방사성폐기물 처분에서 자연유사연구 역할 및 연구 동향

백민훈,박태진,김인영,최경우,Baik, Min-Hoon,Park, Tae-Jin,Kim, In-Young,Choi, Kyung-Woo 한국방사성폐기물학회 2013 방사성폐기물학회지 Vol.11 No.2

Natural analogue studies play an important role in the safety case which requires multiple lines of evidence including the safety assessment for the geological disposal of radioactive wastes. In this study, foreign status of natural analogue studies was investigated by summarizing natural analogue results according to the research topics related with repository materials and radionuclide migration and retardation. Main results, issues, and applicability of the foreign natural analogue studies were also analyzed. The results of domestic natural analogue studies were classified into studies using uranium ore bodies, rocks, groundwaters, and archeological artifacts, respectively, and their main results were summarized. There are massive materials for natural analogue studies which have been carried out during last several decades but they have not been actively applied to the safety assessment and safety case development for the radioactive waster disposal. Thus, in this study, applicable methods of natural analogues were summarized and a methodology for improving their applicability was examined. Natural analogue study is apparently necessary to improve and illustrate the reliability of safety assessment for a radioactive waste repository. Therefore, it is necessary to develop a methodology and construct a natural analogue information database for the application of the results from natural analogue studies to safety case development. 자연유사연구는 방사성폐기물의 지하 처분에서 안전성평가를 포함하는 다중의 안전성 확보를 요구하는 safety case에서 중요한 역할을 담당하고 있다. 본 연구에서는 해외의 자연유사연구 동향을 조사하여, 처분장 재료물질들과 핵종이동 및 지연과 관련된 자연유사연구 결과들을 연구주제별로 정리하고, 주요 연구결과와 문제점, 결과의 활용성 등에 초점을 두고 분석하였다. 아울러 국내에서 수행된 자연유사연구 결과들을 우라늄 광상 연구, 암반을 이용한 연구, 지하수를 이용한 연구, 고고학적 유물을 이용한 연구 등으로 분류하고, 그 주요 결과들을 정리하였다. 지난 수 십 년 동안 수행되어 온 방대한 양의 자연유사연구 결과들이 존재하지만, 처분안전성 평가와 safety case 개발에 적극적으로 활용되지 못하였다. 따라서 본 연구에서는 자연유사연구 결과의 활용방법을 정리하고, 활용성을 증진하기 위한 방법론을 검토하였다. 방사성폐기물 처분장에 대한 안전성 평가의 신뢰성을 증진하고 검증하기 위해서는 자연유사연구의 수행은 필수적이다. 따라서 자연유사연구 결과들을 safety case 개발에 활용하기 위해서는 자연유사 정보 데이터베이스의 구축과 함께 활용방법론이 개발되어야 할 필요가 있다.

동적광산란 방법을 이용한 칼슘벤토나이트 콜로이드의 안정성에 대한 연구

백민훈,박종훈,조원진,Baik Min-Hoon,Park Jong-Hoon,Cho Won-Jin 한국지하수토양환경학회 2006 지하수토양환경 Vol.11 No.3

본 연구에서는 우리나라의 경주에서 산출된 칼슘벤토나이트 콜로이드의 안정성에 대한 연구를 동적광산란 방법을 이 용하여 이온강도 및 pH 등의 지화학적 조건 변화에 따른 크기 변화를 관측함으로써 수행하였다. 속도론적 및 평형상태에서 pH 및 이온강도의 변화에 따른 칼슘벤토나이트 콜로이드의 크기변화를 관측하였다. 실험결과 칼슘벤토나이트 콜로이드의 안정성은 접촉시간, 매질의 이온강도와 pH 에 매우 크게 의존함을 보였으며 0.01 M $NaClO_4$ 이상의 이온강도에서는 고려된 대부분의 pH 에서 콜로이드가 불안정함을 보였다. 아울러 칼슘벤토나이트 콜로이드의 안정비 W와 CCC(Critical Coagulation Concentration) 등을 속도론적 응집 실험 자료들을 이용하여 계산하였다. 안정비 W는 이온강도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 뚜렷하게 나타내었으며 pH 변화에 따른 W 값의 변화는 이온강도에 따라 다른 양상을 보였다. 또 pH 7 근처에서 칼슘벤토나이트 콜로이드의 CCC 는 약 0.05 M $NaClO_4$ 임을 알 수 있었다. In this study, the stability of Ca-bentonite colloids from Gyeongju area was studied by investigating the changes in the size of the bentonite colloids using a dynamic light scattering method depending on the geochemical conditions such as pH and ionic strength. Kinetic and equilibrium coagulation behavior of the bentonite colloids was investigated by changing the pH and ionic strength of the bentonite suspensions. The results showed that the stability of the bentonite colloids strongly depended upon contact time, pH, and ionic strength. It was also shown that the bentonite colloids were unstable at higher ionic strength greater than 0.01 M $NaClO_4$ at whole pH values considered. In addition, the stability ratio Wand the critical coagulation concentration (CCC) were also calculated using the data from the kinetic coagulation experiments. The stability ratio W was decreased as the ionic strength increased and varied with pH depending on the ionic strength. The CCC of the Ca-bentonite colloids was about 0.05 M $NaClO_4$ around pH 7.

