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        • KCI등재

          고연소도 경수로 사용후핵연료의 열처리에 따른 세슘 방출거동

          박근일,조광훈,이정원,박장진,양명승,송기찬,Park, Geun-Il,Cho, Kwang-Hun,Lee, Jung-Won,Park, Jang-Jin,Yang, Myung-Seung,Song, Kee-Chan 한국방사성폐기물학회 2007 방사성폐기물학회지 Vol.5 No.1

          고연소도 경수로사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 $1,500^{\circ}C$의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기 에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 $800{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 $1,100{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$로서, 산화에 의한 사용후핵 연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵 연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵 연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다. The dynamic release behavior of Cs from high burn-up spent PWR fuel was experimentally performed under the conditions of a thermal treatment process such as voloxidation and sintering conditions. In voloxidation process, influence of the oxidation and reduction atmosphere on the Cs release characteristic using fragment type of spent fuel heated up to $1,500^{\circ}C$ was compared. In sintering process, temperature history effect on Cs release behavior was evaluated using green pellet under 4% $H_2/Ar$ environment. Temperature range for complete Cs release from spent fuel fragment under voloxidation condition was about $800^{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$, but that of green pellet under the reduction atmosphere was $1,100^{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$. Key parameters on Cs release behavior from spent fuel was powder formation as well as the diffusion rate of Cs compound to grain boundary and fuel surface.

        • 2LC-3 : 이중 표면개질 활성탄을 이용한 방사성핵종 및 유해중금속 흡착 특성

          박근일,김인태,송기찬,이재광,김준형 한국공업화학회 2001 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2001 No.-

          산성/알칼리용액을 이용하여 이중 표면개질된 활성탄에 의한 방사성폐액내의 우라늄, 코발트 및 일반 산업폐수 내의 중금속의 흡착성능을 평가하였다. 원료활성탄(AC)를 질산용액으로 일차 표면처리 (OAC)한 후 여러 종류의 알칼리용액(NaCl, NaOH, NaNO<sub>3</sub> 단일성분 혹은 복합성분)을 사용하여 이차 표면개질한 활성탄(DSAC)에 의한 우라늄, 코발트의 흡착효율 측정 결과, 이차 표면개질시 NaCl과 NaOH 혼합용액 0.1N 정도를 사용하는 것이 가장 적절한것으로 나타났다. pH 2~10의 범위에서 AC, OAC, DSAC의 세 종류 활성탄을 이용하여 우라늄, 코발트 및 중금속(납, 카드뮴, 크롬)의 흡착효율을 측정한 결과, OAC 및 DSAC의 방사성 핵종 및 중금속의 흡착효율은 산성영역에서도 AC에 비하여 흡착효율이 훨씬 높은 값을 보여주었다. 아울러 회분식 반응기 및 고정층 흡착탑에서 흡착성능은 DSAC>OAC >>AC 순서로 역시 나타났다. 고정층 흡착실험 결과를 바탕으로 활성탄 종류별로 우라늄 및 코발트의 처리 성능인자(폐액 처리량/층 부피)를 상호 비교한 결과, 용액의 pH가 5일 경우 DSAC의 성능인자는 AC의 경우와 비교하여 우라늄의 경우 약 30배, 코발트는 약 60배 정도 차이가 나며, 우라늄의 경우 유기이온교환 수지의 한 종류인 XAD-16-TAR의 성능인자와 거의 비슷한 값을 보여 주었고, 납의 경우는 약 9배, 카드뮴은 30배, 크롬의 경우는 약 3배정도 만큼 AC보다 높게 나타났으며, 아울러 산성영역에서도 DSAC의 성능인자는 OAC에 비하여 약 2배 이상 높은 값을 보여주었다.

        • KCI등재후보

          사용후핵연료의 연소도 변화에 따른 산화 및 OREOX 공정에서 핵분열기체 방출 특성

          박근일,조광훈,이정원,박장진,양명승,송기찬,Park, Geun-Il,Cho, Kwang-Hun,Lee, Jung-Won,Park, Jang-Jin,Yang, Myung-Seung,Song, Kee-Chan 한국방사성폐기물학회 2007 방사성폐기물학회지 Vol.5 No.1

