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배종욱,이재성,이경희,김영걸 전남대학교 촉매연구소 2000 촉매학술발표회 Vol.- No.17
휘발성 유기화합물(VOC)의 일종인 사염화탄소는 성층권에서 클로린 라디칼에 의한 오존층 파괴에 촉매작용을 하는 것으로 알려져 있다. 일반적인 사염화탄소의 처리 기술은 크게 다음의 세 가지 기술로서, (1)직접 열분해 방법(Thermal Combustion), (2)촉매를 이용한 열분해 방법 (Catalytic Combustion) 및 (3)촉매를 이용한 탈염수소화 반응(Catalytic Hydrodechlorination)이 있으며, hydrodechlorination반응은 수소화 반응에 보편적으로 사용되는 백금계 촉매를 사용하여 100~200°C의 낮은 반응 온도에서 이루어지므로 에너지 소비가 적으며 2차 오염원이 발생하지 않는 장점이 있다. 본 연구는 catalytic hydrodechlorination반응과 disproportionation반응에 의한 사염화탄소 처리를 시도하였다. 백금이 담지된 -A1203, SiO2, MgO, TiO2, ZrO2, AI2O3-SiO2등의 촉매상에서 사염화탄소의 탈염소수소화 반응을 수행하였다 Pt/MgO촉매상에서는 촉매의 활성 및 안정성이 뛰어났으며 반응 후에 담체(support)는 MgC126H2O로 변형되었지만, 다른 담체에 비하여 클로로포름의 선택도가 우수하였으며 표면의 백금은염소를 함유하는 Pt(Ⅱ)형태로 변형되었음을 확인하였다 다양한 백금 전구체(Pt(Ⅱ)와 Pt(IV))를 이용하여 제조한 Pt/-A12O3촉매에서는 반응 중에 백금 전구체의 산화 상태에 따라서 클로로포름의 선택도 및 촉매의 안정성이 변화함을 XAFS분석 결과로 알 수 있었으며, 적정수준의 백금 산화상태에서 클로로포름의 선택도 및 촉매의 안정성이 우수하였다 즉, 사염화탄소의 흡착세기가 상대적으로 너무 강한 경우에는 메탄의 생성이 우세하며, 너무 약한 경우에는 고비점화합물의 생성이 우세하였다 따라서, 백금 촉매상에서 사염화탄소의 탈염소수소화반응은 메탄과 클로로포름이 연속 반응보다는 병렬 반응에 의하여 생성되는 것으로 설명될 수 있다.
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벤젠연소반응에서 팔라듐이 담지된 촉매 지지체의 세공크기 영향
서 곤,김종호,정상귀,송요순 전남대학교 촉매연구소 2000 촉매학술발표회 Vol.- No.17
VOC를 저온에서 연소시켜 제거하는 촉매는 활성이 우수하도록 귀금속을 다공성 지지체에 담지시켜 제조하다. 지지체의 세공이 크면 물질전달의 제한이 적으나 표면이 작다. 반면, 가는 세공이 많이 발달되면 표면적은 크지만 반응물의 물질전달 제한으로 연소반응이 느려질 수 있다. 따라서 저온에서 VOC를 연소시켜 제거하는 촉매의 지지체는 귀금속을 넓게 분산시킬 수 있도록 표면적이 넓으면서도 물질전달 저항이 적도록 세공이 커야 한다. 제올라이트 Y와 MCM-41 메조포러스 물질에 팔라듐을 달지한 촉매에서 벤젠 연소반응을 조사하였다 세공이 큰 메조포러스 물질에 담지된 팔라듐 촉매에서는250'E에서 벤젠 연소가 시작되며 300 "I에서는 전환율이 94%로 저온 연소활성이 놀다 반면 제올라이트 Y에 담지된 팔라듐 촉매에서는 350'E에서야 벤젠 연소가 시자되어 450'E에서도 전환율이 3j%로 낮다 세공이 작은 제올라이트 담지 팔라듐 촉매에서는 확산 제한으로 인해 연소반응이 느리게 진행되며,온도가논아져도 전환율 증가가 완만하다. 이에 비해, 세공이 큰 메조포러스 물질에 담지된 랄라퓸 촉매에서는 확산 제한이 적고 표면반응이 속도 결정단계이어서 낮은 온도에서도 연소반응이 빠르고, 온도가 높아지면 전환율이 급하게 증가되었다. 벤젠 연소반응에서 반응물과 세공의 크기 효과를 누센인자 등 정량화된 인자로 나타내어, 연소딴응에서 확산 효과를 검토하였다 이와 함께 지지체의 물성과세공구조가 연소촉매의 활성저하와 안정성에 미치는 영향도 고찰하였다.
