Band-selective modulation of optical beams using Fano-resonant metasurface

문상은 서울대학교 대학원 2020 국내박사

Fano resonance is a special resonant nature in optics and photonics as well as atomic systems, which originates from destructive interference between continuum and discrete states. Resonance is a basic phenomenon that becomes a cornerstone for designing complex optical devices. Among them, Fano resonance has been actively studied due to its unique spectral characteristics. In particular, the development of metasurfaces has made it possible to excite and control the Fano resonance through an array of artificial nanostructures in subwavelength scale. The high quality factor of the Fano resonance is a key element for modulating light in the specific bandwidth. However, the research of the Fano-resonant metasurfaces has been limited to adjusting constraining factors such as absolute value of the quality factor, resonant frequency, and depth of resonance peak or dip. In addition, the amplitude characteristic of Fano-resonant metasurfaces has been applied in limited applications including optical sensors and modulators. This dissertation investigates optical modulation method of the Fano resonance via metasurfaces and their application to optical elements. Polarization, amplitude, and phase of optical beams will be addressed as subjects of modulation using Fano-resonant metasurfaces to extend the scope of researches related to the existing Fano-resonant metasurface. A band-selective application based on the amplitude and phase of the Fano resonance will be proposed. First, the polarization dependency of electromagnetically induced transparency effect, which can be regarded as an example of the Fano resonance, will be discussed. The change of optical properties depending on the polarization of the incident light causes a decrease in efficiency which can be a significant issue when a consistent operation is required. By designing a symmetric metasurface, this polarization dependency can be eliminated, which increases the efficiency of band-selective based optical devices. After then, control mechanism of amplitude and phase will be dealt with for general Fano resonance phenomena in metasurfaces. An array of metallic nano-antennas in a reflective scheme excites the Fano resonance and solves the problem of what was considered a classic trade-off problem in Fano-resonant metasurfaces. A new type of amplitude-based application for switching resonant modes, Fano and dipole resonances, is also proposed via an oblique incidence without any change of geometric structures. The reflective Fano-resonant metasurface has another feature that can delay the phase by controlling the thickness of the dielectric spacer between the metallic nano-antennas and ground backplane. Based on the modeling of two coupled oscillator system, the working principle capable of phase modulation covering from 0 to 2π is discussed. Phase modulation based on the Fano resonance shows band-selective characteristics with extremely small full-width-half-maximums. Based on this Fano-resonant metasurface, a band-selective optical demultiplexer will be demonstrated which distinguishes broadband incident light by deflecting target wavelengths at different angles. I expect that this dissertation can lead to the development of optical devices based on Fano resonances beyond the existing limited applications. Furthermore, this work demonstrates the various controllability of Fano resonances, and is expected to motivate new research flows to expand Fano resonance-based applications. 파노 공진은 원자 시스템뿐만 아니라 광학이나 포토닉스 분야에서도 발견되는 독특한 공진 현상으로, 연속상태와 이산상태간의 상쇄간섭에서 기인한다. 공진이란 복잡한 광학 장치를 설계할 때 초석이 되는 근본 현상이다. 그 중에서도, 파노 공진은 독특한 스펙트럼 특성으로 인해 활발하게 연구되어 왔다. 특히 메타표면의 발전은 파장보다 작은 규모의 인공적인 나노 구조물의 배열을 통해 파노 공진을 여기하고 조절하는 것을 가능하게 했다. 파노 공진의 높은 Q인자는 특정 대역폭에서 빛을 제어하는데 주요한 요소이다. 하지만 지금까지 파노 공진형 메타표면의 연구는 Q인자의 절대값, 공진 주파수, 그리고 공진 피크나 딥의 깊이와 같은 제한적인 요소들의 조절에만 제한되어 있었다. 또한, 파노 공진형 메타표면의 진폭 특성만이 광학 센서나 변조기와 같은 응용처에 적용되었다. 본 박사학위 논문에서는 메타표면을 통해 파노 공진의 광 변조방법과 광학 소자로써의 응용에 대해 탐구한다. 기존의 연구범위를 확장하기 위해, 파노 공진형 메타표면을 이용하여 빛의 편광, 진폭, 그리고 위상이 변조의 대상으로 다루어질 것이다. 파노 공진의 진폭과 위상에 기반한 파장대역 선택적 응용처를 새롭게 제시한다. 첫째로 파노 공진의 한 예인 전자기 투과 현상의 편광 의존성에 대해 논의할 것이다. 입사하는 빛의 편광상태에 의존하는 광학적 특성변화는 효율저하를 야기하며, 이는 안정적인 동작이 요구될 때 심각한 문제가 될 수 있다. 대칭적 메타표면을 설계함으로써 이러한 편광 의존성이 제거될 수 있으며, 이는 파장대역 선택 기반 광학 장치의 효율을 향상시킨다. 다음으로 메타표면에서의 일반적인 파노 공진 현상에 대하여 진폭과 위상의 제어 방법이 다루어질 것이다. 반사형 구조의 금속 나노 안테나 배열은 파노 공진을 여기하고 또 기존의 파노 공진형 메타표면에서 고전적인 상충관계로 여겨졌던 문제를 해결한다. 기하학적 구조의 변화 없이 사 입사만을 통하여, 파노 공진과 쌍극자 공진, 두 공진 모드를 스위칭하는 새로운 형태의 진폭 기반 응용법이 제안된다. 반사형 파노 공진형 메타표면은 금속 나노 안테나와 반사판 사이의 유전체 두께를 조절하여 빛의 위상을 지연시킬 수 있는 또 하나의 독특한 성질을 갖는다. 두 결합된 공진자 시스템 모델링에 기반하여, 0부터 2π를 포함한 위상변조의 작동 원리를 분석한다. 파노 공진에 기반한 위상 변조는 극히 작은 FWHM값과 함께 파장대역 선택적 특성을 갖는다. 이러한 파노 공진형 메타표면을 기반으로, 목표한 파장을 다른 각도로 굴절시켜 광대역 입사 빛을 구별하는 파장대역 선택적 광학 디멀티플렉서가 검증될 것이다. 본 박사학위 논문은 기존의 제한된 응용처를 넘어서 파노 공진에 기반한 광학 장치의 발전을 이끌 것으로 기대된다. 나아가 이 결과는 파노 공진의 다양한 제어 가능성을 검증하였고, 이는 파노 공진에 기반한 응용처를 확장시키는 새로운 연구 흐름에 동기를 부여할 것으로 기대된다.

