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        • SCIEKCI등재

          Kinetics of Chromium(III) Oxidation by Various Manganess Oxides

          정종배,임선옥,Chung, Jong-Bae,Zasoski, Robert J.,Lim, Sun-Uk 한국응용생명화학회 1994 Applied Biological Chemistry (Appl Biol Chem) Vol.37 No.5

          망간 산화물 birnessite, pyrolusite, hausmannite의 표면에서 일어나는 3가 크롬의 산화현상을 조사하였다. 이들은 zero point of charge, 표면적, 그리고 결정도 등에서 차이가 많은데, 크롬 산화현상은 모두 1차 반응이었으며 반응용액의 pH 및 최초 3가 크롬농도가 반응에 큰 영향을 미쳤다. 일반적으로 hausmannite에 의한 산화가 가장 빨랐으며 pyrolusite에 의한 산화는 상대적으로 매우 느렸다. 용액 pH와 최초 3가 크롬농도의 상호 작용이 전체 반응속도를 조절하는 것 같으며 pH가 높고 3가 크롬농도가 높을 경우 망간산화물 표면에 3가 크롬 침전되거나 complex를 형성할 수 있을 것이다. Birnessite와 hausmannite에서는 $pH\;3.0{\sim}5.0$ 범위에서 pH가 낮을수록 산화력이 높았으나 pyrolusite의 경우에는 pH가 높을수록 산화력이 증가하였다. 반응속도는 온도에 또한 민감했다. pH 3.0에서의 산화반응의 activation energies는 일반적으로 diffusion에 필요한 activation energy보다 크게 나타났으나 반응속도를 결정하는 단계가 무엇인지는 확실하지 않다. Birnessite, pyrolusite and hausmannite were synthesized and tested for the ability to oxidize Cr(III) to Cr(VI). These oxides differed in zero point of charge, surface area, and crystallinity. The kinetic study showed that Cr(III) oxidation on the Mn-oxide surface is a first-order reaction. The reaction rate was various for different oxide at different conditions. Generally the reaction by hausmannite, containing Mn(III), was faster than the others, and oxidation by pyrolusite was much slower. Solution pH and initial Cr(III) concentration had a significant effect on the reaction. Inhibited oxidation at higher pH and initial Cr(III) concentration could be due to the chance of Cr(III) precipitation or complexing on the oxide surface. Oxidations by birnessite and hausmannite were faster at lower pH, but pyrolusite exhibited increased oxidation capacity at higher pH in the range between 3.0 and 5.0. Reactions were also temperature sensitive. Although calculated activation energies for the oxidation reactions at pH 3.0 were higher than the general activation energy for diffusion, there is no experimental evidence to suggest which reaction is the rate limiting step.

        • KCI등재

          Application of Exchange Equations for NH<sub>4</sub>-K NH<sub>4</sub>-Ca Equilibria

          정종배,사동민,Chung, Jong-Bae,Sa, Tong-Min 한국토양비료학회 1995 한국토양비료학회지 Vol.28 No.3

          복숭아 묘목으로 부터 채취한 근권 및 그 주변 토양을 이용하여 $NH_4-K$와 $NH_4-Ca$ 치환 현상을 조사하였으며 이 결과를 토양중 암모니움 등 양이온의 이동과 분포의 모델화에 적용할 수 있는 치환식을 찾고자 했다. 토양시료를 $NH_4Cl$, KCl과 $CaCl_2$ 용액으로 평형에 도달시킨 후 $Sr(NO_3)_2$ 용액으로 추출하여 평형상태에서의 치환태 양이온 조성을 구하였다. Vanselow, Gapon 그리고 kerr의 식은 $NH_4-K$와 $NH_4-Ca$ 치환 현상을 적절히 기술할 수 없었으나 치환태 양이온 농도에 임의의 지수를 갖는 다음과 같은 경험식이 매우 적절한 것으로 나타났다. ${\frac{\alpha_i^m}{a_j^n}}=K{\frac{(iX)^{mPi}}{(jX)^{nPj}}}$ 이 식에서 ${\alpha}i$와 ${\alpha}j$는 원자가가 m과 n인 양이온 i 및 j의 용액 중 activity이며(iX)와 (jX)는 치환태양이온 i와 j의 농도이다. 치환태 양이온의 농도 단위로는 몰 분율 또는 당량 분율을 사용할 수 있다. 임의상수 $P_i$와 $P_j$ 그리고 분배상수 K는 이 식의 대수형을 이용하여 다중 회귀 방법으로 구할 수 있다. Ion exchange equilibria in bulk and rhizosphere soil collected from peach seedlings were studied to find exchange equations that could be used in chromatographic models dealing with movement and distribution of fertilizer ammonium and exchangeable cations in soil profiles. Soil samples were equilibrated with mixtures of $NH_4Cl$, KCI, and $CaCl_2$ solutions and then extracted with $Sr(NO_3)_2$ solution to determine exchangeable cation compositions at equilibrium. Exchange data were fitted to Vanselow's, Gapon's, and Kerr's equations, but those formulations did not adequately describe the equilibria. An empirical equation of the form : ${\frac{\alpha_i^m}{a_j^n}}=K{\frac{(iX)^{mPi}}{(jX)^{nPj}}}$ which has an exponent on each of the exchangeable cation concentrations could describe the equilibria very well over the range of treatments. In this equation ${\alpha}^i$ and ${\alpha}^j$ are activities of cation i and j with valences m and n respectively. (iX) and (jX) are concentrations of exchangeable cations. Mole or equivalent fractions can be considered as the exchangeable ion concentration unit. Arbitrary constants $P_i$ and $P_j$, and distribution coefficient K can be found with multiple regression for the logarithmic form of the equation.

