http://chineseinput.net/에서 pinyin(병음)방식으로 중국어를 변환할 수 있습니다.
변환된 중국어를 복사하여 사용하시면 됩니다.
양자화학계산을 이용한 Si-O 결합길이가 MgSiO₃ 페로브스카이트의 X-선 Raman 산란 스펙트럼에 미치는 영향에 대한 연구
이유수 ( Yoo Soo Yi ),이성근 ( Sung Keun Lee ) 한국광물학회 2014 광물과 암석 (J.Miner.Soc.Korea) Vol.27 No.1
지구시스템 이해에 중요한 지구 내부 맨틀 물질의 거시적인 성질을 이해하기 위해서는 고압상태의 Mg-규산염 결정질 및 비정질 물질에 대한 원자구조와 그에 수반하는 전자구조에 대한 이해가 필요하다. 근래에 in-situ 고압 실험의 어려움을 피하여 고압환경에 존재하는 지구물질의 원자구조와 그 전자구조를 규명하기 위한 방법론으로서 밀도 범함수 이론에 기반을 둔 양자화학계산이 많이 이용되고 있다. 본 연구에서는 FP-LAPW (full-potential linearized augmented plane wave) 방법론을 이용하는 WIEN2k 프로그램을 통하여 25 GPa와 120 GPa의 MgSiO₃페로브스카이트(Pv)의 전자 오비탈의 PDOS (partial density of states)와 O 원자 K-전자껍질 ELNES (energy-loss near-edge structure) 스펙트럼을 계산하였다. 두 압력 조건의 MgSiO₃ Pv에 대하여 계산된 전자 오비탈의 PDOS와 O원자 K-전자 껍질 ELNES 스펙트럼은 뚜렷한 차이를 보이고 있었다. 이와 같은 결과는 MgSiO₃ Pv에서 압력 증가에 의한 Si 원자 배위수의 변화가 나타나지 않더라도 Si-O 결합거리, O-O거리, Mg-O거리와 같은 O원자 주변 국소 원자구조의 변화가 O원자 주변 전자구조에 뚜렷한 영향을 미칠 수 있음을 의미한다. 본 연구의 결과는 MgSiO₃ 결정질 및 비정질 물질의 압력에 의한 전자구조 변화의 미시적 기원을 이해하고 더욱 나아가 다양한 지구물질의 압력에 의한 원자구조 변화와 그에 수반되는 전자구조 변화의 관계를 이해하는데 많은 도움을 줄 수 있을 것이다. Probing the electronic structures of crystalline Mg-silicates at high pressure is essential for understanding the various macroscopic properties of mantle materials in Earth`s interior. Quantum chemical calculations based on the density functional theory are used to explore the atomic configuration and electronic structures of Earth materials at high pressure. Here, we calculate the partial density of states (PDOS) and O K-edge energy-loss near-edge structure (ELNES) spectra for MgSiO3 perovskite at 25 GPa and 120 GPa using the WIEN2k program based on the full-potential linearized projected augmented wave (FP-LPAW) method. The calculated PDOS and O K-edge ELNES spectra for MgSiO3 Pv show significant pressure-induced changes in their characteristic spectral features and relative peak intensity. These changes in spectral features of MgSiO3 Pv indicate that the pressure-induced changes in local atomic configuration around O atoms such as Si-O, O-O, and Mg-O length can induce the significant changes on the local electronic structures around O atoms. The result also indicates that the significant changes in O K-edge features can results from the topological densification at constant Si coordination number. This study can provide a unique opportunity to understand the atomistic origins of pressure-induced changes in local electronic structures of crystalline and amorphous MgSiO3 at high pressure more systematically.
산소 K-전자껍질 에너지-손실 흡수끝-부근 구조 양자계산을 이용한 SiO2 동질이상 광물의 전자구조 연구
이유수 ( Yoo Soo Yi ),이성근 ( Sung Keun Lee ) 한국광물학회 2010 광물과 암석 (J.Miner.Soc.Korea) Vol.23 No.4
지구물질의 거시적 성질로부터 지구시스템 진화의 실마리를 찾을 수 있으며, 이런 거시적인 물성은 지구물질의 원자구조에 의하여 결정되기 때문에 지구물질의 원자구조(즉, 전자구조)를 파악하는 것은 지구시스템의 현상의 이해에 매우 중요하다. 지구내부의 잘 알려지지 않은 물질들의 원자구조를 규명하기 위하여 최근에는 범밀도함수 이론에 기반한 양자계산이 이용되고 있다. 본 연구에서는 온-포텐셜 선형화 보충 평면파가 이용된 양자계산을 통해 저온석영과 스티쇼바이트에 대한 산소원자 K-전자껍질 에너지-손실 흡수끝-부근 구조(energy-loss near-edge structure; ELNES) 스펙트럼과 각 전자 오비탈에 대한 국소상태밀도(partial local density of states; PLDOS)를 계산하였다. 산소원자 K-전자껍질 ELNES 스펙트럼은 저온석영과 스티쇼바이트의 결정구조에 따라서, 저온석영에서는 ∼538 eV에서 세기가 강한 피크가 나타나고 스티쇼바이트에서는 ∼537과 ∼543 eV에 강한 피크가 나타난다. 이와 같은 결정구조에 따른 산소원자 K-전자껍질 ELNES 스펙트럼의 차이는 지구내부 다양한 결정질과 비정질 규산염 물질의 산소원자 주변의 환경을 파악하는 중요한 지표로 이용될 수 있다. Essentials of understanding the geochemical evolution and geophysical processes in Earth`s system are macroscopic properties and atomistic (and electronic) structures of Earth materials. Recent advances in quantum calculations based on the density functional theory allow us to unveil the previously unknown details of local atomic structures in diverse silicates in Earth`s interior. Here, we report the OK-edge ELNES (energy-loss near-edge structure; ELNES) spectra and PLDOS (partial local density of states) for oxygen atoms in α-quartz and stishovite using the quantum calculations based on FP-LAPW (full potential linearized augmented plane wave). The calculated OK-edge ELNES spectrum of α-quartz shows a strong peak at ∼538 eV due to corner-sharing oxygen linking two SiO4 tetrahedra and that for stishovite shows two distinct peaks at ∼537 and ∼543 eV corresponding to edge-sharing oxygen linking SiO6 octahedra. The significant differences in spectral features of OK-edge ELNES spectra suggest that the OK-edge features can be useful indicator to distinguish various oxygen sites in diverse crystal and amorphous silicates in the Earth`s interior.