침전 및 콜로이드 형성을 고려한 Eu(III)와 Th(IV)의 벤토나이트 콜로이드에 대한 수착

백민훈,이재광,이승엽,김승수,Baik, Min-Hoon,Lee, Jae-Kwang,Lee, Seung-Yeop,Kim, Seung-Soo 한국방사성폐기물학회 2008 방사성폐기물학회지 Vol.6 No.2

본 연구에서는 국내산 경주벤토나이트를 이용하여 제조한 벤토나이트 콜로이드에 대한 산화환원 반응에 대체적으로 안정한 다가 핵종인 Eu(III)와 Th(IV)의 실험적 수착 연구를 수행하였다. 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 반응용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 콜로이드 형성에 의해 손실된 핵종들의 양을 평가하였다. 그리고 이러한 손실들을 반영한 Eu(III)와 Th(IV)의 벤토나이트 콜로이드에 대한 수착분배계수 $K_d$값을 구하고 조사하였다. 세 종류의 손실양을 반영한 벤토나이트 콜로이드의 순수한 수착분배계수 $K_d$ 값은 pH 변화에 따라 Eu(III)의 경우 $10^6-10^7mL/g$ 정도의 값을 가지고, Th(IV)의 경우 $7{\times}10^6-10^7\;mL/g$ 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었다. 특히 Eu(III)의 경우엔 pH 5 이상에서 침전의 영향이 크게 나타났고, Th(IV)의 경우엔 pH 3 이후에 콜로이드 형성과 침전의 영향이 크게 나타났다. 따라서 주어진 농도에서 콜로이드 형성 및 침전 영향이 커지는 pH 이후에는 Eu(III) 및 Th(IV)과 같은 다가 핵종들의 정확한 수착분배계수를 구하기 위해서는 이러한 침전 및 콜로이드 형성과 같은 영향이 반영되어야 할 것이다. In this study, a sorption experiment of multivalent nuclides such as Eu(III) and Th(IV) relatively stable for redox reactions was carried out for bentonite colloids which had been prepared from the domestic Gyeongju bentonite. The amounts of the nuclides lost by an attachment to bottle walls, by a precipitation, and by a colloid formation were estimated by performing blank tests for the sorption experiments. Sorption coefficients, $K_d's$, reflecting the mass losses were obtained and investigated for the sorption of Eu(III) and Th(IV) onto the bentonite colloids. The net sorption coefficients $K_d's$ considering all the three mass losses were measured as about $10^6-10^7\;mL/g$ and $7{\times}10^6-10^7\;mL/g$ for Eu(III) and Th(IV), respectively, depending on pH. In particular, a precipitation occurred mainly at a pH greater than 5 for Eu(III) and a precipitation and colloid formation significantly occurred at a pH greater than 3 for Th(IV). The precipitation and colloid formation of the multivalent nuclides of Eu(III) and Th(IV) therefore should be considered when $K_d's$ are rightly obtained over the pH range where their precipitation and colloid formation become significant at a given concentration.

환원환경에서 암반 균열을 통한 우라늄 이동 및 지연 특성

백민훈,박정균,조원진,Baik, Min-Hoon,Park, Chung-Kyun,Cho, Won-Jin 한국방사성폐기물학회 2007 방사성폐기물학회지 Vol.5 No.2

본 연구에서는 타당한 지하조건을 모사하기 위한 실험장치를 글로버박스(Glove-box) 내에 설치하고 천연지하수 및 자연균열을 가진 화강암 시추코어를 이용하여 핵종이동 실험을 수행하였다. 암반코어의 균열을 통한 지하수 유동을 해석하기 위하여 비수착성 음이온 핵종인 Br로 지하수 유동실험을 수행하였다. 암반 균열을 통한 우라늄 이동 실험결과에서 유출된 우라늄의 파과곡선이 비수착성 핵종인 Br와 유사한 거동을 보여주었는데, 이는 주어진 지하수 조건에서 우라늄이 주로 탄산염과 결합된 음이온 복합체로 이동하기 때문인 것으로 추정된다. 아울러 균열충전광물에 대한 우라늄의 회분식 수착실험을 수행한 결과, 균열충전광물에 대한 우라늄의 분배계수 $K_d$는 약 2.7 mL/g로 낮게 나타났다. 이러한 우라늄 수착실험 결과는 빠른 유출을 보인 우라늄 이동실험 결과와 일치한다. 균열암반을 통한 우라늄 이동의 지 연 특성을 보다 자세히 분석하기 위하여 회분식 수착실험으로 부터 구한 $K_d$값을 이용해 지연인자 $R_d$값 $({\sim}16.2)$를 구하고 이동실험 결과로부터 구한 $R_d$값 $({\sim}14.3)$과 비교한 결과, 서로 매우 유사한 지연인자 값을 가진다는 것을 알 수 있었다. 이는 화강암 코어의 균열을 통한 우라늄의 이동 지연이 주로 균열충전광물에 의해 이루어지고 있음을 의미하는 것이라고 하겠다. In this study, uranium migration experiments have been performed using a natural groundwater and a granite core with natural fractures in a glove-box constructed to simulate an appropriate subsurface environment. Groundwater flow experiments using the non-sorbing anionic tracer Br were carried out to analyze the flow properties of groundwater through the fracture of the granite core. The result of the uranium migration experiment showed a breakthrough curve similar to that of the non-sorting Br. This result may imply that uranium migrates as anionic complexes through the rock fracture since uranium can form carbonate complexes at a given groundwater condition. The distribution coefficient $K_d$ of the uranium between the groundwater and the fracture filling material was obtained as low as 2.7 mL/g from a batch sorption experiment. This result agrees well with the result from the migration experiment, showing a faster elution of the uranium through the rock fracture. In order to analyze retardation properties of the uranium through the rock fracture, the retardation factor $R_d({\sim}16.2)$ was obtained by using the $K_d$ obtained from the batch sorption experiment and it was compared with the $R_d({\sim}14.3)$ obtained by using the result from the uranium migration experiment. The values obtained from the both experiments were very similar to each other. This reveals that the retardation of the uranium is mainly occurred by the fracture filling material when the uranium migrates through the fracture of a granite core.