          사용후핵연료의 건식 재가공을 위한 핵연료 원격 제조공정중 분말제조를 위한 산화 및 OREOX(산화 환원공정)열처리 공정으로부터 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출거동을 정량적으로 평가하였다. 특히 사용후핵연료의 평균 연소도가 $27,000{\sim}65,000\;MWd/tU$ 범위내에서 연소도 변화에 따른 핵분열기체의 방출 분율은 측정한 실험결과와 ORIGEN 코드로부터 계산된 초기 inventory를 상호 비교하여 구하였다. $500^{\circ}C$ 1차 산화공정(voloxidation)에서 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C(^{14}CO_2)$의 시간에 따른 방출거동은 $UO_2$ 핵연료의 $U_3O_8$으로의 분말화 정도와 밀접한 관련이 있는 것으로 보이며, 입계(grain-boundary)에 분포된 핵분열기체가 대부분 방출되는 것으로 여겨진다. 산화분말을 이용한 OREOX 공정으로부터 핵분열기체의 높은 방출율은 $700^{\circ}C$의 환원공정에서 온도 증가에 의한 기체 확산 및 $UO_2$으로의 환원에 의한 U 원자 이동성 증가에 의존하며 주로 inter-grain 및 intra-grain에 분포된 핵분열기체가 방출된 것으로 판단된다. 일차 산화공정시 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출 분율은 핵 연료 연소도가 증가함에 따라 높게 나타났고 방출 분율 범위는 총 inventory의 $6{\sim}12%$정도며, 산화분말의 OREOX 공정처리시 잔류 핵분열기체 대부분이 방출되는 것으로 보인다. 아울러 사용후핵 연료로부터 핵분열기체의 제거를 위해서는 고온 환원분위기보다는 산화에 의한 분말화가 더 효과적인 것으로 여겨진다. Quantitative analysis on release behavior of the $^{85}Kr\;and\;^{14}C$ fission gases from the spent fuel material during the voloxidation and OREOX process has been performed. This thermal treatment step in a remote fabrication process to fabricate the dry-processed fuel from spent fuel has been used to obtain a fine powder The fractional release percent of fission gases from spent fuel materials with burn-up ranges from 27,000 MWd/tU to 65,000 MWd/tU have been evaluated by comparing the measured data with these initial inventories calculated by ORIGEN code. The release characteristics of $^{85}Kr\;and\;^{14}C$ fission gases during the voloxidation process at $500^{\circ}C$ seem to be closely linked to the degree of conversion efficiency of $UO_2\;to\;U_3O_8$ powder, and it is thus interpreted that the release from grain-boundary would be dominated during this step. The high release fraction of the fission gas from an oxidized powder during the OREOX process would be due to increase both in the gas diffusion at a temperature of $500^{\circ}C$ in a reduction step and in U atom mobility by the reduction. Therefore, it is believed that the fission gases release inventories in the OREOX step come from the inter-grain and inter-grain on $UO_2$ matrix. It is shown that the release fraction of $^{85}Kr\;and\;^{14}C$ fission gases during the voloxidation step would be increased as fuel burn-up increases, ranging from 6 to 12%, and a residual fission gas would completely be removed during the OREOX step. It seems that more effective treatment conditions for a removal of volatile fission gas are of powder formation by the oxidation in advance than the reduction of spent fuel at the higher temperature.

        • KCI등재후보

          고연소도 경수로 사용후핵연료의 열처리에 따른 세슘 방출거동

          박근일,이정원,박장진,양명승,송기찬,조광훈 한국방사성폐기물학회 2007 방사성폐기물학회지 Vol.5 No.1

          고연소도 경수로 사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 1,500 ℃의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘 방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 800 ℃ ~ 1,200 ℃ 였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 1,100 ℃ ~ 1,400 ℃로서, 산화에 의한 사용후핵연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다. The dynamic release behavior of Cs from high burn-up spent PWR fuel was experimentally performed under the conditions of a thermal treatment process such as voloxidation and sintering conditions. In voloxidation process, influence of the oxidation and reduction atmosphere on the Cs release characteristic using fragment type of spent fuel heated up to 1,500 ℃ was compared. In sintering process, temperature history effect on Cs release behavior was evaluated using green pellet under 4% H2/Ar environment. Temperature range for complete Cs release from spent fuel fragment under voloxidation condition was about 800 ℃ ~ 1,200 ℃, but that of green pellet under the reduction atmosphere was 1,100 ℃ ~ 1,400℃. Key parameters on Cs release behavior from spent fuel was powder formation as well as the diffusion rate of Cs compound to grain boundary and fuel surface.

        • KCI등재

          Recent Progress in Waste Treatment Technology for Pyroprocessing at KAERI

          박근일,전민구,최정훈,이기락,한승엽,김인태,조용준,박환서 한국방사성폐기물학회 2019 방사성폐기물학회지 Vol.17 No.3

          This study comprehensively addresses recent progress at KAERI in waste treatment technology to cope with waste produced by pyroprocessing, which is used to effectively manage spent fuel. The goal of pyroprocessing waste treatment is to reduce final waste volume, fabricate durable waste forms suitable for disposal, and ensure safe packaging and storage. KAERI employs grouping of fission products recovered from process streams and immobilizes them in separate waste forms, resulting in product recycling and waste volume minimization. Novel aspects of KAERI approach include high temperature treatment of spent oxide fuel for the fabrication of feed materials for the oxide reduction process, and fission product concentration or separation from LiCl or LiCl-KCl salt streams for salt recycling and higher fission-product loading in the final waste form. Based on laboratory-scale tests, an engineering-scale process test is in progress to obtain information on the performance of scale-up processes at KAERI.

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