Design and Fabrication of Functional Devices Based on the Analysis and Understanding of Polymer Dynamics = 폴리머 다이나믹스의 해석과 이해를 바탕으로 한 기능성 소자 설계 및 제작

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The macroscopic properties of polymeric materials are governed by the structural dynamics of microscopic networks. However, linking molecular behavior to material performance remains challenging due to disparities in temporal and spatial scales. This dissertation integrates molecular dynamics simulations with experimental validation to interpret network behavior across static, dynamic, and heterogeneous interface systems, proposing universal principles for material design.
Realizing functional materials requires multifaceted network control. First, in static systems where stability is essential, this study identifies that structural heterogeneity within the crosslinked network determines macroscopic mechanical reliability, establishing the microscopic failure mechanisms governing durability. Second, in dynamic systems incorporating reversible bonds, the principles of stimuli-induced molecular rearrangement are elucidated. These microscopic changes are shown to enable macroscopic property modulation and active tunability. Finally, in interface systems involving heterogeneous materials, instability mechanisms are analyzed via multiscale approaches, and design strategies are established to maximize adhesion through the control of intermolecular interactions.
Consequently, this research establishes a unified framework encompassing mechanical reliability, structural tunability, and interfacial stability. This demonstrates that distinct systems are unified by the principle of microscopic network control, offering critical guidelines for designing high-performance composite materials.

국문 초록 (Abstract)

고분자 소재가 발현하는 거시적 물성과 기능성은 본질적으로 미시적 네트워크의 구조적 동역학에 의해 결정된다. 그러나 분자 수준의 거동이 실제 재료의 성능으로 발현되는 과정은 시간적, 공간적 규모의 차이로 인해 명확히 규명하기 어렵다. 본 학위 논문은 분자동역학 전산모사와 정밀한 실험적 검증을 상호보완적으로 통합하여, 고분자 네트워크의 거동을 정적, 동적, 이종 계면의 세 가지 층위에서 체계적으로 해석하고, 이를 기반으로 차세대 기능성 소재를 설계하기 위한 보편적 원리를 제시한다.
기능성 소재의 구현은 재료 내부의 결합 특성에서부터 외부와의 상호작용에 이르는 다각적인 네트워크 제어를 필요로 한다. 우선, 구조적 안정성이 필수적인 정적 시스템에서는 가교 네트워크 내의 구조적 불균일성이 거시적 기계적 신뢰성을 결정하는 핵심 요인임을 규명하였다. 이를 통해 내구성을 결정짓는 미시적 파괴 기작을 정립하고 구조적 안정성을 확보하기 위한 이론적 토대를 마련하였다. 이어 가역적 결합을 도입한 동적 시스템에서는 외부 자극에 의한 분자 재배열 원리를 밝혀냈다. 이러한 미시적 변화가 거시적인 물성 조절과 능동적 가변성으로 직결됨을 입증하여, 소재가 환경에 적응하는 지능형 시스템으로 발전할 수 있는 가능성을 제시하였다. 마지막으로 이종 재료가 접하는 계면 시스템에서는 불안정성 기작을 다중 스케일로 해석하고, 분자 간 상호작용 제어를 통해 계면 결합력을 극대화하는 통합 설계 전략을 확립하였다.
결과적으로 본 연구는 기계적 신뢰성, 구조적 가변성, 계면 안정성을 아우르는 통합적 프레임워크를 확립하였다. 이는 서로 다른 특성을 가진 시스템들이 미시적 네트워크 제어라는 하나의 원리로 관통됨을 보여주며, 향후 첨단 분야에 적용 가능한 고기능성 복합재료를 설계하는 데 있어 핵심적인 지침을 제공한다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract ii
• Table of Contents iii
• List of Tables vi
• List of Figures vii
• Chapter 1. Introduction 1
• Chapter 2. Structural Heterogeneity and Mechanical Response of Static Crosslinked Polymer Networks 3
• 2.1 Research Background 3
• 2.2 Structural Heterogeneity in Crosslinked Polymer Networks 5
• 2.3 Coarse Grained MD Modeling 7
• 2.3.1 All-Atom Modeling and Property Extraction 8
• 2.3.2 Bead Mapping Strategy 11
• 2.3.3 Interaction Potentials 12
• 2.3.4 Optimization of CG Potentials 14
• 2.3.5 Validation of Optimized CGMD Model 18
• 2.3.6 Comparison with Previous CG Models 20
• 2.4 Construction of Heterogeneous Crosslinking Models 21
• 2.5 Mechanical Degradation Mechanisms of Heterogeneous Networks 24
• 2.5.1 Stress–Strain Behavior 25
• 2.5.2 Local Shear-Strain Visualization and Deformation Localization 27
• 2.5.3 Morphological Evolution During Tension 28
• 2.5.4 Molecular Mobility, Load Transfer, and Fracture Correlation 31
• 2.6 Experimental Validation of Failure Mechanism 33
• 2.7 Chapter Summary and Conclusion 35
• Chapter 3. Structural Reconfiguration and Stimuli-Responsive Behavior of Dynamic Covalent Crosslinked Polymer Networks 37
• 3.1 Research Background 37
• 3.2 Conventional Liquid Crystal Elastomers (LCEs) 39
• 3.3 Material Design for Dynamic Crosslinking in LCEs 42
• 3.4 Laser-Induced Dynamic Crosslinking (LIDC) of LCEs 44
• 3.5 AAMD Analysis of Dynamic Network Reconfiguration 47
• 3.5.1 Construction of an Aligned Polydomain LCEs AAMD Model 48
• 3.5.2 Dynamic Bond Exchange 50
• 3.5.3 Phase Transition Behavior of the AAMD LCEs Model 51
• 3.5.4 Effect of Dynamic Bond Exchange on Phase Reversibility 53
• 3.6 Rewritable Optical Information Storage and Wearable Security Applications 58
• 3.7 Future Works: Spatially Resolved Mechanical Anisotropy and Multi-Functional Patterning 60
• 3.8 Chapter Summary and Conclusion 62
• Chapter 4. Interfacial Stability and Multiscale Integration of Heterogeneous Polymer Network Systems 64
• 4.1 Research Background 64
• 4.2 Laser-Induced Phase Separation of PEDOT:PSS (LIPS) 66
• 4.3 Process Design for Enhanced Adhesion in LIPS 68
• 4.3.1 Modeling of Interfacial Heat Transfer in LIPS 69
• 4.3.2 Analysis of Interfacial Thermal Energy Distribution 72
• 4.3.3 AAMD Modeling of Interfacial Polymer Network Interlocking 75
• 4.3.4 Effect of Thermal Energy on Polymer Network Interlocking 76
• 4.3.5 Comparative Analysis of Thermoplastic and Thermoset Interfaces 79
• 4.3.6 Experimental Validation of Substrate-Dependent Patterning Behavior 83
• 4.4 Laser-Induced Phase Separation and Adhesion (LIPSA) 84
• 4.5 Wet-State Stability and Interfacial Robustness of LIPSA Structures 86
• 4.6 Mechanical and Electrical Reliability LIPSA Structures 88
• 4.7 Molecular Mechanisms of Water Resistance in LIPSA Structures 90
• 4.8 In-vivo Demonstration of LIPSA-Fabricated Microelectrodes 92
• 4.9 Reusability of LIPSA-Fabricated Electrodes Array 95
• 4.10 Future Work: Development of Selective Freestanding Bioelectrode 98
• 4.11 Chapter Summary and Conclusion 100
• Chapter 5. Conclusion 102
• Bibliography 104
• 감사의 글 107
• 국문 초록 109