        • SCIEKCI등재

          Chromium Speciation in Cr(III) Oxidation by Mn-Oxides: Relation to the Oxidation Mechanism

          정종배,Chung, Jong-Bae 한국응용생명화학회 1998 Applied Biological Chemistry (Appl Biol Chem) Vol.41 No.1

          크롬의 산화는 자연계에 존재하는 여러 가지의 Mn-oxide에 의해 일어나며 산화과정에 존재하는 크롬 화학종들은 반응계 내에서 흡착, 침전 현상을 유발할 수 있고 결과적으로 산화반응을 조절할 수 있을 것이다. 본 연구에서는 birnessite와 pyrolusite에 의한 크롬의 산화에서 크롬 화학종이 반응에 미치는 영향을 조사하였다 Mn-oxide는 그 종류에 따라 크롬 산화력에서 큰 차이를 보였으며 용액의 pH와 초기 3가 크롬 첨가량도 산화반응에 큰 영향을 미쳤다. 동일 표면적당의 산화력을 비교하면 pyrolusite의 산화력은 birnessite의 5% 정도에 불과하였다. 이는 pyrolusite 의 결정도에 크게 기인하며 또한 양으로 하전된 표면 특성 때문에 반응물인 3가 크롬의 접근이 어렵고 반응산물인 6가 크롬의 흡착 등에 기인하는 것으로 보인다. Birnessite에 의한 산화반응에서 pH 3에서는 oxide의 표면에서의 크롬 화학종들의 흡착이나 침전 현상은 발견되지 않았으며 pyrolusite의 경우 일부 6가 크롬의 흡착이 나타났으나 침전현상은 발견되지 않았다. 따라서 pH 3의 경우 산화반응은 Mn-oxide의 특성에 따라 결정된다. Mn-oxide에 의한 크롬의 산화는 열역학적으로 용액의 pH가 높아질수록 더 진행되어야 한다. Birnessite의 경우 pH 5에서 오히려 산화반응이 현저히 저해되었는데 이는 birnessite의 표면에 형성되는 3가 크롬의 침전이 반응표면을 감소시킴으로써 나타나는 현상으로 판단된다. Pyrolusite의 경우 pH 3보다 pH 5에서 크롬의 산화는 더 일어나나 초기 3가 크롬의 첨가량이 많아지면서 반응이 억제된다. 일부 3가와 6가 크롬의 흡착이 일어나나 이 경우도 역시 pyrolusite의 표면에 형성되는 3가 크롬의 침전이 반응을 조절하는 주 요인으로 생각된다. Mn-oxide의 표면에 형성되는 3가 크롬의 침전은 산화가 일어날 수 있는 반응표면을 감소시키고 또한 반응물의 농도를 낮춤으로써 용액의 pH가 높고 3가 크롬의 첨가량이 많아질 때 크롬의 산화반응을 억제하는 주 요인이 되는 것으로 판단된다. Various Mn-oxides can oxidize Cr(III) to Cr(VI). Behaviors of chromium species in the oxidation system, especially on the oxide surface, are expected to control the reaction. During Cr(III) oxidation by birnessite and pyrolusite, Cr species in the reaction system were determined to elucidate their effects on the oxidation. Capacities of Cr oxidation of the two Mn-oxides were quite different. Solution pH and initial Cr(III) concentration also had significant effects on the Cr(III) oxidation by Mn-oxides. Chromium oxidation by pyrolusite was less than 5% of the oxidation by birnessite. The high crystallinity of pyrolusite could be one of the reasons and the difficulty of Cr (III) diffusion to the positive pyrolusite surface and Cr(VI) and Cr(III) adsorption seems to be other controlling factors. At pH 3, adsorption or precipitation of Cr species on the surface of birnessite were not found. Small amount of Cr(VI) adsorption was found on the surface of pyrolusite, but arty Cr precipitation on the oxide surface was not found. Therefore Cr(III) oxidation at pH 3 seems to be controlled mainly by the characteristics of Mn-oxides. Chromiun oxidation by Mn-oxides is thermodynamically more favorable at higher solution pH. However as solution pH increased Cr oxidation by birnessite was significantly inhibited. For Cr oxidation by pyrolusite, as pH increased the oxidation increased, but as Cr(III) addition increased the reaction was inhibited. Under these conditions some unidentified fraction of Cr species was found and this fraction is considered to be Cr(III) precipitation an the oxide surface. Chromium(III) precipitation on the oxide surface seems to play an important role in limiting Cr(III) oxidation by armoring the reaction surface on Mn-oxides as well as lowering Cr(III) concentration available for the oxidation reaction.