압축된 칼슘벤토나이트 블록의 침식에 대한 실험적 연구

백민훈,조원진,Baik Min-Hoon,Cho Won-Jin 한국방사성폐기물학회 2005 방사성폐기물학회지 Vol.3 No.4

벤토나이트는 낮은 침투성, 높은 수착성, 자체밀봉특성, 내구성 등으로 인해 고준위 방사성 폐기물 처분을 위한 지하처분장에서 완충재 후보물질로 고려되고 있다. 적절한 처분장 조건에서 국내 Ca-벤토나이트에 대하여 지하수 침식에 의한 벤토나이트 입자의 발생 가능성과 발생된 벤토나이트 입자들의 영향에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험결과 비록 벤토나이트의 팽윤압에 의한 암반 균열로의 벤토나이트의 침투는 적었지만 벤토나이트/화강암 경계에서 벤토나이트 입자가 발생될 수 있고 지하수 흐름에 의해 유동될 수 있음을 보였다. 압축된 벤토나이트 블록으로부터 이러한 벤토나이트 입자들의 유동화에는 각기 다른 과정들이 기여하고 있음을 확인하였다. 유량이 크면 클수록, 유출되는 벤토나이트 입자들의 농도가 높게 나타났다. 따라서 실험결과는 지하수 흐름에 의한 벤토나이트 표면의 침식은 침투과정과 함께 화강암 균열에서의 벤토나이트 입자들을 유동시키는 주요한 과정임을 보여준다.

벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착에 대한 실험적 연구

백민훈,조원진,Baik Min-Hoon,Cho Won-Jin 한국방사성폐기물학회 2006 방사성폐기물학회지 Vol.4 No.3

In this study, an experimental study on the sorption properties of uranium(VI) onto a bentonite colloid generated from Gyeongju bentonite which is a potential buffer material in a high-level radioactive waste repository was performed as a function of the pH and the ionic strength. The bentonite colloid prepared by separating a colloidal fraction was mainly composed of montmorillonite. The concentration and the size fraction of the prepared bentonite colloid measured using a gravitational filtration method was about 5100 ppm and 200-450 nm in diameter, respectively. The amount of uranium removed by the sorption reaction bottle walls, by precipitation, and by ultrafiltration was analyzed by carrying out some blank tests. The removed amount of uranium was found not to be significant except the case of ultrafiltration at 0.001 M $NaClO_4$. The ultrafiltration was significant in the lower ionic strength of 0.001 M $NaClO_4$ due to the cationic sorption onto the ultrafilter by a surface charge reversion. The distribution coefficient $K_d$ (or pseudo-colloid formation constant) of uranium(VI) for the bentonite colloid was about $10^4{\sim}10^7mL/g$ depending upon pH and ionic strength of $NaClO_4$ and the $K_d$ was highest in the neutral pH around 6.5. It is noted that the sorption of uranium(VI) onto the bentonite colloid is closely related with aqueous species of uranium depending upon geochemical parameters such as pH, ionic strength, and carbonate concentration. As a consequence, the bentonite colloids generated from a bentonite buffer can mobilize the uranium(VI) as a colloidal form through geological media due to their high sorption capacity.