Control of Fano Resonance in Plasmonic and Optical Systems for Highly-Sensitive Spectral Responses : 플라즈모닉 및 광학 시스템에서의 스펙트럼 민감도 향상을 위한 파노 공명의 제어

박현희 서울대학교 대학원 2015 국내박사

The concept of Fano resonance from quantum physics has originally been applied to describe the configuration interaction in the rare gas excitation, which is one of the universal phenomena caused by the wave interference. The main feature of Fano resonance is the sharp, asymmetrically shaped spectrum, which is due to the interference between two resonant modes of different life-time. To exploit this intriguing spectral feature, a variety of Fano resonant nanostructures implementing optical analogue of quantum-mechanical Fano resonance have been proposed and studied, including clusters of plasmonic nanoparticles and metamaterial platforms. During my Ph.D study I have been trying to bring the concept of Fano resonance into the field of optical and plasmonic systems to provide some novel paths for the existing applications such as on-chip plasmonic devices and net optical spin excitation. In this dissertation, the characteristics of asymmetrically shaped spectral responses for the Fano resonant structures are investigated in the plasmonic stub-waveguide systems and optical chiral system. In the theoretical part of this dissertation, the theoretical descriptions about the Fano resonance phenomena are provided in several different formalism, such as the original quantum perturbation analysis, analogy with classical oscillators, and the simple and general coupled mode theory. Based on the coupled mode theory model, I also establish the Fano asymmetry parameter, which is the key physical parameter for the quantification of the Fano resonance phenomenon. Through the numerical and theoretical studies, we firstly propose a plasmonic sensor based on the control of the degree of Fano asymmetry, with the plasmonic metal-insulator-metal waveguide-stub junction structure. we also introduce an ultra-efficient plasmonic on-chip modulator based on the concept of plasmonic induced transparency. Excellent performance with 12dB transmission contrast at ~60% throughput is achieved due to the extremely sharp spectral profiles, which is caused by the Fano interference using a pair of plasmonic metal-insulator-metal stubs. A novel path for the conservative and nonmagnetic optical spin excitation is introduced utilizing the spin handedness-dependent anti-symmetric Fano resonances, with Hermitian material parameters. Utilizing the pure optical spin excitation density and its extreme spectral sensitivity in the suggested design, ‘optical spin switching’ is also introduced with experimentally accessible material parameters.

Single-Nanostructure Nonlinear Behavior of Plasmonic Metal Nanoparticles Studied Using Ultrafast Correlated Light and Electron Microscopy

Zhao, Tian The Pennsylvania State University ProQuest Dissert 2019 해외박사(DDOD)

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Single molecule interferometric nonlinear optical (INLO) microscopy has been employed to provide structure-specific descriptions of plasmon-mediated nonlinear optics and electron dynamics in metal nanostructures.At the start, INLO measurements were performed to study polarization-dependent and time-resolved photoluminescence (PL) properties of gold nanorods (AuNRs). AuNRs corresponding to three different length-to-diameter aspect ratios (AR) 1.86, 2.91, and 3.90 were examined using single-nanorod spectroscopy and imaging; the nanorod volume was approximately constant over the three sample types. Aspect-ratio-dependent longitudinal surface plasmon resonances (LSPRs) were observed at 2.08 ¡¾ 0.19 eV, 1.76 ¡¾ 0.12 eV, and 1.53 ¡¾ 0.15 eV for the 1.86-AR, 2.91-AR, and 3.90-AR samples, respectively. The resonant LSPR mode frequencies of the nanorods were determined from interferometrically detected TPPL signals. Dephasing times (T2) for resonant plasmon modes were extracted from the analysis of interferometric TPPL and second harmonic generation data. These results showed that the dephasing time increased from 22 ¡¾ 4 to 31 ¡¾ 9 fs as the LSPR resonance energy decreased from 1.76 to 1.53 eV, as a result of less efficient plasmon dephasing due to interband scattering for lower energy resonances. From INLO study of single AuNRs with different aspect ratios, the influence of interband effect on plasmon dephasing mechanism in gold nanoparticles was addressed.Having demonstrated the capability of interferometric nonlinear optical imaging microscopy on understanding the interband scattering effect, the influence of interfacial scattering effect on AuNRs with silica shells have been studied. The samples include cetyltrimethylammonium bromide (CTAB)-passivated nanorods, as well as ones encapsulated by five-nanometer and twenty nanometer-thick silica shells. The Q-factor results showed a trend of increasing quality factor, rising by 46% from 54¡¾8 to 79¡¾9, in going from CTAB- and 20-nm silica-coated AuNRs. The straightforward method of INLO enables the analysis of plasmon responses to environmental influences, such as analyte binding and solvent effects, as well as quantification of structure-specific plasmon coherence dynamics.Next, the influence of interparticle coupling on electron dynamics in AuNRs assemblies was studied through INLO microscopy. A specific interference is Fano resonance which results from the coupling between a broad, spectrally bright, super radiant mode and a narrower, spectrally dark, sub radiant mode. A dolmen structure, which contains a dimer formed from parallel nanorods, capped by a single orthogonal rod, provided an outstanding model for studying this type of resonant inter-particle coupling. The orientation of the capping rod, with respect to the dimer base, influences the interparticle coupling strength and plasmon coherence times. The finite difference time domain (FDTD) method provided electric-magnetic field projections for different structures. The studies revealed that when the capping rod was tilted to 30¨¬ with respect to the long axis of the dimer base, constructive interference between the capping rod and the dimer base was maximal. This inner-particle interference also can be tuned by changing the incident polarization of the excitation field. When the incident polarization was matched the longitudinal axis of the capping rod, the interference reached the maximum. Conversely, the interference was suppressed if the incident polarization was gradually changed to the axis orthogonal to the capping rod. UCLEM was carried out to examine whether Fano interference could affect electron relaxation in the coupled systems. The INLO data revealed that Fano interference dramatically influenced the electronic relaxation rate. When the incident polarization matched the longitudinal axis of the capping rod in the asymmetric dolmen, the longest coherence time was obtained, 16fs. The coherence time can decrease to 8fs when the incident polarization was misaligned with respect to the longitudinal axis of the capping rod. This behavior can be explained by the radiative suppression of the plasmon resonance when Fano interactions were optimal. These results are particularly important because they illustrate how radiative damping channels can be suppressed by Fano interference in complex nanoparticle assemblies.The other coupled structure studied in this thesis is Fano switch, an octamer structure where a large, central, hemicircular disk is surrounded by an evenly spaced circular ring of seven smaller nanodisks. A series of Fano switches with different dimensions, resulting in Fano interferences that spanned 1.82eV to 1.55eV, were used to understand nonlinear optical response in this type of coupled structure. Polarization-resolved dark-field scattering and INLO measurements at single-nanoparticle sensitivity were used to characterize the interparticle coupling affected plasmon coherence and chirality of Fano switches. Time-resolved TPPL-detected interferometric nonlinear optical autocorrelation measurements were used to quantify the polarization-dependent coherence time and understand the super-sub radiant modes coupling in different Fano switches. When the Fano interference was resonant with the fundamental, the polarization-dependent Fourier analysis shows that the coherence time increased 40%, from 16fs to 27f, which corresponds to a concomitant Fano interference strength increase. The Fano induced longer coherence time was attributed to the suppressed radiative damping channel due to the generation of the sub-radiant mode in Fano switches. Correspondingly, a longer coherence time also resulted in an enhanced chiral field in resonant Fano switches. 2x~ stronger chiral field was detected in resonant Fano switches than in off resonant samples. Power-dependent behaviors of Fano switches also resolved from TPPL spectra power studies. Based on results from spectrally resolved power studies, a third-order nonlinear behavior in the high energy side of TPPL spectra was observed in resonant Fano switches with the incident polarization at 0¡Æ. This higher photon order can be attributed to the strong local field enhancement due to the modes coupling in resonant Fano switches. Because plasmonic structures with greater plasmon mediated local electromagnetic fields, affected by plasmon coherence time, are desired by most plasmonic-based photonic applications, UCLEM with single-particle sensitivity described here can provide new understandings of structure-specific coherence relaxation of coupled plasmonic materials.The final portion of this thesis focuses on understanding three-dimensional localization information of plasmonic gold nanoparticles. Two-photon photoluminescence and four-wave mixing nonlinear optical signals from plasmonic gold nanorods (AuNRs), imaged at the single-particle level, were used to demonstrate the capability of our home-built 3-D nonlinear optical microscopy combined with variable displacement-change point detection (VD-CPD) method. Astigmatisms were generated using axial sample-position displacements spanning the range from ¡¾10 nm to ¡¾ 90 nm with a minimum step-size resolution of ¡¾ 3 nm. Based on the current data, 20-nm point source localization was achieved in the axial dimension using a single imaging objective. The influence of plasmon enhancement on achievable axial localization was also quantified. Two AuNR systems with different length-to-diameter aspect ratios (AR, where AR = 1.86 and 3.90) were selected for this purpose; the AR = 1.86 and AR = 3.90 had non-resonant and resonant longitudinal surface plasmon resonances (LSPR) energies, respectively, with the laser fundamental. Matching the fundamental wave LSPR energies resulted in increased axial localizations. Power-dependent analysis of the LSPR-mediated NLO images revealed that resonantly excited AuNRs resulted in third-order signals. The axial localization provided by VD-CPD exceeds what could be obtained using astigmatic imaging alone by factor 2.5. This advance will facilitate the in-depth study of photonic materials and complex biological environments that can benefit from increased axial position determinations.

