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합성연료 및 고부가가치 화합물 제조용 CO 수소화 촉매 기술
하경수 ( Kyoung Su Ha ),임제미 ( Je Mi Lim ),김대각 ( Dae Gak Kim ),이진우 ( Jin Woo Lee ),김태완 ( Tae Wan Kim ) 한국공업화학회 2016 공업화학전망 Vol.19 No.2
불안정한 가격과 제한된 저장량에 대한 고민으로 오래 전부터 기존의 석유를 대체할 만한 새로운 에너지원에 대한 연구가 진행되어 왔다. 셰일가스 개발 붐과 함께 석유대체에너지원으로서 천연가스가 지속적인 관심을 갖는가운데, 천연가스를 화학적으로 액화시켜 다양한 액체 수송연료를 얻는 가스액화기술이 대안으로 부각되고 있다. 이는 동반가스 처리와 같은 환경문제, 한계가스전 및 셰일가스전의 효율적 활용 등에 관련한 경제적인 이슈 뿐만 아니라 산업체 부생가스 등에 대해서도 능동적이고 합리적으로 대응할 수 있는 화학적 전환기술로서 잠재적인 가치가 큰 기술이기 때문이다. 이 중 가스액화기술의 핵심 기술이라고 할 수 있는 피셔-트롭시 합성반응과 복합 알코올 합성 기술을 중심으로 다루기로 한다. 더불어 최근에 논의가 많이 되고 있는 복합 하이브리드 촉매, 탄소계 지지체 촉매 등을 이용한 CO 수소화 기술에 대해서도 다루고자 한다.
나노 촉매 콤팩트한 모듈형 반응기 시스템을 활용한 가스액화기술
하경수 ( Kyoung Su Ha ) 한국공업화학회 2014 공업화학전망 Vol.17 No.2
셰일가스 개발 붐과 함께 석유대체에너지원으로서 천연가스가 지속적인 관심을 갖는 가운데, 천연가스를 화학적으로 액화시켜 액체 수송연료를 얻거나 기체상의 올레핀을 얻는 가스액화기술이 대안으로 부각되고 있다. 동반가스 처리와 같은 환경문제, 한계가스전 및 셰일가스전의 효율적 활용 등에 관련한 경제적인 이슈에 대해 능동적이고 합리적으로 대응할 수 있는 화학적 전환기술로서 마이크로 반응시스템을 활용한 가스액화기술에 관련한 연구 동향을 중심으로 기술하였다. 핵심 공정인 개질반응과 피셔-트롭시 합성반응을 중심으로 촉매 기술과 반응시스템에 대해서도기술하며, 반응·분리 동시 수행기술, 신소재 접목 촉매 기술에 관해서도 소개하기로 한다. 더불어, 공간이 제약되고 기능이 집적된 마이크로 반응기에 최적화된 고성능 나노촉매의 최근 성과들도 살펴본다.
메탄으로부터 촉매와 유전체 장벽 방전 반응기를 활용한 C<sub>2</sub> 화합물의 합성
오지환,전종현,정재권,하경수,Oh, Ji-Hwan,Jeon, Jong Hyun,Jeoung, Jaekwon,Ha, Kyoung-Su 한국화학공학회 2018 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.56 No.1
유전체 장벽 방전 반응기에서 규칙적인 메조기공 갖는 촉매를 사용하여 플라즈마 에너지를 이용한 메탄의 직접전환반응 연구를 수행하였다. 촉매는 MgO/OMA (ordered mesoporous alumina), $MgO/{\gamma}-Al_2O_3$와 $MgO/{\alpha}-Al_2O_3$를 사용하여 반응하였다. Pulse 고전압을 이용한 플라즈마 반응기에서 촉매 MgO/OMA를 사용하였을 때 $C_2$ 화합물의 선택도는 67%로 최고의 성능을 나타내었다. 금속산화물 종류, 규칙적인 메조기공 구조, 알루미나의 상변화 그리고 전원공급방식에 따른 효과를 고려하여 반응기 성능 및 생성물 분포를 비교하였다. BET (Brunauer, Emmett, Teller), X 선 회절, 주사전자현미경, 열 무게 분석으로 촉매의 반응 전후의 특성을 분석하였다. The direct synthesis of $C_2$ chemical directly from methane was studied by employing catalysts with ordered mesopores in a dielectric barrier discharge plasma reactor. The reaction was carried out using MgO/OMA (ordered mesoporous alumina), $MgO/{\gamma}-Al_2O_3$ and $MgO/{\alpha}-Al_2O_3$ as catalysts. When MgO/OMA was applied, it showed excellent performance in the plasma reactor using pulse-type power supply and the selectivity of $C_2$ chemicals was measured as 67%. The effects of metal oxide type, textural property of support, alumina phase and power supply type on catalytic performance were investigated especially in terms of $C_2$ chemical formation. BET (Brunauer, Emmett, Teller), X-ray diffraction, transmission electron microscope and thermogravimetric analysis were used to investigate the characterization of the catalyst before and after the reaction.
