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NOx의 SCR에서 백금과 모덴나이트를 이중으로 코팅한 모노리스의 촉매활성
강찬순 ( Chan-soon Kang ),유영재 ( Young-jae You ),김기중 ( Ki-joong Kim ),쇼이치기무라 ( Shoichi Kimura ),박진화 ( Jin-hwa Park ),안호근 ( Ho-geun Ahn ) 한국환경기술학회 2004 한국환경기술학회지 Vol.5 No.4
시정장애, 온실효과, 광화학 스모그 등을 일으키는 오염원인 NOx를 배출 이전에 제거하기 위해 프로펜을 환원제로 사용한 선택적 환원 촉매를 연구하였다. 백금 담지촉매는 NO의 산화에 효과적이고 제올라이트계 촉매는 프로펜의 흡착에 유리하므로, 허니컴형 모노리스의 제1층에는 Pt/SiO<sub>2</sub>나 Pt/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>를 코팅하고 제2층에는 H-mordenite나 Cu-mordenite를 각각 이중으로 wash-coat하여 프로펜에 의한 NO의 환원반응 특성 및 메커니즘을 검토하였다. TEM으로 Pt/SiO<sub>2</sub>나 Pt/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>촉매에 담지한 백금은 나노크기로 담지 되었으며, SEM 사진에서 제1층과 제2층의 촉매가 이중층으로 잘 코팅되어 있음을 확인하였다. 가장 우수한 NOx의 저감효과를 보인 촉매는 CuM//Pt/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>/M으로 250℃에서 75%이상의 NOx 제거효과를 보였고, CuM의 코팅으로 인하여 활성온도 창이 약 50℃ 만큼 저온 쪽으로 이동함과 동시에 훨씬 넓어짐을 알았다. 반응 메카니즘은 제1층의 백금촉매에서는 제2층을 통과한 NO와 산소가 반응하여 NO<sub>2</sub>가 되고, NO<sub>2</sub>는 제2층의 제올라이트에 흡착된 C<sub>3</sub>H<sub>6</sub>와 반응하여 CO<sub>2</sub>와 H<sub>2</sub>O로 변하는 것으로 생각되었다. Nitrogen oxides (NOx) in the exhaust of both automobile and stationary sources are critical concern because these byproducts are toxic environmental pollutants that lead to acid rain and technological challenges have been poured to remove them. Selective catalytic reduction (SCR) among the approaches for alleviating NOx emission was much attracted to us because it has much advantage. Zeolites have the advantage for adsorption of propylene, and noble metal catalyst has the advantage for oxidation of NO. Pt/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> or Pt/SiO<sub>2</sub> catalysts were used as the lower layer of double wash-coated monolith catalyst. H-mordenite or Cu-mordenite was coated as the upper layer. The catalytic performance was investigated using a flow type reactor in the presence of oxygen. The double wash-coated catalysts were more active than the catalyst with only zeolite or without upper layer. The catalytic performance of the double wash-coated catalyst was remarkably improved, and temperature window was shifted to lower temperature and broadened. The role of zeolite in upper layer is selectively to permeate NO and oxygen and to adsorb propene. Propene react rapidly with NO<sub>2</sub> formed by NO+O<sub>2</sub> reaction in lower layer. The upper layer was considered to be a membrane that has substantially different permeability and adsorption capacity to the various reactants and products. It was known that the combined noble metal monolith catalyst with zeolite was very effective in removing NOx by SCR with hydrocarbons.
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