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팔라듐 복합막을 이용한 잠수함 연료전지용 메탄올 개질가스 수소정제에 관한 연구
이은한,김태우,변세기,서두원,황효정,김한성,이신근 한국청정기술학회 2022 청정기술 Vol.28 No.1
This study examined the use of palladium (Pd)-composite membranes for hydrogen purification from methanolreforming gas for the operation of air independent propulsion (AIP) submarines. Since submarines utilize low-temperaturepolymer electrolyte fuel cells (LT-PEMFC) and one of the requirements of these fuel cells is high-purity (99.999%) hydrogen, adense membrane without pinholes is an essential requirement for a Pd-composite membrane. A Pd-composite membrane formethanol reformed gas purification was made by electroless plating an Inconel 600 support coated with yttrium stabilizedzirconia (YSZ) as a diffusion barrier layer using the blowing coating method (BCM). The membrane was tubular with a length of 450 mm and a diameter of 12.7 mm (surface area of 175 cm2). Hydrogen purification tests were carried out with simulatedmethanol reformed gas containing approximately 67% hydrogen at 400 ℃, a hydrogen permeation pressure of 2.5 bar,which is that of LT-PEMFCs used for AIP submarines, and a feed pressure of 25 bar. The purification tests showed that theapproximately 67% hydrogen of the methanol reformed gas could be purified up to 99.999% with 80.1% hydrogen recoverywhen the reformed gas feeding rate was 0.53 Nm3/h. These results indicated that the hydrogen purification capacity of themembrane was 0.29 Nm3/h. After the high-pressure purification tests, the Pd-composite membrane was disassembled fromthe module and the surface condition and thickness were analyzed. Membrane analysis showed no membrane damage andthe palladium thickness was 11 to 12 μm meaning that the plating efficiency was approximately 92%. From the purificationtests and the membrane analysis, we could conclude that the developed Pd-composite membrane can be used as a hydrogenpurifier for the fuel supply system of AIP submarines. 본 연구는 팔라듐계 복합막을 사용하여 메탄올개질을 통한 on-site 제조 수소를 air independent propulsion (AIP)용 잠수함 운용에 활용하기 위한 수소 정제에 관한 것이다. 잠수함용 연료전지는 저온형 고분자전해질연료전지(low-temperature protonexchange membrane fuel cell, LT-PEMFC) 이며, 잠수함 운용 특성상 99.999% 고순도 수소가 필요하기 때문에 팔라듐 복합막은 핀홀(pinhole)이 없는 치밀막이 필수요구사항이다. 메탄올 개질가스 정제에 사용한 분리막은 blowing coating method(BCM) 법으로 yttrium stabilized zirconia (YSZ) 확산방지층을 코팅한 길이 450 mm, 직경 12.7 mm인 (표면적 175 cm2) 인코넬600 지지체에 무전해도금법으로 팔라듐을 코팅하여 제조하였다. 제조된 팔라듐계 복합막을 사용하여 수소농도가 ~ 67%인메탄올개질 혼합가스를 공급하면서 운전온도 400 ℃, 잠수함 사용에 적합하도록 LT-PEMFC에 수소를 공급하기 위한 수소투과측 압력 2.5 bar, 그리고 분리막측 공급압력 25 bar에서 수소정제실험을 진행하였다. 메탄올개질 혼합가스 정제실험 결과 분리막 1개당 0.53 Nm3/h까지 메탄올 개질가스 정제가 가능하였는데 수소농도는 99.999% 이상 정제가 가능하였고, 이때 수소회수율은 80.1%에 달하였다. 이는 분리막 1개 당 메탄올 개질 가스로부터 99.999% 이상 수소를 생산할 수 있는 용량이 0.29Nm3/h임을 의미한다. 고압실험 후 분리막은 모듈에서 해체하여 표면상태, 두께 등을 분석하였는데 고압운전에도 분리막 손상은 없었고, 두께는 11-12 μm임을 확인하였다. 측정한 두께로 도금효율이 약 92%에 달하는 수치임을 확인하였다. 개발한 팔라듐계 복합막을 이용한 수소정제실험 및 분리막 분석을 통하여 고압운전이 필요한 AIP용 잠수함 운용에 필요한 연료공급장치에 수소정제기로 활용 가능함을 알 수 있었다
이신근,김한성,이은한,김태우,변세기,서두원,황효정,백주은,정의순 한국청정기술학회 2023 청정기술 Vol.29 No.2
Direct catalytic decomposition is a promising method for controlling the emission of nitrous oxide (N2O) from the semiconductor and display industries. In this study, a γ-Al2O3 catalyst was developed to reduce N2O emissions by a catalytic decomposition reaction. The γ-Al2O3 catalyst was prepared by an extrusion method using boehmite powder, and a N2O decomposition test was performed using a catalyst reactor that was approximately 25.4 mm (1 in) in diameter packed with approximately 5 mm of catalysts. The N2O decomposition tests were carried out with approximately 1% N2O at 550 to 750 ℃, an ambient pressure, and a GHSV=1800-2000 h-1. To confirm the N2O decomposition properties and the effect of O2 and steam on the N2O decomposition, nitrogen, air, and air and steam were used as atmospheric gases. The catalytic decomposition tests showed that the 1% N2O had almost completely disappeared at 700 ℃ in an N2 atmosphere. However, air and steam decreased the conversion rate drastically. The long term stability test carried out under an N2 atmosphere at 700 ℃ for 350 h showed that the N2O conversion rate remained very stable, confirming no catalytic activity changes. From the results of the N2O decomposition tests and long-term stability test, it is expected that the prepared γ-Al2O3 catalyst can be used to reduce N2O emissions from several industries including the semiconductor, display, and nitric acid manufacturing industry. 직접촉매분해기술은 반도체 및 디스플레이 산업에서 아산화질소(N2O)의 배출을 완화할 수 있는 유망한 기술이다. 본 연구는7대 온실가스 중에 하나인 N2O 직접촉매분해를 위한 γ-Al2O3 촉매에 관한 것이다. 실험에 사용한 γ-Al2O3 촉매는 뵘석 분말을사용하여 압출 성형하여 제조하였으며, 반응은 직경 약 5 mm 크기로 분쇄한 촉매를 직경 25.4 mm (1인치) 반응기를 사용하여수행하였다. N2O 농도는 약 1%가 되도록 공급하였으며, 온도는 550-750 ℃, 압력은 상압, GHSV는 1800-2000 h-1에서 촉매반응 특성을 확인하였다. 분위기 가스로는 질소, 공기 그리고 공기+수분을 공급하여 N2O 분해 특성과 산소의 영향 및 스팀의 영향을 확인하였다. 촉매 내구성은 N2 분위기에서 수행하였는데, 700 ℃에서 350 시간 동안 연속 운전을 통해 확인하였다. 실험결과 불활성 분위기(N2)일 경우 700 ℃에서 N2O 분해율이 100%에 가까운 수준까지 도달함을 확인하였고, 공기와 수분을 공급할 경우 분해율이 낮아짐을 확인하였다. 내구성 실험 결과 350 시간동안 촉매성능저하는 없었다. 따라서 뵘석 분말로 제조한 γ-Al2O3 촉매는 N2O 분해 특성에 우수할 뿐만 아니라 내구성 또한 우수하여 전자 산업을 비롯하여 질산제조공정 등 산소와수분이 존재하는 경우에도 적용 가능할 것으로 기대한다.