환원환경에서 암반 균열을 통한 우라늄 이동 및 지연 특성

백민훈,박정균,조원진,Baik, Min-Hoon,Park, Chung-Kyun,Cho, Won-Jin 한국방사성폐기물학회 2007 방사성폐기물학회지 Vol.5 No.2

In this study, uranium migration experiments have been performed using a natural groundwater and a granite core with natural fractures in a glove-box constructed to simulate an appropriate subsurface environment. Groundwater flow experiments using the non-sorbing anionic tracer Br were carried out to analyze the flow properties of groundwater through the fracture of the granite core. The result of the uranium migration experiment showed a breakthrough curve similar to that of the non-sorting Br. This result may imply that uranium migrates as anionic complexes through the rock fracture since uranium can form carbonate complexes at a given groundwater condition. The distribution coefficient $K_d$ of the uranium between the groundwater and the fracture filling material was obtained as low as 2.7 mL/g from a batch sorption experiment. This result agrees well with the result from the migration experiment, showing a faster elution of the uranium through the rock fracture. In order to analyze retardation properties of the uranium through the rock fracture, the retardation factor $R_d({\sim}16.2)$ was obtained by using the $K_d$ obtained from the batch sorption experiment and it was compared with the $R_d({\sim}14.3)$ obtained by using the result from the uranium migration experiment. The values obtained from the both experiments were very similar to each other. This reveals that the retardation of the uranium is mainly occurred by the fracture filling material when the uranium migrates through the fracture of a granite core.

침전 및 콜로이드 형성을 고려한 Eu(III)와 Th(IV)의 벤토나이트 콜로이드에 대한 수착

백민훈,이재광,이승엽,김승수,Baik, Min-Hoon,Lee, Jae-Kwang,Lee, Seung-Yeop,Kim, Seung-Soo 한국방사성폐기물학회 2008 방사성폐기물학회지 Vol.6 No.2

In this study, a sorption experiment of multivalent nuclides such as Eu(III) and Th(IV) relatively stable for redox reactions was carried out for bentonite colloids which had been prepared from the domestic Gyeongju bentonite. The amounts of the nuclides lost by an attachment to bottle walls, by a precipitation, and by a colloid formation were estimated by performing blank tests for the sorption experiments. Sorption coefficients, $K_d's$, reflecting the mass losses were obtained and investigated for the sorption of Eu(III) and Th(IV) onto the bentonite colloids. The net sorption coefficients $K_d's$ considering all the three mass losses were measured as about $10^6-10^7\;mL/g$ and $7{\times}10^6-10^7\;mL/g$ for Eu(III) and Th(IV), respectively, depending on pH. In particular, a precipitation occurred mainly at a pH greater than 5 for Eu(III) and a precipitation and colloid formation significantly occurred at a pH greater than 3 for Th(IV). The precipitation and colloid formation of the multivalent nuclides of Eu(III) and Th(IV) therefore should be considered when $K_d's$ are rightly obtained over the pH range where their precipitation and colloid formation become significant at a given concentration.

핵종거동 자연유사연구의 중요성과 적용성

백민훈(Min-Hoon Baik),류지훈(Ji-Hun Ryu) 대한지질학회 2021 대한지질학회 학술대회 Vol.2021 No.10

고준위방사성폐기물 심층처분을 고려하고 있는 국가들에서는 처분안전성 확보 및 처분시스템에 대한 신뢰도 증진을 위한 방안으로 Safety Case를 개발하여 적용하고 있다. 이러한 Safety Case에 필요한 다중의 해석, 논의, 증거를 제시하기 위한 방안의 하나로 자연유사연구가 있다. 심층처분기술과 처분안전성에 대한 인식에는 일반 대중뿐만 아니라 정책결정자, 규제자, 연구개발자, 사업자 등 다양한 이해관계자들 사이에서도 상당한 인식의 차이가 있다. 따라서 자연유사연구는 처분시스템과 유사한 자연 및 인공의 유사물들을 이용한 연구결과를 바탕으로 이러한 간극을 줄일 수 있는 수단을 제공한다. 따라서 본 연구에서는 먼저 방사성폐기물 처분에서 자연유사연구의 중요성과 Safety Case로의 다양한 활용방안을 논의하였다. 그리고 심층처분환경에서 핵종거동과 관련된 대규모의 자연유사연구들(가봉의 Oklo Natural Reactor, 캐나다의 Cigar Lake, 호주의 Alligator River, 브라질의 Poços de Caldas 등)의 개요와 연구결과의 의의 및 교훈, 그리고 연구결과의 불확실성과 한계점 등을 논의함으로써 자연유사연구결과의 적용성을 분석하였다. 자연유사연구 정보자료들은 지질학적 시간대에 걸친 방사성폐기물 형태와 방사성폐기물 처분장의 성능에 중요한 정보를 제공할 수 있다. 또한 처분안전성평가모델들에서 자연유사연구 결과들을 사용하는 것은 몇 가지 중요한 한계들로 인해 조심해야 하며, 자연유사연구 정보자료를 신뢰성 있게 활용하기 위해서는 자연유사 연구 결과들의 한계성과 실제 처분시스템과의 차이점을 파악하고, 적합성과 타당성을 분석하여야 한다. 특히 고준위폐기물 처분장의 안전성과 성능에 대한 신뢰성을 확보하기 위해 대중들에게 과장된 자연유사연구 결과를 제시하는 것을 주의해야 한다. 자연유사연구는 처분안전성평가에서 매우 다양한 방법으로 중요한 역할을 수행하고 있지만, 처분 안전성 평가에서의 적극적인 활용은 아직도 매우 제한적이다. Safety Case를 통한 처분안전성 평가 및 확보가 중요한 현 시점에서는 자연유사연구 결과의 보다 적극적인 활용방법론 개발과 함께 관계자들의 인식의 전환이 필요하다고 사료된다.