Plasmonic Structural Engineering of Metal Heteronanostructures for Surface-Enhanced Raman Scattering

김경환 서울대학교 대학원 2022 국내박사

Plasmonic metal nanostructures can enhance various optical signals with electric field augmented by surface plasmons. In particular, surface-enhanced Raman scattering (SERS) can be enhanced approximately in proportion to the fourth power of the electric field, which is an important spectroscopy that can exploit the augmented electric field. Because various factors of plasmonic metal nanostructures affect near-field enhancement, it is necessary to design and engineer plasmonic metal nanostructures to obtain an optimized signal in order to develop a useful platform. In particular, as the size of the nanostructure increases or the shape and composition become more complex, various new optical properties are created by plasmon hybridization. Therefore, engineering these plasmonic metal heteronanostructures is an endless challenge in plasmonics. Plasmonic metal heteronanostructures can be categorized into single-particles and assembled structures. In this thesis, two important issues are addressed, one for each heteronanostructure. In Chapter 1, the basic background was described for applying plasmonic metal heteronanostructures to SERS. In Chapter 2, multimeric nanoparticle assemblies were modeled with a focus on assembly yield, which is important to utilize near-field hot spots augmented in the interparticle gap of multimeric assembled heteronanostructures for SERS. Although nanoparticle assembly has been heavily studied and used, a general model that describes the nanoparticle assembly process from a monomer to a multimer supported by experimental data has not been established. In this study, we developed a statistical model [nanoparticle self-assembly statistical estimation model with blocking and linking efficiency (NSSEMBLE)] to quantitatively describe multimeric nanoparticle assembly and provide directional information for forming, analyzing and utilizing desired multimeric assembled nanostructures, especially for SERS application. The proposed approach is a straightforward probabilistic model considering the distribution of the ligands on nanoparticles, ligand-linking efficiency, and excluded area based on the steric effect between nanoparticles. As a proof-of-concept, we demonstrated the multimeric assembly of DNA-modified gold nanoparticles that follows the NSSEMBLE-guided behavior. Moreover, using the results of electron microscopy-based experimental analysis, a set of parameters such as the ligand-linking efficiency (εl) and section number (s) could be estimated by a fitting process. We found that the estimated model could explain and predict the distribution of multimeric nanoparticle clusters in terms of the ligand-linking efficiency and steric effect. Importantly, based on zeta potential measurement data, we have shown that the parameter values (εl, s) from the NSSEMBLE enable not only the prediction of the nanoparticle assembly distribution and yield but also provide physical, chemical, and mechanistic insights for multimeric nanoparticle assembly. The model provides quantitative and analytical information and insight into not only the formation of assembled nanostructures but also the molecular features of the ligands on the nanoparticles during the dynamic binding process. In Chapter 3, we developed a single-particle heteronanostructure focusing on Fano resonance to maximize the near-field augmented in the single-particle intra-nanogap for SERS. Because a complex structural design is required to induce Fano resonance, related SERS studies are mainly conducted using top-down lithography or DNA origami-based assembly. However, such methods cannot create a uniform ~1 nm narrow gap, which limits the complete exploitation of the augmented near-field by Fano resonance and their applications as single-particle SERS tags. Here, we demonstrate how Fano resonance can considerably enhance SERS at the single-particle level with anisotropic intra-nanogap particles. Even with a 1.2 nW circularly polarized laser, we observed SERS signals at ~16% of the particles. Our results might contribute to the noise-free ultra-low sensitivity and fast detection and miniaturization of Raman equipment. 플라즈모닉 금속 나노구조는 표면 플라즈몬에 의해 증강된 전기장으로 다양한 광학 신호를 증강시킬 수 있다. 특히 표면 증강 라만 산란(Surface-enhanced Raman scattering, SERS)은 대략 전기장의 4승에 비례하여 증강될 수 있는데, 이는 증강된 전기장을 활용할 수 있는 중요한 분광법이다. 플라즈모닉 금속 나노구조의 다양한 요소들이 근거리장 증강에 영향을 미치므로 유용한 플랫폼을 개발하기 위해서는 최적화된 신호를 얻을 수 있도록 플라즈모닉 금속 나노구조를 설계하고 엔지니어링해야 한다. 특히, 나노구조의 크기가 커지거나 모양과 구성이 복잡해짐에 따라 플라즈몬 혼성화에 의해 다양한 새로운 광학 성질이 생긴다. 따라서 이러한 플라즈모닉 금속 헤테로나노구조를 조절하는 것은 플라즈모닉스의 끝없는 과제다. 플라즈모닉 금속 헤테로나노구조는 단일 입자와 조립 구조로 분류할 수 있다. 본 논문에서는 각각의 헤테로나노구조에서 중요한 문제를 하나씩 다루었다. 1장에서는 플라즈몬 금속 헤테로나노 구조를 표면 증강 라만 산란에 적용하기 위한 기본 배경을 소개하였다. 2장에서는 다량체 헤테로나노구조의 입자간 갭에서 증강된 근거리 핫스팟을 표면 증강 라만 산란에 활용하기 위해 중요한 다량체 조립의 수율에 초점을 맞춰 다량체 나노입자 조립을 모델링하였다. 나노입자 조립이 많이 연구되고 있지만, 실험 데이터에 근거하여 다량체 나노입자 조립 과정을 설명하는 일반적인 모델은 아직 확립되지 않았다. 본 연구에서는 다량체 나노입자 조립을 정량적으로 기술하고, 특히 원하는 다량체를 조립하여 나노구조를 형성하고, 분석하며, 표면 증강 라만 산란에 활용하기 위해, 통계 모델[블로킹 및 연결 효율 기반 나노입자 자가 조립 통계 추정 모델(NSSEMBLE)]을 개발했다. 이것은 나노입자에 부착된 리간드 수의 분포, 리간드 연결 효율 및 나노입자 사이의 입체 효과(Steric effect)에 의해 배제된 영역을 고려한 간단한 확률론적 모델이다. 개념 증명으로 우리는 NSSEMBLE을 따르는, DNA로 표면 개질된 금 나노 입자의 다량체 조립을 시연하였다. 또한, 전자 현미경 이미지 분석 결과를 사용하여 매개 변수인 리간드 연결 효율(εl) 및 섹션 수(s)를 모델 피팅 프로세스로 추정할 수 있었다. 이를 통해 NSSEMBLE이 리간드 연결 효율과 입체 효과 측면에서 다량체 나노입자에 연결된 나노입자 수의 분포를 설명하고 예측할 수 있음을 확인하였다. 제타 전위 측정 데이터는 NSSEMBLE의 매개변수 값(εl, s)이 조립된 나노입자의 분포 및 수율을 예측 가능하게 하고, 다량체 나노입자 조립에 대한 물리적, 화학적, 기계적 통찰력을 제공한다는 것을 보여주었다. 이 모델은 나노구조 조립과 함께, 동적 결합 과정에서 나노입자의 표면에 부착된 리간드의 분자적 특징에 대한 정량적, 분석적 정보 및 통찰력을 제공한다. 3장에서는 표면 증강 라만 산란에 대한 단일 입자 내부 나노갭에서 근거리장 증강을 최대화하기 위해 파노 공명(Fano resonance)에 초점을 맞추어 개발한 단일 입자 헤테로나노구조를 다루었다. 파노 공명을 유도하기 위해서는 다소 복잡한 구조 설계가 필요하기 때문에 이를 이용한 표면 증강 라만 산란 연구는 주로 하향식(Top-down) 리소그래피 또는 DNA-종이 접기(DNA-origami) 기반 조립을 사용하여 수행되어 왔다. 그러나 이러한 방법은 약 1 nm 정도로 좁고 균일한 갭을 형성할 수 없기 때문에, 파노 공명에 의해 증강된 근거리장을 극대화하여 단일 입자 표면 증강 라만 산란 태그로 활용하는 것을 제한한다. 본 연구에서는 내부갭을 가진 금속 헤테로나노입자가 단일 입자 수준에서 라만 산란을 얼마나 크게 증강시킬 수 있는지를 확인하였다. 원형 편광 레이저를 1.2nW의 낮은 출력으로 입사하였을 때에도 입자의 ~16%에서 표면 증강 라만 산란 신호를 관측할 수 있었다. 이러한 결과는 노이즈가 없는 초저감도 빠른 검지 및 라만 장비의 소형화에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.