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오재승 전남대학교 촉매연구소 1994 촉매학술발표회 Vol.- No.11
Metallocene 촉매는 기존 Ziegler-Natta 촉매에 의한 polyolefin 중합의 한계를 극복하고 분자 수준에서 수지 구조와 물성 성 제어가 가능한 새로운 종합 기술이다. 현재 전세계 대부분의 고분자 관련 학계, 연구소, 산업체에서 이에 대한 집중적인 연구가 진행되고 있으며, 이미 PE, PP, sPS 등 상당수의 제품이 상업화되거나 pre-marketing 되고 있다. Metallocene 촉매는 그 자체로서는 용매에 용해된 균일계 촉매이나 상업화시 많은 경우 공정상의 필요성 또는 product 믈성 제어 때문에 각종 담체에 담지되어 사용된다. 본 발표에서는 우선 이러한 metallocene 촉매 기술의 발전 현황을 간단히 살펴보고 metallocene 촉매의 담지 방법 및 특성을 논의 하며, 담체의 종류와 소성 온도, 촉매 loading 조건 및 순서에 따른 영향 등 몇가지 최근 연구 성과를 소개하고자 한다.
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다성분계 산화물 촉매를 이용한 프로판의 암옥시데이션 반응 및 촉매특성 연구
우성일,김종섭,조세인 전남대학교 촉매연구소 1994 촉매학술발표회 Vol.- No.11
기존의 부분산화반응은 올레핀계 탄화수소를 사용하고 있으나, 최근 파라핀계 탄화수소로부터 직접 원하는 단량체를 얻기 위한 연구가 많은 관심을 끌고있다. 특히, 프로판과 프로필렌의 큰 가격차(프로판이 3-6배 저렴함)에 기인하여 저가의 프로판을 직접부분산화 또는 암옥시데이션 반응시켜 아크로레인, 아크릴산, 아크릴로나이트릴(AN)을 제조하기 위한 연구가 세계의 여러 촉매연구 그룹에서 진행되고 있다. 그러나, 프로판의 낮은 반응성으로 인한 높은 반응온도가 요구됨으로서 고 수율의 생성물을 얻기가 어렵기 때문에 고선택성을 가지는 촉매의 개발에 연구의 초점이 모아지고 있다. 본 연구에서는 프로판의 암옥시데이션 반응에 고 선택성을 나타내는 Ca-Bi-molybdate 산화물 촉매에 대하여 촉매를 구성하는 성분의 조성변화에 따른 촉매성능의 변화와 특성변화(redox 능력, 표면과 bulk에서의 성분의 조성변화, 촉매를 구성하는 phase, defects)을 파악하기 위하여 XRD, XPS, IP/Raman, TPRX(temperature programmed reaction)과 TRO(temperature programmed reoxidation)등의 연구를 수행하였다.
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폐고분자 물질에서 액체연료의 제조 : 폐촉매를 이용한 액상분해공정
서곤 전남대학교 촉매연구소 2001 촉매학술발표회 Vol.- No.18
고분자 물질의 용도가 넓어지고 사용량이 많아지면서 폐고분자 물질의 처리가 심각한 사회 문제로 부각되고 있다. 매립이나 소각은 토양과 대기오염으로 인해 규제할 수 밖에 없는 반면, 폐고분자 물질의 재활용율은 10% 수준으로 매우 낮아 대부분 쓰레기로 처리되고 있다. 자원의 효과적 사용과 환경오염 방지를 기할 수 있는 경제적인 재활용 방안 마련이 시급하다. 촉매를 이용한 폐고분자 물질의 액상 분해공정은 저온에서 조작하므로 적은 에너지로 많은 액체 생성물을 생산할 수 있다는 점에서 효과적인 재활용 방법이다. 그러나 용융된 고분자 물질로 촉매가 둘러싸여 있어 탄소 침적으로 쉽게 활성저하되어 촉매를 한번밖에 사용하지 못하므로, 촉매가격이 수익성을 결정하는데 매우 중요하다. HDPE, LDPE, 폐농업용비닐등 고분자 물질의 액상 분해공정에서 합성 제올라이트와 폐 FCC촉매의 활성을 조사하고, 이들을 적절히 처리하여 활성을 증진시키는 방법을 모색하였다.
