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올리고머 형태의 이가알콜을 이용한 분해성 지방족 Polyester/Polyether 공중합체의 특성 및 분해성에 관한 연구
The poly(butylene succinate) and copolyesters were synthesized using polyethylene glycol (M_(n):2000), polytetrametylene glycol (M_(n):2000) and polypropylene glycol(M_(n):2000) in 5-20 weight % as comonomers(5-20wt%) in combination with 1,4 butanediol via the step growth polymerization route. The copolymers were characterized for compositions, molecular weights, thermal properties, mechanical strength and degradation behaviors- Elongation of SPEG(2000)-8.7 and SPTMG(2000)-11.9 showed above 600% to 700%, respectively. However, the elongation of SPEG(2000) and SPTMG(2000) with high contents(above 20wt%) of polyethers were drastically decreased. The crystallinity and heat of fusion of copolymers decreased with contents of polyethers and also melting temperature decreased from l16℃ to l13℃. It was found that the weight loss of copolyesters film immersed in pH 12 alkali solution increased with the content of polyethylene glycol, polytetrametylene glycol and decreased with polypropylene glycol. The equilibrium water content and the water contact angle of various copolymers were determined and related to their composition and structure. Comparing to SPEG(2000) and SPTMG(2000), the SPPG(2000) which incorporated polypropylene glycol(M_(n): 2000) into the chain showed the resistance of hydrolytic degradation with the low of weight loss and pH variations. The soil burial test was carried out with the film of specimens. Their areas were approximately 5cm × 5cm. In the case of SPEG(2000)-17.8, many fungi colonized the surface of SPEG(2000)-17.8. However, the colonization of fungi was not generally observed on the surface of SPTMG(2000)-19 specimen. Polymers samples such as PBS homopolymer and SPEG(2000) rapidly degraded in both alkali solution and soil. On the other hand, the degradation rate of SPTMG(2000)-17.8 in soil was much lower than that in alkali solution. In comparing with hydrolysis and soil burial test, the degradation result of each specimens was differently behaved due to the combination of primary structure and surface state.
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이상수 Graduate School, Yonsei University 2018 국내박사
Because of depletion of fossil fuels and environmental pollution, organic photovoltaic device (OPV) has received much interest as one of the ways to supersede fossil fuels due to their many advantages. In particular, porphyrin, pyrene, diimide and acene have been considered as suitable for fabrication of OPVs because of their intense absorption, high stability, sufficient excited state lifetime and flexible tenability of their optical properties. To reveal the applicability and to enhance the efficiency of OPVs, many research groups have long attempted to establish their photophysical properties. However, the researches were limited to display simple relaxation, energy and electron transfer dynamics in the excited-state of these molecular systems. In this regard, I investigated the effect of π-conjugation, intramolecular charge transfer by two-photon excitation, diradical character generation by simple chemical oxidation and applicability of singlet exciton fission. The effect of π-conjugation was investigated by time-resolved spectroscopy in 1,3-butadiyne-bridged Zn(II) porphyrins and Zn(II)porphyrin–[26]hexaphyrin–Zn(II)porphyrin hybrids. In these researches, I verified that electronic couplings between porphyrin moieties is largely affected by 1,3-butadiyne-bridges and electronic relaxation processes in highly conjugated systems can overtakes their vibrational relaxation processes. In addition, the intramolecular charge transfer (ICT) by two-photon excitation was studied in pyrene derivatives, which have the same number of donating group but different molecular symmetry. Based on the experimental and theoretical analyses, it was identified that ICT dynamics in two-photon absorption state is different from that in one-photon absorption state, which be attributed to molecular symmetry. Moreover, it was established that the strong and stable diradical character can be generated by simple chemical oxidation in a naphthalene diimide derivative, which was confirmed by various experimental and theoretical analyses. Finally, I certified the applicability of singlet fission process in perovskite solar cell through direct observation of electron transfer dynamics from triplet state of TIPS-pentacene generated by singlet fission process to the conduction band of MAPbI3 perovskite. These research can provide new opportunity to expand their applicability in the various practical devices. Although the researches were based on fundamental molecular systems, I believe that the results can be applicable in various molecular systems to develop research on OPVs. 화석 연료의 감소와 환경 오염으로 인하여 화석 연료의 대체재의 필요성이 대두될 때 광전지 장치는 그것들이 가진 많은 장점들 때문에 많은 관심을 받아왔다. 특히 포피린, 파이렌, 다이이마이드 그리고 아센과 같은 유기 분자체들은 강한 흡광, 높은 안정성, 충분한 들뜬 상태 생존시간 그리고 손쉬운 광 특성 조절과 같은 장점들 때문에 광전지 제작에 적합한 물질로서 여겨져 왔다. 이에 많은 연구 그룹들은 응용성과 광전지 효율을 높이기 위해서 오랫동안 유기 분자체들의 광 특성을 조사해 왔지만 지금까지의 연구들은 단순히 광원에 의해 형성된 들뜬 상태에서의 완화, 에너지, 전자 이동 현상에 국한 되어왔다. 이에 본 연구에서는 파이 공액의 효과, 이광자 흡수에 의한 분자간 전자 이동 현상, 화학적 산화를 통한 이가라디칼 형성 그리고 단일항 분열 현상의 응용 가능성을 조사하였다. 파이 공액의 효과는 1,3-부타다이엔으로 연결된 아연 포피린들과 아연 포피린, 핵사피린, 아연 포피린으로 형성된 분자시스템에서 시간 분해 분광법을 이용하여 조사하였다. 이 연구들에서 분자간 상호 작용은 1,3-부타다이엔에 의해서 크게 영향을 받고 또한 전자 완화 동역학의 속도가 파이 공액이 크게 확장된 분자 시스템에서는 진동 완화 동역학 보다 빠를 수 있다는 것을 증명할 수 있었다. 또한 이광자 흡수에 의한 분자간 전자 이동 현상은 전자 주개 그룹의 수는 같으나 분자의 대칭성이 다른 파이렌 분자유도체에서 연구되었다. 실험과 계산 결과를 바탕으로 이광자 흡수에 의해 형성된 들뜬 상태에서는 기존과 다른 분자간 전자이동 현상으로 보이는 것을 확인하였고 이는 분자의 대칭성에 의해 영향을 받는 다는 것을 확인 할 수 있었다. 게다가, 안정하고 라디칼 성질이 강한 이가 라디칼이 간단한 화학적 산화를 통해서 나프탈렌 다이이마이드에서 형성되는 것을 다양한 실험과 계산을 통해서 입증하였다. 마지막으로 페로브스카이트 태양전지에 단일항 분열 현상의 접목 가능성을 조사하였다. 그 가능성은 단일항 분열 현상으로 인해 형성된 팁스-펜타신의 삼중항에서 페로브스카이트의 전도대로의 전자 이동 현상을 직접적으로 관측함으로써 입증 할 수 있었다. 비록 이러한 연구들은 기본적인 분자 시스템에서 수행 되었지만, 다른 다양한 분자 시스템들로의 적용을 통해서 새로운 실제 소자로의 응용성을 확장할 수 있는 기회들을 제공해 줄 수 있을 것으로 사료된다.