수열특성 및 기계적 안정성의 개선으로 슬러리상 CSTR에 적합한 P 첨가 알루미나 기반의 Fischer-Tropsch 합성용 코발트 촉매
정규인 ( Gyu In Jung ),하경수 ( Kyoung Su Ha ),박선주 ( Seon Ju Park ),김두일 ( Du Eil Kim ),우민희 ( Min Hee Woo ),전기원 ( Ki Won Jun ),배종욱 ( Jong Wook Bae ),강용 ( Yong Kang ) 한국화학공학회 2012 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.50 No.2
Phosphorus was incorporated into Co/Al2O3 catalyst for FTS by impregnating an acidic precursor, phosphoric acid, in γ-Al2O3 support to improve the mechanical strength, the hydrothermal stability of the catalyst particle, and the catalytic performance as well. Surface characterization techniques such as FT-IR revealed that AlPO4 phase was generated on the surface of the P-modified catalyst. The addition of phosphorus was found to alleviate the interaction between cobalt and alumina surface, and to increase reducibility of catalyst. The catalytic activity such as C5+ productivity and turnover frequency (TOF) was calculated to evaluate catalytic performance. The influence of calcination temperature of the Al2O3 containing 2 wt% P on the catalytic performance was also investigated. Through hydrothermal stability test and XRD analysis, the P-modified catalyst had strong resistant to the pressurized and hot H2O. The mechanical strength of the P-modified catalyst was also examined through an in-house fluidized-bed vessel, and it was found that the catalyst fragmentation could be successfully suppressed with P. Taken as a whole, the best performance was shown to be at 1~2 wt.% P in alumina and at the calcination temperature of 500˚C.
유전체 장벽 방전 플라즈마를 이용한 LaAlO<sub>3</sub>의 메탄 커플링 저온반응
이수민 ( Sumin Lee ),이동민 ( Dongmin Lee ),김홍렬 ( Hongryeol Kim ),하경수 ( Kyoung-su Ha ),명재욱 ( Jaewook Myung ) 한국폐기물자원순환학회(구 한국폐기물학회) 2021 한국폐기물자원순환학회 춘계학술발표논문집 Vol.2021 No.-
바이오메탄은 주로 유기물이 물 속에서 부패, 발효 시 방출되거나 늪지대의 바닥 등에서 발생한다. 발생된 바이오메탄의 자원화를 위해 현재 석유계 메탄전환 기술인 메탄 커플링 반응을 사용할 수 있다. 현재 메탄 커플링 반응에 사용되는 페롭스카이트 촉매는 높은 표면 격자 산소를 지녀 메탄의 C-H 결합을 끊어 메틸 라디칼을 형성시키는데 관여한다고 알려져 있다. 본 연구에서는 높은 격자 산소 전달 용량을 지닌 촉매인 LaAlO<sub>3</sub> 페롭스카이트 촉매를 이용해 유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기에서 바이오메탄 커플링 반응을 진행하였다. 반응초기 결과, C5+ 선택도가 높아 보이다가 급격히 감소했는데, 이는 표면 격자 산소가 메탄 커플링 반응에 참여후 소모된 것으로 추측된다. 이를 증명하기 위해 O 1s XPS, O2-TPD 분석을 통해 무산소 메탄 커플링 반응 후 LaAlO<sub>3</sub>의 표면 격자 산소가 소모된 것을 확인하였다. 보다 높은 C5+ 선택도와 메탄 전환율을 위하여 플라즈마 반응 중 소량의 산소 공급하여 반응 중 소모된 표면 격자 산소를 회복하였다. 반응 후 생성된 코크 분석은 TG/DTA를 사용하였다.
메탄 부분산화 반응을 위한 고분산된 팔라듐-니켈 촉매 합성 및 반응
이승현 ( Seunghyun Lee ),전종현 ( Jonghyun Jeon ),김주찬 ( Juchan Kim ),하경수 ( Kyoung-su Ha ) 한국화학공학회 2021 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.59 No.2
In this study, ordered mesoporous silica-supported Ni catalysts were prepared for catalytic partial oxidation of methane (CPOM) by using electroless nickel plating method. Unlike conventionally impregnated catalysts, the electrolessly-plated nickel catalyst showed that nickel was highly dispersed and formed stably on silica-supported surface. It was verified by TEM-EDS analysis. During the activity tests, the electrolessly-plated nickel was barely sintered and the amount of carbon deposition was very small. Consequently, the catalyst was far less deactivated, while the sintering was significantly observed in the cases of the catalysts prepared by the conventional impregnation method. Regarding the palladium-promoted catalysts, the reducibility of nickel was increased, and the reaction performances were enhanced in terms of CH<sub>4</sub> conversion and H<sub>2</sub>/CO ratio of produced syngas.