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탄소-수소 결합 활성을 이용한 1,5-헥사디엔의 하이드로아실화반응 연구
전철호,한종수,김선일,Jeon, Cheol Ho,Han, Jong Su,Kim, Seon Il 대한화학회 1994 대한화학회지 Vol.38 No.11
8-Quinolinecarboxaldehyde (1)와 1,5-hexadiene (2)을 월킨슨 촉매(3)와 $AgBF_4(8)$의 혼합 촉매에서 반응시키면 8-quinolinyl 5-hexenyl ketone(4)와 8-quinolinyl 5-hexen-2-yl ketone (9)이 높은 수율로 반응초기에 생성된다. 가지달린 alkenyl 케톤인 9가 생성되는 이유는 월킨슨 촉매와 $AgBF_4(8)$의 반응에서 촉매에 빈 배위공간이 만들어져 1,5-hexadiene의 하이드로메탈레이션반응에서 $AgBF_4(8)$를 넣지 않았을 때보다는 입체장애가 적은 5.5각형의 중간체를 만들 수 있기 때문으로 설명된다. $AgBF_4(8)$의 사용량이 많으면 많을수록 9가 4보다 많은 비율로 생성되며, 장시간과 고온에서는 생성된 9와 4의 혼합물이 10과 5의 내부올레핀을 함유한 alkenyl 케톤으로 이성질화반응이 진행됨을 관찰할 수 있었다. 특히 고온으로 반응을 진행시킬수록 8-quinolinyl cyclopentylmethyl ketone (11)의 생성이 눈에 띄게 높아짐을 알 수 있었다. 8-Quinolinecarboxaldehyde (1) reacted with 1,5-hexadiene (2) in THF under Wilkinson's catalyst(3) and $AgBF_4(8)$ to give a mixture of 8-quinolinyl 5-hexenyl ketone (4) and 8-quinolinyl 5-hexen-2-yl ketone (9) at initial reaction stage. The reason for the formation of the branched alkenyl ketone 9 is supposed to be that the vacant coordination site, generated from Wilkinson's catalyst and $AgBF_4(8)$, makes it possible to form the 5.5 membered ring metallacycle intermediate. The higher the concentration of $AgBF_4(8)$ was used, the greater the ratio of 9 to 4 was observed. Longer reaction time and high temperature induced isomerization of 9 and 4 to 10 and 5. Especially the high reaction temperature increased the possibility of cyclization of the 5-hexenyl metal intermediate to give 8-quinolinyl cyclopentylmethyl ketone (11).
박형석 ( Park Hyung-seok ),정세웅 ( Chung Se-woong ),안인경 ( Ank In-kyung ),한종수 ( Han Jong-su ) 한국물환경학회 2020 한국물환경학회·대한상하수도학회 공동 춘계학술발표회 Vol.2020 No.-
육상 담수는 육상계 전체가 흡수하는 탄소의 약 50%를 대기 중으로 배출하는 것으로 보고되고 있다. 대기 중 중요한 탄소원으로 작용하고 있지만, 온실가스 배출량 추정에 대한 명확한 방법론이 부족한 상황이다. 지금까지 보고된 담수 수체의 탄소 배출량 산정 방법은 수면-대기 간 기체 교환이론으로 계산하는 것이 일반적이었으며, 실험방법과 결과에 있어서 불확실성이 매우 높았다. 특히, 호소와 저수지 수면으로부터 탄소 배출량은 시간적 공간적으로 변동성이 매우 크므로 특정 시점과 공간에서 측정한 자료는 시공간적으로 매우 동적인 탄소 플럭스를 설명하는데 무리가 있다. 따라서, 본 연구에서는 담수 저수지에서 시·공간적 탄소순환특성 분석을 위해 수치모델링 기법을 적용하였다. 연구 대상지역은 금강수계 중류에 위치하고, 중위도 몬순 기후대에 속하는 대청호이다. 2차원 수리·수질 모델인 CE-QUAL-W2로 탄소순환 해석 모델을 구성하였으며, 모의기간은 2017년부터 2018년까지 총 2년이다. 기상(기온, 이슬점온도, 풍향, 풍속, 운량), 수문(저수위, 유입·유출 유량), 수질(SS, OM, PO<sub>4</sub>-P, NO<sub>3</sub>-N, NH<sub>4</sub>-N, Chl-a, DO, pH 등) 자료를 수집하여 모델의 입력 및 비교 자료로 활용하였으며, 구축된 모델은 저수위 변화, 수온성층구조, 수질의 시계열 변동 특성을 적절하게 재현하였다. 수체의 탄소순환 해석 결과 물리적인 요인이 성층화 된 저수지에서의 무기탄소순환에 가장 크게 기여하는 것으로 나타났다. 주된 무기탄소원은 외부로부터 유입된 유기탄소의 분해와 유입부 퇴적층으로부터 용출이었다. 수체 내 무기탄소는 저수지 중층(EL. 52 m)에 위치한 발전 방류구를 통해 일부는 하류로 배출되고, 나머지는 심수층에 축적되면서 농도가 지속적으로 증가하는 경향을 보였다. 이후 수온 성층이 약화되면서, 심수층에 축적된 무기탄소는 표층에 전달되어 급격히 대기로 방출되는 펄스 방출(pulse emission) 현상이 발생하였다. 대기-수체 간 탄소 순환은 주로 기체 교환을 통해 이루어진다. 본 연구에서는 CO<sub>2</sub> NAF(Net Atmospheric Flux)를 산정하여 수체 내 시·공간적인 탄소배출 특성을 정량적으로 평가하였다. 대청호는 전체적으로 무기탄소를 대기로 방출하는 종속 영양 시스템인 것으로 나타났다. 저수지의 유입부에서 댐 앞으로 갈수록 CO<sub>2</sub> NAF는 증가하는 경향을 보였으며, 수심이 낮은 구간에서는 큰 수위변동이 발생(강우유입)하는 경우 일시적으로 CO<sub>2</sub> NAF가 급격히 증가하는 현상이 나타났다. 탄소수지 산정 결과 2017년 기준 수체로 유입 및 내부에서 생산되는 무기탄소 중 11.4% (1,810 TON)가 대기-수면간 기체 교환으로 배출되었다. 절기상 겨울철에 수체의 대류 혼합이 큼에 따라 배출량이 가장 컸으며, 낮보다는 광합성이 적은 밤 동안에 더 큰 배출량을 보였다.