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본 연구는 경남 방언의 ‘-다(아)이가’ 구문을 대상으로, 해당 구문이 기존 경남 방언 내 부정 확인 의문문 체계에서 차지하는 위상과 통사·양태적 특성, 그리고 담화·화용적 기능을 종합적으로 규명하는 데 목적이 있다. 이를 위해 본고는 부정 확인 의문문을 ‘화자가 참으로 여기는 명제에 대해 청자의 확인이나 동의를 요구하는 편향 의문문’으로 정의하고, 경남 방언의 부정 확인 의문문을 장·단형 부정 확인 의문문, 부가 의문문, ‘아이가’ 의문문으로 유형화하여 비교 분석하였다. 분석 결과, ‘-다(아)이가’ 구문은 여타 부정 확인 의문문 형식들과 구별되는 독자적인 통사적 지위를 가진다. 이 구문은 시제 및 주체 높임이 선행 용언에서 실현되고 후행 ‘아이가’의 활용이 제약되는 특징을 보이며, 양태 선어말어미 ‘-겠-’, ‘-더-’와의 결합 양상을 통해 화자의 내적 평가나 과거 경험을 청자와 공유하여 공동 기반을 형성하는 기제로 작동함을 확인하였다. 의미·담화 기능 측면에서 ‘-다(아)이가’ 구문은 가장 폭넓은 기능적 분포를 보인다. 해당 구문은 확인 및 동의 요청의 기능뿐만 아니라, 기지 정보를 정정하거나 화자의 판단을 강조하는 ‘새 정보 제시’, 담화의 배경을 형성하는 ‘전제 및 조건 제시’, 그리고 비난이나 질책과 같은 ‘재인식 및 정서 표출’의 기능을 수행한다. 특히 ‘있다(아)이가’와 같은 형식은 화제 전환이나 시간 벌기를 위한 담화표지로 굳어져 사용되기도 한다. 결론적으로 ‘-다(아)이가’ 구문은 형식적으로는 부정 확인 의문문에서 출발하였으나, 화자의 지각과 판단을 드러내면서 동시에 청자의 인식을 조율하는 경남 방언 고유의 양태적·담화적 종결 형식으로 정착하였음을 밝혔다. 본 연구는 해당 구문이 평서문과 의문문의 경계에서 수행하는 상호 작용적 기능을 구체화했다는 데 의의가 있다. The purpose of this study is to comprehensively examine the status, syntactic and modal characteristics, and discourse-pragmatic functions of the ‘-da(a)iga’ construction within the system of negative confirmative questions in the Gyeongsang dialect. To this end, this paper defines negative confirmative questions as "biased questions in which the speaker requests the listener's confirmation or agreement regarding a proposition the speaker considers true." Based on this definition, the study categorizes and comparatively analyzes negative confirmative questions in the Gyeongsang dialect into long/short forms, tag questions, and ‘aiga’ questions. The analysis reveals that the ‘-da(a)iga’ construction possesses a distinct syntactic status distinguishable from other forms of negative confirmative questions. This construction is characterized by tense and subject honorifics being realized in the preceding predicate while the conjugation of the following ‘aiga’ is restricted. Furthermore, through its combination patterns with pre-final endings of modality such as ‘-get-’ and ‘-deo-’, it was confirmed that the construction operates as a mechanism for forming common ground by sharing the speaker's internal evaluation or past experiences with the listener. In terms of semantic and discourse functions, the ‘-da(a)iga’ construction exhibits the widest functional distribution. It performs functions not only of requesting confirmation and agreement but also of ‘presenting new information’, ‘presenting presuppositions and conditions’, and ‘expressing re-recognition and emotion’. In particular, forms such as ‘itda(a)iga’ have become grammaticalized as discourse markers used for topic shifting or stalling for time. In conclusion, it was revealed that while the ‘-da(a)iga’ construction formally originated from negative confirmative questions, it has established itself as a unique modal and discourse ending form in the Gyeongsang dialect that reveals the speaker's perception and judgment while simultaneously coordinating the listener's recognition. This study is significant in that it elaborates on the interactional functions performed by this construction at the boundary between declarative and interrogative sentences.
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