Roles of Local and Nonlocal Resonances in Angle-Selective Plasmonic Metasurfaces and Spatial Filtering

장한별 서울대학교 대학원 2024 국내박사

국 문 초 록 각도 선택적 플라즈모닉 메타표면 의 국소 및 비국소 공진의 역할과 공간주파수 필터링 서울대학교 대학원 전기정보공학부 장 한 별 본 논문에서는, 각도 선택적 플라즈모닉 메타표면에서 국소 공진과 비국소 공진의 역할을 분석하였고 공간주파수 필터링에 관하여 연구하였다. 서로 다른 기작으로 각도 선택성을 구현하는 EOT 현상과 플라즈모닉 나노 격자에 대하여 이론적 접근과 시뮬레이션을 통해 각도 선택성의 발생 원리를 분석하였다. 첫번째 챕터에서는, 나노포토닉 소자에서 각도 선택성의 의미와 의의를 명시하였고, 국소 및 비국소 메타표면의 개념적 정의에 대해 설명하였다. 각도 선택성 측면에서 바라본 플라즈모닉 도파로와 플라즈모닉 격자의 유전체 기반 소자에 대한 상대적 우위성을 설명하였다. 두번째 챕터에서는 EOT 현상이 발생하는 플라즈모닉 격자 구조에서 각도 선택성이 발현되는 원리를 분석하였다. 단일 모드에 의해서 99 생성되는 공동 공진 현상과 격자 벡터와의 위상 맞음 현상에 의해 생기는 플라즈모닉 공진, Rayleigh-Wood anomaly 현상 간의 상호작용 및 커플링 현상에 주목하였으며, 3 개의 오실레이터 모델링 시스템을 구성하여 해당 격자 구조에서 각도 선택성이 발현되는 것을 시뮬레이션을 통해 검증하였다. 또한, 구조적 파라미터 값들의 조절을 통해 각도 선택성을 변조할 수 있음을 확인하였고, 이러한 메커니즘에 기반하여 저주파 및 밴드 주파 대역 필터링 기능을 하는 공간주파수 필터를 디자인하고 성능을 시뮬레이션을 통해 확인하였다. 더 나아가 유한한 크기의 공간주파수 필터 소자의 성능을 시뮬레이션을 통해 계산하였고 큰 성능 저하 없이 각도 선택성을 유지하는 소자의 디자인 및 개발에 대한 가능성을 엿보았다. 세번째 챕터에서는 이중 모드가 발현되는 테이퍼드 나노슬릿 구조에서 국소 및 비국소 공진의 각도 선택성 발현에 대한 역할을 분석하였다. 비대칭 공동 공진 현상, 플라즈모닉 공진, Rayleigh-Wood anomaly 현상, 수직적 모드의 공진 현상 간의 상호작용 및 커플링 현상에 주목하였으며, 4 개의 오실레이터 모델링 시스템을 구성하여 해당 격자 구조에서 각도 선택성이 발현되는 것을 시뮬레이션을 통해 검증하였다. 구조적 파라미터 값인 주기의 크기가 각도 선택적 필터링이 동작하는 영역 및 성능에 영향을 줄 수 있음을 시뮬레이션을 통해 확인하였다. 또한, 실험을 통해 제작된 공간주파수 필터의 성능을 검증하였으며 시뮬레이션 결과와의 비교를 통해 성능을 분석하였다. 종합하면, 본 연구에서는 국소 및 비국소적 공진에 의한 각도 선택성을 구현하는 플라즈모닉 메타표면 소자에 관하여 이론적 분석과 실험을 통한 검증을 진해하였고, 시뮬레이션을 통해 유한한 크기의 소자에서도 성능을 확인함으로서, 고성능 고효율의 실제 소자 개발에 100 대한 가능성을 확인하였다. 특히 기존의 연구들과 달리, 국소 및 비국소적 공진 효과에 주목하여 각도 선택성 발현에 관하여 얻어낸 결과를 바탕으로 실제 제작이 가능한 소자를 제작, 성능을 검증했다는 측면에서 본 학위 논문의 연구는 의의를 지닌다. 보다 정교한 공정 과정과 최적화된 실험 환경에서 개선된 성능을 지니는 다양한 각도 선택성 기능 소자들의 개발이 이루어질 수 있을 것이라 믿고, 본 연구의 결과들이 향후 관련 연구 및 산업 발달에 이로운 발판으로써 작용할 수 있길 기대한다. 키 워 드: 국소 공진, 비국소 공진, 각도 선택성, 메타 표면, 플라즈모닉 격자, EOT, 플라즈모닉 공진, Rayleigh-Wood anomaly 학 번: 2015-22804 Roles of Local and Nonlocal Resonances in Angle-Selective Plasmonic Metasurfaces and Spatial Filtering HANBYUL CHANG DEPARTMENT OF ELECTRICAL AND COMPUTER ENGINEERING COLLEGE OF ENGINEERING SEOUL NATIONAL UNIVERSITY With the advent of metamaterials, researches on the manipulation of light in sub- wavelength regime have drawn huge interests for the past few decades. Despite the high loss, highly dispersive characteristics, and fabrication difficulties in metamaterials, metasurfaces, the 2D counterpart of metamaterials, have alleviated these drawbacks, formerly thought to inevitable. In consequence, a number of researches to engineer the light characteristics, especially wavefront, amplitude, phase, and polarization, were conducted using metasurface structures for the past few decades. In contrary, the research on engineering spatial frequency has intrigued less attention. In this dissertation, spatial frequency filtering, namely the angle selectivity, of two different plasmonic metasurfaces are analyzed comprehensively based on the coupling phenomena of local and nonlocal resonances. In detail, the angle selectivity of one-dimensional periodic structures of a single mode nanoslit array and a bi- modal tapered nanoslit array, both of which made up of Ag on a quartz substrate are studied. For the bi-modal tapered nanoslit array structure, the angle-selective performance is presented by means of experiments. Prior to main discussion of my dissertation, in the first chapter, an overview on plasmonics is presented. Concepts of local and nonlocal devices are clarified. Then, the motivation of my dissertation is introduced. Last, the scope and organization of this dissertation are stipulated. In the second chapter, extraordinary optical transmission (EOT), one of the most fascinating phenomena of plasmonics, is revisited and rigorously studied in terms of the angle selectivity of the transmission resonance. In particular, the fundamental mechanisms of angle-selective transmission in one-dimensional plasmonic nanoslit metasurfaces are investigated. Based on temporal coupled mode theory and Fano resonances, it is elucidated that the angle selectivity is due to strong coupling between multiple local and nonlocal resonance channels. Using the theory explaining the origin of angle selectivity, the basic design rules for nonlocal lowpass and bandpass spatial filters based on infinite periodic metasurface structures are determined and verified numerically. Furthermore, the effect of the finite size of the metasurface structures on the nonlocality of the EOT is investigated and formulated by both a full-numerical calculation and a novel analytical scalar wave approximation based on the convolution theorem together with the optical transfer function obtained for the infinite periodic structures. In the third chapter, the roles of multiple resonances in tapered bi-modal plasmonic waveguide arrays in nonlocal spatial frequency filtering are investigated. The physical mechanisms and design guidelines are elucidated with respect to longitudinal waveguiding, momentum-matching of nanogratings, and incidence angle dependent light funneling effects. In particular, the interplay between multiple local and nonlocal resonance enable multi-functional nonlocal spatial filtering functions such as wavelength-dependent lowpass filtering or differentiation in a single device. The angular transmission spectra of the fabricated devices were measured and compared with those of simulations. In summary, the angle selectivity of EOT based one-dimensional periodic nanoslit array and bi-modal tapered nanoslit array are studied in terms of coupling between local and nonlocal resonances therein. Particularly, for the bi-modal tapered nanoslit array, the devices were fabricated and the angle selectivity performance was verified, presenting a high accordance with those of simulations. It is envisioned that the proposed plasmonic metasurface structures will be fruitfully exploited for the development of ultra-thin designer spatial filters required for coherent imaging processes in compact Fourier optics applications. It is expected that my dissertation will contribute not only to the development of such compact Fourier optic devices as wavefront sensors and holographic elements, but to presenting the ingenious physical insights into the field of nonlocal flat optics. Keyword: Metasurface, MIM waveguide, Angle selectivity, EOT, Local resonance, Nonlocal resonance, Fano resonance Student Number: 2015-22804

SERS Investigation of Plasmon-Induced Charge Transfer and Single-Molecule Reactions