균열 암반을 통한 콜로이드 이동 실험

백민훈,한필수,Peter Vilks 대한환경공학회 1999 대한환경공학회 학술발표논문집 Vol.1999 No.4

Migration and Retardation Properties of Uranium throught a Rock Fracture in a Reducing Environment

백민훈,박정균,조원진 한국방사성폐기물학회 2007 방사성폐기물학회지 Vol.5 No.2

본 연구에서는 타당한 지하조건을 모사하기 위한 실험장치를 글로버박스(Glove-box) 내에 설치하고 천연지하수 및 자연균열을 가진 화강암 시추코어를 이용하여 핵종이동 실험을 수행하였다. 암반코어의 균열을 통한 지하수 유동을 해석하기 위하여 비수착성 음이온 핵종인 Br로 지하수 유동실험을 수행하였다. 암반 균열을 통한 우라늄 이동 실험결과에서 유출된 우라늄의 파과곡선이 비수착성 핵종인 Br와 유사한 거동을 보여주었는데, 이는 주어진 지하수 조건에서 우라늄이 주로 탄산염과 결합된 음이온 복합체로 이동하기 때문인 것으로 추정된다. 아울러 균열충전광물에 대한 우라늄의 회분식 수착실험을 수행한 결과, 균열충전광물에 대한 우라늄의 분배계수 는 약 2.7 mL/g로 낮게 나타났다. 이러한 우라늄 수착실험 결과는 빠른 유출을 보인 우라늄 이동실험 결과와 일치한다. 균열암반을 통한 우라늄 이동의 지 연 특성을 보다 자세히 분석하기 위하여 회분식 수착실험으로 부터 구한 값을 이용해 지연인자 값 를 구하고 이동실험 결과로부터 구한 값 과 비교한 결과, 서로 매우 유사한 지연인자 값을 가진다는 것을 알 수 있었다. 이는 화강암 코어의 균열을 통한 우라늄의 이동 지연이 주로 균열충전광물에 의해 이루어지고 있음을 의미하는 것이라고 하겠다. In this study, uranium migration experiments have been performed using a natural groundwater and a granite core with natural fractures in a glove-box constructed to simulate an appropriate subsurface environment. Groundwater flow experiments using the non-sorbing anionic tracer Br were carried out to analyze the flow properties of groundwater through the fracture of the granite core. The result of the uranium migration experiment showed a breakthrough curve similar to that of the non-sorting Br. This result may imply that uranium migrates as anionic complexes through the rock fracture since uranium can form carbonate complexes at a given groundwater condition. The distribution coefficient of the uranium between the groundwater and the fracture filling material was obtained as low as 2.7 mL/g from a batch sorption experiment. This result agrees well with the result from the migration experiment, showing a faster elution of the uranium through the rock fracture. In order to analyze retardation properties of the uranium through the rock fracture, the retardation factor was obtained by using the obtained from the batch sorption experiment and it was compared with the obtained by using the result from the uranium migration experiment. The values obtained from the both experiments were very similar to each other. This reveals that the retardation of the uranium is mainly occurred by the fracture filling material when the uranium migrates through the fracture of a granite core.