        • KCI등재
        • KCI등재

          연구보문 : 토양환경 ; 질산화작용 억제 처리가 논토양의 인산 가용화와 벼의 양분흡수 및 생육에 미치는 영향

          정종배 ( Jong Bae Chung ),김병호 ( Byoung Ho Kim ) 한국환경농학회 2010 한국환경농학회지 Vol.29 No.4

          환원상태가 발달된 담수상태의 토양이나 습지생태계에서 NO3-는 환원상태의 진전을 지연시키는 완충역할을 할 수 있다. 논토양에서 NO3-가 Fe(III) 환원과 그에 따른 P의 가용 화에 미치는 영향과 함께 질산화작용억제가 벼의 N, P 흡수 및 생육에 미치는 영향을 조사하였다. 담수 후 10cm 깊이 토양의 산화환원전위 변화는 N 비료처리별로 현저하게 달리 나타났으며, 질산화작용이 억제된 요소+N-serve 처리에서는 -100mV 이하로 낮아졌으나 KNO3처리의 경우에는 0mV 이상으로 유지되었다. 이러한 현상은 질소비료 처리별로 NO3-에 의한 redox buffer 작용 유무에 따라서 결정되는 것이다. N-serve 처리를 통하여 질 산화작용을 억제시키면 NO3-에 의한 redox buffer 작용이 없어지므로 토양의 환원현상이 크게 촉진될 수 있는 것이다. 따라서 요소+N-serve 처리에서는 다른 처리에 비하여 Fe(III)의 환원과 함께 토양 용액의 PO4(3-) 함량이 현저히 증가하였다. 질산화저해제와 함께 요소를 처리한 경우 토양 용액중의 N 및 P 함량과 함께 벼 유묘 지상부의 N과 P 함량 이 가장 높았음에도 불구하고 그 생장은 가장 불량하였다. 이 와 같이 요소+N-serve 처리에서 나타난 벼 유묘 생장 저해 현상은 과도한 Fe(II)의 용출과 그에 따른 벼 유묘의 Fe 과잉 흡수에 기인하는 것으로 판단된다. In a pot experiment, we studied the effect of nitrification inhibition on Fe reduction and P release in paddy soil and growth and nutrient uptake of rice plant. Recommended level of fertilizers, 6 kg N, 5 kg P2O5 and 4 kg K2O per 10a, were applied, and for N fertilizer urea, urea+N-serve, and KNO3 were included. Four 30-day-old seedlings were transplanted in a waterlogged 9 L pot filled with Yuga series soil, and 3 pots were prepared in each N fertilizer treatment. Changes of soil redox potential and concentration of NH4+, NO3-, Fe2+ and PO4(3-) in soil solution at 10 cm depth were monitored, and also the growth and nutrient uptake of rice plants were measured. Concentration of NH4+ in soil solution was highest in urea+N-serve treatment, and followed by urea and KNO3 treatments. Addition of N-serve could effectively inhibit nitrification in the soil. In the treatment of KNO3, relatively higher NO3 - concentration was found at 10 cm depth soil. In urea+N-serve treatment redox potential was lower than -100 mV during the experiment, but in the treatment of KNO3 the potential was maintained above 0 mV until NO3- remaining in soil solution. Reduction of Fe(III) and solubilization of P were highly correlated with redox potential changes in the three N fertilizer treatments. Concentrations of Fe(II) and PO4(3-) in soil solution at 10 cm depth were much higher in the urea+N-serve treatment. The most vigorous rice seedling growth was found in the urea treatment. Although the availability of N and P in soil was enhanced in the urea+N-serve treatment through the suppression of nitrification, excessive solubilization of Fe could limit the growth of rice plants.

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