이강섭 서울대학교 대학원 2020 국내박사

This dissertation demonstrates plasmon-induced charge transfer effects between analyte molecules and adjacent metals by using surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS). SERS is a technique of obtaining enhanced Raman signals of analyte molecules located in a junction between two different metallic surfaces induced by surface plasmons. In this dissertation, a metallic gap consisting of single metallic nanoparticle (NP)/metallic thin-film (TF) with analyte molecules located in the metallic junction is used to construct a system enabling simple search of enhance Raman signal emitting positions called SERS hotspots. Through the small but clear changes observed in SERS spectra, a new theory in a mechanism of fundamental photochemical reactions and light-mediated metal-molecule interactions is revealed and suggested. In addition, with the great advantage of ultrasensitive SERS enhancement ability enabling the detection of single molecules (SMSERS), a possibility of single-molecule researches is also suggested to investigate tautomeric stabilities of pharmaceutical molecules. With these subjects, the details are described as written below. Chapter 1 introduces the simple background of plasmonics, Raman and SERS with the features of single-molecule detection, plasmon-induced charge transfer, and Fano resonance. The basics of plasmonics are focused on localized surface plasmon resonance (LSPR), which is one of the main fundamental principles in SERS enhancement mechanism. Simple basics and enhancement mechanisms of SERS are introduced with comparison of single-molecule detection. The mechanisms of plasmon-induced charge transfer effects are explained with hot carrier generation and transfer with some examples. Simple Fano resonance theory explains the interaction between a discrete state and background continuum. Chapter 2 provides the details of experimental instruments. The principle of epi-confocal Raman spectroscopy is firstly introduced as a main experimental setup with additional applications to perform electrochemical SERS and hyperspectral SERS. Simple principle of dark-field microscopy is also introduced, which is used to record LSPR signals. Chapter 3 reports a new photoreaction mechanism of 4-nitrobenzenethiol (NBT) molecules located in a metallic junction. Before the formation of reported NBT photoreaction intermediate, 4,4’-dimercaptoazobenzene (DMAB), the symmetric stretching peak of nitro group (νNO) shows red-shift for 6 cm-1 without intensity change and the position remains with no further spectral shift until its photoreductive decay. By assuming the newly observed red-shifted peak from another reaction intermediate, the existence of the intermediate is proved by discovering an isosbestic point during red-shift of νNO and progressing kinetic analysis. Additional electrochemical SERS and quantum chemical calculation confirm the identification of the intermediate as single electron transferred NBT, NBT anion radical (NBT•‒). This observation implies the importance of NBT•‒ in the photoreaction mechanism of NBT and the reconsideration of previously reported kinetic anlaysis of NBT photoreaction. Chapter 4 describes that citrate NP stabilizer can affect plasmon-induced charge transfer between metal and NBT molecules resulting SERS process change. When the metallic NP/NBT/AuTF junctions are formed by different metallic types of NPs (Ag and AuNPs), and irradiated by lasers with different excitation wavelengths, the peak positions of νNO only show dynamic differences in the firstly recorded SERS spectra, while other two main SERS peak positions of NBT do not. Furthermore, the photoreactivity of NBT is also changed depending on the existence of citrate NP stabilizer, which can interrupt the plasmon-induced charge transfer. These differences are caused by the direct or indirect contact between metallic surface and molecules, and it is proved by comparing SERS spectra obtained from the junctions formed by adsorbing NBTs to NPs or AuTFs. In addition, a fitting of Fano line-shape function to νNO SERS peak also shows other spectral changes of line shape and peak width. With the information of a critical contribution of nitro group