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배종욱,이재성,이경희,김영걸 전남대학교 촉매연구소 2001 觸媒硏究 論文集 Vol.22 No.-
휘발성 유기화합물의 일종인 사염화탄소는 성층권에서 클로린 라디칼에 의한 오존층 파괴에 촉매작용을 하는 것으로 알려져 있다. 일반적인 사염화탄소의 처리 기술은 크게 다음의 세가지 기술로서, (1)직접 열분해 방법, (2) 촉매를 이용한 열분해 방법, (3)촉매를 이용한 탈염소수소화 반응이 있으며, hydrodechlorination반응은 수소화 반응에 보편적으로 사용되는 백금계 촉매를 사용하여 100~200oC의 낮은 반응 온도에서 이루어지므로 에너지 소비가 적으며 2차 오염원이 발생하지 않는 장점이 있다.
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박대철,임상윤 전남대학교 촉매연구소 1997 촉매학술발표회 Vol.- No.14
가장 효율적인 담체는 티타니아(TiO_2)이므로 아나타제 타입(anatase type)의 담체로된 광촉매만으로 실험결과를 비교하였다. 500℃에서 2시간 동안 부분산화시킨 촉매계의 경우, Pd, Pt, Cu, 및 Ag 금속만이 0.2%의 전환율을 보였고, 각각의 반응에서 나타난 결과를 비교한 바, Pd 금속이 가장 효과적임을 알았다. 또, 300℃와 500℃에서 2시간 동안 수소기류에서 환원시킨 촉매계의 경우, 에틸렌의 수율과 선택도는 부분산화촉매계와 비교하여 감소되었다. 이는 에틸렌의 수율과 선택도가 금속의 하전상태(metal valence state)에 의존함을뜻한다고 생각된다. 그리고 500℃에서 공기기류로 완전산화시킨 촉매계의 경우, Pt는 C_3생성에서 상대적이었고, 에틸렌의 생성에서는 Pd가 가장 효과적이었다. 결론적으로, 완전산화상태로 소성된 Pd/TiO_2 광촉매계가 광반응에 의한 메탈전환반응에서 적합함을 알 수 있었다.
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Thermal Analysis and Raman Characterization of Pt-Mo Catalysts
Shin, Jae-Soon 全南大學校 觸媒硏究所 1996 觸媒硏究 論文集 Vol.18 No.-
백금-몰리브덴 촉매의 열중량 분석과 Raman 분광분석을 행하였다. 몰리브덴 촉매의 손실중량은 알루미나에 담지된 경우보다 티타니아에 담지되었을 경우 몰리브덴 함량에 대한 의존도가 컸으며, 백금-몰리브덴 이성분 촉매의 경우 Pt/Mo 비율이 증가할수록 중량 손실은 줄어들고 증발 개시 온도는 증가하였다. 수증기 조건하에서 중량 손실량은 증가하나 증발 개시 온도는 감소하는데 티타니아 담지 몰리브덴 촉매의 경우 온도 감소 폭은 몰리브덴 함량에 의존하였다. Raman 분광분석 결과 알루미나에 담지된 몰리브덴은 단분자층 함량 이하에서도 표면 몰리브덴 종이 bulk상을 형성하고 있었으나 티타니아에 담지된 경우 단분자층 이상의 함량에서도 분산상이 주종을 이루고 있음이 확인하였으며 이는 Mo-TiO₂간의 상호 작용이 Mo-Al₂O₃간의 상호작용보다 큰데 기인한 것으로 해석된다.
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김영걸 전남대학교 촉매연구소 1993 촉매학술발표회 Vol.- No.10
우리나라의 화학산업, 특히 석유화학공업이 양적으로 크게 성장한 것은 우리가 모두 잘 아는 사실이다. 화학산업은 우리나라의 국민총생산(GNP)의 20%를 차지할 뿐 아니라 다른 제조업에 소재를 공급하는 기간 산업이라는 것도 경제를 다루는 사람들에게 잘 알려져 있다. 그러나 화학산업의 생산공정의 90%가 촉매를 필요로 하고 있음에도 불구하고 우리의 자생적인 이렇다할 촉매공정이 없으며 우리의 촉매수요의 거의 전량을 수입에 의존하고 있다는 것은 일반에는 알려지지 않았을 뿐 아니라 우리의 화학산업이 선진국의 기술에 완전히 예속되어 있고 화학산업에 한하여는 대한민국은 후진국이라는 것을 아는 기술관료도 그리 많지 않다. 우리나라의 초창기 공업화 과정에서 선봉 역할을 맡은 것이 화공인 이라는 것을 생각할 때 오늘의 현실은 참으로 수치스러운 일이라고 할 수 밖에 없다.
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