다결정 Au박막의 고상 비젖음 과정의 결정학적 분석 = Crystallographic Evolution during Solid-State Dewetting in Polycrystalline Au Thin Films

국문 초록 (Abstract)

최근 비젖음(dewetting) 현상을 통하여 나노입자가 자발적으로 뭉쳐지는 기술이 활발히 보고되고 있다. 탄소, 반도체 나노튜브 성장을 위한 촉매뿐 아니라, 자기기록장치의 고집적화, 전자밀도와 플라즈몬 기술분야, 그리고 태양광전지의 고효율화를 위한 측면에서 나노입자의 유용성이 점차 밝혀지면서 비젖음은 나노 기술 기반에 중요한 역할을 하는 메커니즘이 되었다. 이러한 형상학적인 진화에 대한 몇몇의 비젖음의 메커니즘 연구는 활발히 진행되어왔지만 비젖음 과정 중의 구조 결정학적인 진화에 대해서는 드물게 연구되었다.
본 연구는 입자의 형상과 분포, 그리고 응집 입자의 집합조직을 제어하기 위한 기술적인 단서를 제공함으로써 SSD(Solid-State Dewetting)과정의 결정학적인 현상에 대해 정확히 이해하기 위한 것이다. 실험방법으로 펄스레이저 증착시스템 (Pulsed Laser Deposition)을 이용하여 40nm 의 질화실리콘이 덮여있는 Si (100) 웨이퍼와 10nm 두께의 질화실리콘(Si3N4) 막을 가지는 TEM grid 에 12nm의 다결정 Au박막을 증착하였고 Au박막이 증착된 웨이퍼는 연구용 열처리로에서, 질화실리콘 TEM grid 는 in-situ TEM 챔버 내에서 어닐링하였다. 비젖음 되는 동안 박막의 결정학적 변화를 파악하기 위해 투과전자현미경(TEM)에서의 자동 결정 방위 및 상 매핑 시스템(automatic crystal orientation and phase mapping system (ASTAR))을 사용하여 결정학적 이방성의 영향을 파악하였고 고배율 전자현미경 (HR-TEM)을 이용해 미세조직 분석을 하였다. 결정립계 삼중점에서 형성된 초기 홀(hole)은 결정학적인 방향과 무관했지만 점차 표면에너지가 가장 낮은 (111)면을 지향하는 facet한 가장자리(edge)를 가진 홀로 성장했다. Facet한 edge는 대부분 저지수면으로 성장했으나 홀의 기하학적인 형태를 유지하기 위해 약20%정도까지 높은 에너지를 갖는 결정면도 관찰되었다. Facet한 edge들은 늦은 확산 속도로 인해 평평한 표면을 갖고, 끊어진 ligament는 표면 확산에 의해 edge에서 수직방향으로 빠르게 발달했다. 그러나 결정립계를 통한 확산은 비젖음 속도에 영향이 미미한 것으로 판단된다.
이와 같이 비젖음의 결정학에 대한 연구는 표면 에너지 이방성과 facet한 면의 형상 변화에 대한 새로운 통찰력을 제시할 수 있다.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. 서 론
• 1.1 연구의 배경 및 목적 1
• Ⅱ. 이론적 배경
• 2.1 비젖음(dewetting)의 이론적 배경 4
• 2.1.1 비젖음의 현상학 4
• 2.1.2 고상 비젖음 현상의 열역학적 이론 7
• 2.2 고상 비젖음(Solid-State Dewetting)의 메커니즘 11
• 2.2.1 모세관 현상에 의한 형상 변화 11
• 2.2.2 홀(hole)의 생성 14
• 2.2.3 홀(hole)의 성장 17
• 2.2.3.1 가장자리(edge)의 수축 17
• 2.2.3.2 Rim의 pinch-off 22
• 2.2.3.3 Fingering instabilities 24
• 2.3 단결정 막의 비젖음 27
• 2.3.1 형상 기판위의 비젖음 27
• 2.4 주기적인 형상기판 위에서의 비젖음 사례 29
• 2.5 박막 패터닝 35
• 2.5.1 다결정 막의 패터닝 35
• 2.5.1 단결정 막의 패터닝 38
• 2.6 확산(diffusion) 42
• 2.6.1 결정립계와 자유표면을 따른 확산 42
• 2.7 박막 공정 48
• 2.7.1 Sputter 공정 48
• 2.7.2 PLD(Pulsed laser deposition) 공정 52
• Ⅲ. 실험방법
• 3.1 기판 준비 55
• 3.2 시험장치 및 시험 조건 55
• 3.2.1 PLD 장비 55
• 3.2.2 실험 조건 60
• 3.3 비젖음성(dewetting) 유도 및 실험 조건 60
• 3.3.1 Thermal annealing을 이용한 비젖음성(dewetting) 유도 60
• 3.3.2 In-situ TEM을 이용한 비젖음성(dewetting) 유도 60
• 3.4 미세조직 및 형상 분석 63
• Ⅳ. 실험 결과
• 4.1. Thermal annealing을 통해 형성된 Au박막의 형상 65
• 4.1.1 어닐링시간과 온도에 따른 Au박막의 형태학적 변화 65
• 4.2 Au박막 분해에 대한 결정방위의 영향 70
• 4.2.1 초기 홀(initial hole) 생성 단계 70
• 4.2.2 각진(facet) 홀의 성장 단계 73
• 4.2.3 비젖음의 최종 단계 81
• 4.3 Au박막 분해에 대한 결정립 크기의 영향 85
• 4.4 Au박막 분해에 대한 결정계의 영향 88
• Ⅴ. 결 론 92
• 참 고 문 헌 94
• ABSTRACT 97