KURT 지하수콜로이드의 ICP-MS 및 TEM-EDX를 이용한 심도별 특성 분석

백민훈,박태진,이태엽,정종태 한국방사성폐기물학회 2012 한국방사성폐기물학회 학술논문요약집 Vol.10 No.1

지하수 흐름에 의한 벤토나이트의 침식과 콜로이드의 발생 특성 : 지화학 변수의 영향

백민훈,조원진,한필수 한국방사성폐기물학회 2005 한국방사성폐기물학회 학술논문요약집 Vol.3 No.2

압축된 칼슘벤토나이트 블록으로부터 벤토나이트 침식 및 콜로이드 발생에 대한 실험적 연구

백민훈,이재완,조원진,한필수 한국방사성폐기물학회 2004 한국방사성폐기물학회 학술논문요약집 Vol.2 No.2

벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착에 대한 실험적 연구

백민훈,조원진,Baik Min-Hoon,Cho Won-Jin 한국방사성폐기물학회 2006 방사성폐기물학회지 Vol.4 No.3

본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다. In this study, an experimental study on the sorption properties of uranium(VI) onto a bentonite colloid generated from Gyeongju bentonite which is a potential buffer material in a high-level radioactive waste repository was performed as a function of the pH and the ionic strength. The bentonite colloid prepared by separating a colloidal fraction was mainly composed of montmorillonite. The concentration and the size fraction of the prepared bentonite colloid measured using a gravitational filtration method was about 5100 ppm and 200-450 nm in diameter, respectively. The amount of uranium removed by the sorption reaction bottle walls, by precipitation, and by ultrafiltration was analyzed by carrying out some blank tests. The removed amount of uranium was found not to be significant except the case of ultrafiltration at 0.001 M $NaClO_4$. The ultrafiltration was significant in the lower ionic strength of 0.001 M $NaClO_4$ due to the cationic sorption onto the ultrafilter by a surface charge reversion. The distribution coefficient $K_d$ (or pseudo-colloid formation constant) of uranium(VI) for the bentonite colloid was about $10^4{\sim}10^7mL/g$ depending upon pH and ionic strength of $NaClO_4$ and the $K_d$ was highest in the neutral pH around 6.5. It is noted that the sorption of uranium(VI) onto the bentonite colloid is closely related with aqueous species of uranium depending upon geochemical parameters such as pH, ionic strength, and carbonate concentration. As a consequence, the bentonite colloids generated from a bentonite buffer can mobilize the uranium(VI) as a colloidal form through geological media due to their high sorption capacity.

방사성폐기물 처분에서 자연유사연구 역할 및 연구 동향

백민훈,박태진,김인영,최경우,Baik, Min-Hoon,Park, Tae-Jin,Kim, In-Young,Choi, Kyung-Woo 한국방사성폐기물학회 2013 방사성폐기물학회지 Vol.11 No.2

Natural analogue studies play an important role in the safety case which requires multiple lines of evidence including the safety assessment for the geological disposal of radioactive wastes. In this study, foreign status of natural analogue studies was investigated by summarizing natural analogue results according to the research topics related with repository materials and radionuclide migration and retardation. Main results, issues, and applicability of the foreign natural analogue studies were also analyzed. The results of domestic natural analogue studies were classified into studies using uranium ore bodies, rocks, groundwaters, and archeological artifacts, respectively, and their main results were summarized. There are massive materials for natural analogue studies which have been carried out during last several decades but they have not been actively applied to the safety assessment and safety case development for the radioactive waster disposal. Thus, in this study, applicable methods of natural analogues were summarized and a methodology for improving their applicability was examined. Natural analogue study is apparently necessary to improve and illustrate the reliability of safety assessment for a radioactive waste repository. Therefore, it is necessary to develop a methodology and construct a natural analogue information database for the application of the results from natural analogue studies to safety case development. 자연유사연구는 방사성폐기물의 지하 처분에서 안전성평가를 포함하는 다중의 안전성 확보를 요구하는 safety case에서 중요한 역할을 담당하고 있다. 본 연구에서는 해외의 자연유사연구 동향을 조사하여, 처분장 재료물질들과 핵종이동 및 지연과 관련된 자연유사연구 결과들을 연구주제별로 정리하고, 주요 연구결과와 문제점, 결과의 활용성 등에 초점을 두고 분석하였다. 아울러 국내에서 수행된 자연유사연구 결과들을 우라늄 광상 연구, 암반을 이용한 연구, 지하수를 이용한 연구, 고고학적 유물을 이용한 연구 등으로 분류하고, 그 주요 결과들을 정리하였다. 지난 수 십 년 동안 수행되어 온 방대한 양의 자연유사연구 결과들이 존재하지만, 처분안전성 평가와 safety case 개발에 적극적으로 활용되지 못하였다. 따라서 본 연구에서는 자연유사연구 결과의 활용방법을 정리하고, 활용성을 증진하기 위한 방법론을 검토하였다. 방사성폐기물 처분장에 대한 안전성 평가의 신뢰성을 증진하고 검증하기 위해서는 자연유사연구의 수행은 필수적이다. 따라서 자연유사연구 결과들을 safety case 개발에 활용하기 위해서는 자연유사 정보 데이터베이스의 구축과 함께 활용방법론이 개발되어야 할 필요가 있다.

벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(Ⅵ) 수착특성에 대한 실험적 연구

백민훈,조원진,한필수 한국방사성폐기물학회 2005 한국방사성폐기물학회 학술논문요약집 Vol.3 No.1