in the LUMO of NBT, I can relate the only change of NO SERS peak and energy barrier of citrate NP stabilizer to charge-transfer-mediated SERS processes, and expect that the spectral features can be new criteria to determine the strength of ground and excited states metal-NBT couplings and distinguish preresonance and resonance SERS. Chapter 5 suggests a possibility of researches on single-molecule tautomeric stabilities of pharmaceutical molecules by observing single-molecular tautomeric switching events. Hypoxanthine (HX), one of widely used pharmaceutical molecules, has two main tautomeric isomeric forms, ketonic form (KF) and enolic form (EF), and their stabilities sensitively depend on the environmental pH by transferring each other. However, SMSERS spectra of each KF and EF are observed, which show discrete, sudden, and random transformation between KF and EF under air-exposed (pH-uncontrolled) condition. This random single-molecule stability is assumed to be affected by other environmental conditions, and this observation provides a possibility of further researches on single-molecule tautomerization with great importance. Chapter 6 is a summary of this dissertation. My perspective of SERS based investigations for further researches is represented with significance and prospect of my researches reported in this dissertation. 본 학위논문은 표면증강라만분광법 (SERS)을 이용하여 금속과 금속에 인접하게 위치한 분석 물질 간에 발생하는 플라스몬 유발 전하이동 현상을 분석한 내용에 대하여 다룬다. 표면증강라만분광법은 서로 다른 금속 표면 사이에 존재하는 분석하고자 하는 분자의 표면 플라스몬에 의해 증강된 라만신호를 얻는 기법이다. 본 연구에서는 단일 금속 나노입자와 금 박막으로 이루어진 금속 사이에 분석하고자 하는 분자를 위치시킴으로써, SERS 핫스팟이라고 불리는 증강된 라만신호를 방출할 수 있는 위치를 손쉽게 찾을 수 있는 시스템을 구축하였다. 이렇게 얻어진 증강된 라만 스펙트럼에서 관찰되는 미미하지만 확실한 변화를 통해, 기초 광화학반응의 메커니즘과 빛에 의한 금속-분자간 상호작용에 대한 새로운 이론을 밝혀내고 제시하였다. 또한, 표면증강라만분광법이 단분자까지 검출할 수 있을 정도로 상당히 민감하다는 장점을 이용하여, 의약 분야에 사용되는 분자의 호변 이성질체의 안정성을 단분자 수준으로 분석할 수 있다는 가능성을 제시하였다. 이러한 주제를 가지고, 자세한 내용을 아래와 같이 기술하였다. 제1장에서는 플라스모닉스, 라만 및 단분자 검출 특성과 관련된 표면증강라만산란, 플라스몬 유발 전하이동, 그리고 파노 공명에 대한 간단한 배경을 소개한다. 플라스모닉스는 표면증강라만산란의 신호증강 메커니즘에 주된 기본원리가 되는 국부적 표면 플라스몬 공명에 초점을 맞추어 기술하였다. 표면증강라만산란의 기본원리 및 증강 메커니즘은 단분자 검출의 상황과 비교하여 소개하였다. 플라스몬 유발 전하이동 현상은 핫 캐리어 생성 및 전이 현상과 몇 가지 예시를 통해 설명하였다. 파노 공명은 특정 상태와 배경으로 나타나는 연속체 간의 상호작용을 설명하기 위해 간단히 기술하였다. 제2장에서는 실험에 사용한 기기의 세부정보를 설명한다. 주된 실험기기인 도립형 공초점현미경 기반 라만분광법의 원리와 전기화학 및 초분광 표면증강라만분광법을 추가적으로 시도하기 위해 적용한 사항을 소개하였다. 또한, 국부적 표면 플라스몬 공명 신호를 기록하기 위해 사용한 암시야현미경의 원리를 간단히 설명하였다. 제3장에서는 금속 사이에 위치한 4-니트로벤젠싸이올 (NBT) 분자의 새로운 광화학 반응 메커니즘에 대해 보고하였다. 선행 연구 보고를 통해 알려진 NBT 분자의 광화학 반응 중간체인 4,4’-디머캅토아조벤젠 (DMAB)의 생성 이전에, 니트로기의 대칭적 스트레칭 (νNO)에 해당하는 피크가 신호 세기의 변화 없이 위치만 약 6 cm-1 정도 적색이동을 한 뒤, 광환원 반응에 의해 신호가 감소할 때까지 추가적인 위치 이동 없이 적색이동된 상태의 위치가 그대로 유지되었다. 이렇게 새로 관찰된 피크가 기존에 알려지지 않은 다른 반응 중간체로부터 얻어진 것으로 가정하였고, νNO 피크의 적색이동 중에 등흡착점이 관찰된 점과 반응속도론 분석 결과를 통해 중간체의 존재를 증명하였다. 또한, 추가적인 전기화학 실험 및 양자화학 계산을 통해 이 중간체가 단전자 전이가 일어난 NBT 분자인 NBT 음이온 라디칼임을 밝혀내었다. 이 발견을 통해 NBT 광화학 반응 메커니즘에 있어 NBT 음이온 라디칼의 중요성과 NBT 광화학 반응과 관련된 반응속도론적 선행 연구 결과에 대한 재검토가 필요함을 시사하였다. 제4장에서는 나노입자를 감싸고 있는 시트르산염 보호막이 금속과 분자간에 일어나는 플라스몬 유발 전하이동 현상에 영향을 주어 표면증강라만산란 과정에 변화를 일으킬 수 있다는 점에 대해 기술하였다. 다른 금속 종의 나노입자를 이용하여 금속 나노입자/NBT/금 박막 샘플에 다른 파장을 가진 레이저를 입사하여 여기시켰을 때, 가장 초기에 관찰된 스펙트럼에서 다른 두 개의 NBT 피크는 거의 변함이 없고, νNO의 피크만 크게 위치가 변화되는 것을 확인하였다. 게다가, NBT의 광화학 반응성 또한 플라스몬 유발 전하이동을 방해할 수 있는 시트르산염 보호막의 유무에 따라 달라지는 것을 관찰하였다. 이러한 변화는 금속 표면과 NBT 분자간의 직접적 또는 간접적 결합을 통해 발생하는 것을 나노입자 및 금 박막에 흡착시킨 NBT로 제작한 샘플에서 얻은 스펙트럼을 통해 증명하였다. 추가적으로, νNO 피크에 파노 선형식으로 근사 시켰을 때 얻은 스펙트럼의 선형 및 피크폭 또한 변화하는 것을 확인하였다. 이러한 스펙트럼의 변화는 니트로기가 NBT의 최저준위 비점유 분자궤도 (LUMO)에 상당히 큰 기여를 한다는 점과 관련하여 νNO 피크의 스펙트럼 상의 변화를 전하이동에 의한 표면증강라만산란 과정에 영향을 주는 시트르산염 보호막의 에너지 장벽과 연관 지을 수 있었고, 이러한 스펙트럼의 변화가 바닥 및 들뜬 상태에서 일어나는 금속-분자간의 커플링의 세기를 판단하고 전공명 및 공명 표면증강라만산란 과정을 구분하는 새로운 기준이 될 것을 기대한다. 제5장에서는 단일 분자의 호변 이성질체 간의 전환 과정을 관찰한 결과를 통해, 의약 분야에 사용되는 분자의 호변 이성질체 안정성을 단분자 수준에서 연구할 수 있다는 가능성을 제시한다. 의약 분야에서 널리 사용되는 하이포크산틴 분자는 케톤성 및 엔올성인 두 가지 호변 이성질체를 가지고 있으며, 각각의 형태로 존재하는 안정성은 외부 pH에 따라 서로 전환되는 정도에 따라 달라진다. 그러나, pH 조절이 되지 않는 공기 중에 노출된 상태에서 관찰된 단분자의 표면증강라만 스펙트럼을 통해 순간적이고 무작위로 전환되는 각각의 호변 이성질체를 따로 관찰할 수 있었다. 각 호변 이성질체가 무작위로 존재할 수 있는 안정성은 pH 이외의 다른 환경적 변화가 원인일 것으로 추측되며, 이러한 관찰은 앞으로 차후 진행될 단분자 수준의 호변 이성질체 연구에 대한 가능성을 커다란 중요성을 가지고 시사할 수 있었다. 제6장은 본 학위논문의 요약으로, 표면증강라만분광법에 기반한 앞으로의 연구에 대한 견해를 본 논문에 기술한 연구결과를 바탕으로 그 중요성과 전망에 대하여 서술하였다.

