational analysis to assess how heat-induced convection affects the behavior of biomolecules in a plasmonic dimer-based fluorescence correlation assay, showing that under the experimental conditions, the temperature rise and convection flow rate can be neglected when analyzing biomolecule behavior. Lastly, we explore the correlation between radiative and non-radiative decay of fluorescent emitters and the distance between metal nanoholes.
In Chapter 3, we present an innovative approach that enables the simultaneous measurement of light absorption and near-field enhancement using angle-resolved near-field scanning optical microscopy. The axial shift of the NSOM tip reflects thermal expansion (i.e., light absorption), while the PMT signal measures near-field enhancement in conjunction with the NSOM tip. These results are analyzed through iterative opto-thermal analysis based on temperature-dependent optical properties. Our findings reveal that gold thin films exhibit sub-linear nonlinearity in near-field enhancement due to nonlinear opto-thermal effects. Light absorption displays both sub-linear and super-linear behavior under on/off-resonance conditions at varying thicknesses. These observations align well with predictions based on a simple harmonic oscillation model, where changes in damping parameters affect light absorption and field enhancement differently. The accuracy and sensitivity of our method are experimentally validated by measuring the opto-thermal response of three-dimensional nanostructure arrays.
In Chapter 4, we implement a thermoplasmonic excitation and imaging system that combines quadri-wave lateral shearing interferometry with an additional heat path, utilizing a 2-dimensional phase grating. We describe the mathematical techniques and the methodology for extracting temperature from optical path differences while addressing the technology's limitations and proposing solutions. We investigate the thermal response of various nanostructures, such as gratings, nanorods, and films, using the thermoplasmonic excitation and imaging system. Additionally, we design a polarization-sensitive plasmonic heater that can unveil the thermal sensing mechanisms of thermophilic bacteria. It allows us to manipulate temperature distribution on microscale, therefore, we believe that it can be applied to investigate opto-thermal response of diverse bio-samples.

번역하기

목차 (Table of Contents)

List of figures ....................................................................... iv
List of tables ................x
List of abbreviations ........................................................xi
Abstract xiii
1. Introduction................................................................................................................1

List of figures ....................................................................... iv
List of tables ................x
List of abbreviations ........................................................xi
Abstract xiii
1. Introduction................................................................................................................1
1.1 Far-field and near-field characteristics................................................................3
1.2 Surface plasmon and plasmonic heating.............................................................5
1.2.1 Drude-Lorentz model and dispersion relation..........................................5
1.2.2 Propagating surface plasmon and localized surface plasmon.................10
1.2.3 Plasmonic heating and wave-coupled heat transfer equation.................13
2. Modeling thermal effects on plasmonic system .. 14
2.1 Introduction......................................................................................................14
2.2 Methods and materials......................................................................................16
2.2.1 Temperature-dependent Drude-Lorentz model......................................16
2.2.2 Standard opto-thermal simulation..........................................................19
2.2.3 Iterative opto-thermal analysis..............................................................21
2.2.4 Microscale heat transfer.........................................................................22
2.3 Results and discussions.....................................................................................23
2.3.1 Thermal extinction of a wire-grid polarizer............................................23
2.3.1.1 Methods and metrics...................................................................26
2.3.1.2 Far-field optical properties of a wire-grid polarizer.....................29
2.3.1.3 Microscale heat transfer of a wire-grid polarizer.........................31
2.3.1.4 Thermal extinction of a wire-grid polarizer.................................37
2.3.1.5 Non-equilibrium dynamics.........................................................39
2.3.1.6 Near-field of a wire-grid polarizer...............................................41
2.3.2 Opto-thermal response of plasmonic dimer arrays.................................43
2.3.2.1 Near-field characteristics of plasmonic dimer arrays..................44
2.3.2.2 Temperature increment and convection flow...................................
of plasmonic dimer arrays..........................................................45
2.3.3 Energy transfer a fluorescence to metallic nanohole..............................47
2.3.3.1 Quantum yield and decay rate of a fluorescence.........................48
2.3.3.2 Near-field enhancement of metallic nanohole.............................50
ii
2.3.3.3 Fluorescence lifetime measurement and truncated angle effect.52
2.4 Summary...........................................................................................................54
3. Simultaneous measurement of light absorption and near-field enhancement ... 55
3.1 Introduction......................................................................................................55
3.2 Methods and materials......................................................................................58
3.2.1 Near-field scanning optical microscopy.................................................58
3.2.2 Angular calibration................................................................................61
3.2.3 Temperature acquisition from axial shift................................................62
3.2.4 Fabrication of nanodisk arrays...............................................................64
3.3 Results and discussions.....................................................................................65
3.3.1 Momentum mismatch between light absorption.........................................
and near-field enhancement....................................................................65
3.3.2 Different trends in light absorption and near-field enhancement............71
3.3.3 Definition of resonance conditions........................................................73
3.3.4 Temperature-driven plasmonic nonlinearity in light absorption.................
and near-field enhancement....................................................................75
3.3.5 Simultaneous measurements of light absorption and near-field..................
enhancement at several locations on nanostructures...............................78
3.4 Summary...........................................................................................................82
4. Thermoplasmonic excitation and imaging system.................................................84
4.1 Introduction......................................................................................................84
4.2 Methods and materials......................................................................................88
4.2.1 Quadri-wave lateral shearing interferometry.........................................88
4.2.2 Modified Hartmann grating...................................................................92
4.2.3 Phase-retrieval algorithm.......................................................................93
4.2.4 Temperature acquisition from optical path difference............................96
4.2.5 Optical set-up.......................................................................................101
4.3 Results and discussions...................................................................................103
4.3.1 Drawbacks and solutions...........................................................................
of quadri-wave lateral shearing interferometry ....................................103
4.3.2 U-87MG cell imaging..........................................................................107
4.3.3 Temperature imaging of various nanostructures..................................109
4.3.4 Polarization-sensitive plasmonic heater...............................................111
4.4 Summary.........................................................................................................114
iii
5.Conclusion and outlook...........................................................................................115
5.1 Conclusion......................................................................................................115
5.2 Outlook...........................................................................................................116
List of references . 117
Publication list 130
국문요약 133

참고문헌 (Reference)

1. Optics 5th ed, E. Hecht, Pearson Education, Inc., Boston, , 2017

2. Plasmonic photocatalysis, Y. L. Chen, X. M. Zhang, R. S. Liu and, D. P. Tsai, 76, 046401, , 2013

3. Plasmon-assisted optofluidics,, G. Baffou, R. Quidant, J. S. Donner, D. McCloskey and, 5, 5457-5462, , 2011

4. Optical antennas and plasmonics, Q. H. Park, 50, 407-423, , 2009

5. Plasmonic colour laser printing, X. Zhu, C. Vannahme, E. Højlund-Nielsen, N. A. Mortensen and, A. Kristensen, 11, 325-329, , 2016

6. Principles of nano-optics 2nd ed, B. Hecht, L. Novotny and, Cambridge University Press, Cambridge, , 2012

7. Tunable and free-form planar optics, G. Tessier and, R. Quidant, P. Berto, J. Osmond, C. F. Liu, A. Afridi, B. Molero Agudo, M. Montagut Marques, L. Philippet, 13, 649-656, , 2019

8. Sensing with periodic nanohole arrays, M. Meunier, A. P. Blanchard-Dionne and, 9, 891-940, , 2017

9. Optical constants of the noble metals,, P. B. Johnson and, R. W. Christy, 6, 4370-4379, , 1972

10. The finite element method in engineering, S. S. Rao, 6th edElsevier, Cambridge, MA, , 2017