Optical study of anomalous scattering in degenerately phosphorus doped silicon

김재민 성균관대학교 일반대학원 2025 국내석사

대표적인 반도체 물질인 Si에 P(인)을 2.6×10^19 cm^-3도핑되어 금속 성질을 띠게 된 시료(Si:P)를 액체헬륨을 사용하여 12 K 부터 300 K 까지 Fourier transform infrared spectroscopy를 사용하여 50 – 40000 cm^-1 범위의 넓은 에너지 영역대의 반사율을 측정하였다. 이에 비교, 대조하기 위하여 순수한 Si도 또한 반사율을 측정하였다. 이 반사율을 Kramers-Kronig 관계를 통하여 광학적 전도도를 구하고 이를 통하여 Si:P와 Si에 공통적으로 밴드갭에 해당하는 1.12 eV의 간접밴드 전이와 3.43, 4.17 eV에서 직접밴드 전이에 의한 흡수를 확인하였고, Si과 달리 Si:P에서 자유전자에 의한 드루드 모드를 확인하였다. 여기서 드루드 모드에 의한 흡수를 온도에 따라 fitting을 진행하였고 300 K의 fitting parameter인 plasma frequency(ωp) 값을 통하여 도핑 농도를 재확인해 보았고, 온도에 따른 DC비저항 값을 구해보았다. 또한 200 K 아래에서는 한 개의 드루드 모드로는 fitting이 불가능하여 두 개의 드루드 모드를 사용하여 fitting을 진행하였다. 이는 두 개의 서로 다른 종류의 전하 운반자가 있음을 의미한다. 한편 광학적 전도도에서 520 cm^-1에서 Si에서는 보이지 않고 Si:P에서는 보이는 dip을 확인하였는데 이는 Fano 공명에 의한 것으로 이에 해당하는 식으로 fitting하여 온도별로 비교해 보았고, 추가적인 확인을 위하여 액체질소를 사용하여 온도별로 Raman 측정을 진행하였지만 Fano 공명이 약했기 때문에 Raman에서는 이를 관측하기 어려웠다. 기존의 데이터를 향상시키기 위해 상온에서 ellipsometer를 사용하여 가시광선, 자외선 영역에서 Ψ와 Δ 값을 측정하였고 이 값을 가지고 계산하여 복소굴절률, 반사율, 광학적 전도도를 구하였다. 이를 통하여 추가적으로 5.32 eV에 해당하는 흡수를 확인할 수 있다. 정리하면 Si:P에서 기존에 잘 알려진 드루드 모드나 밴드 전이에 의한 흡수를 관측하였고, 200 K 아래에서 하나의 드루드 모드로 설명할 수 없는 이상현상이나 Si에서 관측할 수 없었던 Fano 공명에 의한 520 cm^-1 의 dip을 확인하였다. A degenerately doped Si (or Si:P), which is doped with phosphorus (P) at a concentration of 2.6×10^19 cm^-3, exhibits metallic behavior. The reflectance spectra of Si:P were measured at various temperatures from 12 K to 300 K in a wide energy range from 50 to 40000 cm-1 using Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy. For comparison, the reflectance of pure Si was also measured at 300 K. From the reflectance spectrum, the optical conductivity was obtained using the Kramers-Kronig analysis. In the high-energy region, both pure Si and Si:P exhibited an absorption feature at 1.12 eV due to the indirect interband transition, which is known as an optical bandgap, and direct interband transitions at 3.43 and 4.17 eV. In the low-energy region, Si:P exhibited a Drude-like absorption due to charge carriers, which are absent in pure Si. The Drude-like absorption was fitted using the Drude model. From the Drude plasma frequency (ωp ) at 300 K, the doping concentration was obtained. From the Drude fitting parameters, the temperature-dependent DC resistivity was obtained. Below 200 K, the Drude-like absorption was not fitted with a single Drude mode, so it was fitted with two (narrow and broad) Drude modes. The scattering rate of the narrow Drude mode exhibited a usual temperature-dependent behavior: as the temperature increased, the scattering rate increased. However, that of the broad Drude mode exhibited an opposite temperature-dependent trend, which might indicate that there are some quantum fluctuations at low temperatures. Furthermore, a Fano-shaped weak dip at 520 cm^-1 was observed only in the optical conductivity of Si:P. The dip was fitted with a generalized Lorentz formula with an additional fitting parameter for the Fano shape and obtained its temperature-dependent properties. Temperature-dependent Raman measurements were conducted using liquid nitrogen, but the Fano resonance was too weak to observe in Raman. To extend the existing optical spectra to the higher frequency, Ψ and Δ values were measured at room temperature using an ellipsometer in the visible and ultraviolet regions, and from these values, the complex refractive index, reflectance, and optical conductivity were obtained. Through this, an additional absorption peak at 5.32 eV was observed.

Ultrafast optical spectroscopy of topological insulators and two-dimensional transition metal dichalcogenides

심상완 Graduate School, Yonsei University 2017 국내박사

Ultrafast optical spectroscopy aims to understand dynamic electronic and photonic behaviors in atoms, molecules, solids and hybrid systems. It has significantly contributed to not only extension of fundamental physical knowledge but also developments of high-speed optoelectronic devices. Topological insulators (TIs) and two-dimensional transition metal dichalcogenides (2D TMDs) are recently discovered quantum systems exhibiting various excellent optical and electronic properties. Here, we investigate ultrafast optical properties of these systems by using femtosecond laser pulses. In TIs, where Dirac-like topological surface states (TSSs) co-exist with an underlying bulk insulator, we study static/non-equilibrium properties of surface electrons, collective modes, and interference phenomena through time-resolved terahertz (THz) spectroscopy. We find that TSS scattering strongly depends on the carrier transfer from underlying bulk insulator. Fano-type profiles are also observed, which arises from coherent interaction between the TSS electronic absorption and the bulk optical phonon mode. Besides bare TIs, we study TI micro-ribbon array structures to control the collective charge oscillation of TSS fermions. This collective mode, the so-called surface plasmon, has been efficiently controlled by an optical short pulse, manifesting unprecedented ultra-high modulation depth. In studies of atomically-thin TMDs, we investigate ultrafast dynamics of excitons in highly confined in the 2D space. Time-resolved optical pump-probe measurements reveal that exciton-exciton-interactions play key role in determining transient excitonic spectra under photoexcitation. Coherent light-matter interaction in anisotropic 2D TMD system is also studied, where two excitons are selectively tuned by choosing polarizations of incident laser pulses. Especially, completely distinct optical selection rules of these excitons enable energy-selective manipulation of quantum levels on an ultrafast time scale. Our findings provide foundations for developments of novel TI- and 2D TMD-based ultrafast optical devices. 초고속 분광학은 원자, 분자, 고체 및 융합 시스템에서의 동역학적 전자 및 광학 현상에 대한 이해를 목표로 한다. 이러한 연구는 기초 물리적 지식의 확장 및 초고속 광전자 소자의 개발에 대해 큰 기여를 해왔다. 위상절연체와 이차원 전이금속 디칼코게나이드는 최근 발견된 양자적 시스템으로 여러 뛰어난 광학 및 전기적 성질을 갖는다. 본 연구에서는 펨토초 레이저 펄스를 이용하여 이들 물질의 초고속 분광학적 성질을 탐구하였다. 위상절연체는 디락-분산관계의 위상학적 표면 준위와 벌크 절연체와 공존하는 물질로, 이에 대한 시간-분해 테라헤르츠 분광 실험을 이용하여 표면 전자의 평형 및 비평형 특성, 종합적인 모드, 그리고 간섭 현상 등을 연구하였다. 이를 통해 위상학적 표면 준위의 산란도 동역학이 아래 놓인 벌크 절연체로부터의 수송자 전이에 크게 의존함을 알아내었으며, 위상학적 표면 준위의 전자적 광흡수와 벌크의 광포논의 간섭에 의한 파노 공명이 일어남을 관측하였다. 이에 더하여, 위상절연체 마이크로리본 배열 구조 제작을 통해 위상학적 표면 준위 전자의 종합적 진동 모드 제어에 관한 연구도 수행하였다. 표면 플라즈몬이라고 불리는 이 모드는 초단파 광 펄스에 의해 효율적으로 제어되었고, 지금까지 다른 물질에서 볼 수 없었던 초고도의 변조 깊이를 나타내었다. 이차원 전이금속 디칼코게나이드에서는 공간적으로 속박된 엑시톤의 동역학적 현상 및 제어를 집중적으로 연구하였다. 시간-분해 광 펌프-프로브 실험을 통해 엑시톤-엑시톤 상호작용이 초고속 엑시톤 분광학적 반응을 결정하는데 중요한 역할을 함을 알아내었다. 비등방성 2차원 엑시톤에 대한 결맞음 빛-물질 상호작용에 대한 연구 또한 수행되었다. 두 엑시톤이 빛의 편광에 따라 광 스타크 효과를 통해 선택적으로 제어되었으며, 특히 이들 준위의 서로 완전히 다른 선택 규칙은 에너지-선택적인 양자 준위의 초고속 제어를 가능하게 하였다. 본 연구에서 발견된 사항이 위상절연체 및 이차원 전이금속 디칼코케나이드 기반 초고속 광 소자 개발의 기초로 활용될 수 있을 것이라 기대된다.

Theoretical study of electronic properties of nanostructures based on carbon nanotubes

김건 서울대학교 대학원 2005 국내박사