한국원자력연구원 지하처분연구시설(KURT) 화강암의 U-Th 함유광물 산출특성 및 존재형태

조완형,백민훈,박태진,Cho, Wan Hyoung,Baik, Min Hoon,Park, Tae-Jin 대한자원환경지질학회 2017 자원환경지질 Vol.50 No.2

고준위방사성폐기물 심지층 처분 대상 암종으로 고려되는 화강암에서 방사성핵종의 장기 거동 특성을 이해하기 위한 연구의 일환으로 KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 화강암에 존재하는 U-Th 함유광물의 산출특성 및 존재형태 대한 연구를 수행하였다. KURT의 화강암은 주로 석영, 장석류와 운모류로 구성되며, 그 외에 저어콘 및 희토류원소를 함유하는 모나자이트, 바스트네사이트 등이 확인된다. 또한 견운모, 미사장석, 녹니석과 같은 이차광물과 함께 석영맥과 방해석맥 등이 관찰되는데 이는 후기 열수작용에 의한 영향으로 추정된다. U-Th 함유광물은 대부분 $30{\mu}m$ 이하로 석영 및 장석류, 운모류의 경계에서 확인된다. EPMA 정량분석 결과, U-Th 함유광물의 74.2 ~ 96.5%가 $UO_2$ (3.39 ~ 33.19 wt.%), $ThO_2$(41.61 ~ 50.24 wt.%), $SiO_2$ (15.43 ~ 18.60 wt.%) 등으로 구성된 것으로 확인된다. EPMA 분석결과를 이용한 화학구조식 계산결과, U-Th 함유광물은 규산염 광물로 토라이트(thorite), 우라노토라이트(uranothorite)인 것으로 판단된다. U-Th 함유 규산염 광물은 화강암과 페그마타이트 및 열수작용에 의해 형성된다. 따라서 마그마의 분화에 의해 형성된 KURT 화강암은 후기 열수에 의해 변질 및 교대작용이 수반되었을 것으로 판단된다. U-Th 함유 규산염 광물은 열수에 기인한 온도, 압력, pH 등의 변수들과 지화학적 요인에 의해 재결정 작용을 일으킨 것으로 추정된다. 또한 재결정 과정 동안 반복적인 용해/침전에 의해 우라늄과 토륨의 농집량 변화에 따라 토라이트, 우라노토라이트 광물들이 형성된 것으로 판단된다. Occurrence characteristics and existing forms of U-Th containing minerals in KURT (KAERI Underground Research Tunnel) granite are investigated to understand long-term behavior of radionuclides in granite considered as a candidate rock for the geological disposal of high-level radioactive waste. KURT granite primarily consists of quartz, feldspar and mica. zircon, REE(Rare Earth Element)-containing monazite and bastnaesite are also identified. Besides, secondary minerals such as sericite, microcline and chlorite including quartz vein and calcite vein are observed. These minerals are presumed to be accompanied by a post-hydrothermal process. U-Th containing minerals are mainly observed at the boundaries of quartz, feldspar and mica, mostly less than $30{\mu}m$ in size. Quantitative analysis results using EPMA (Electron Probe Micro-Analyzer) show that 74.2 ~ 96.5% of the U-Th containing minerals consist of $UO_2$ (3.39 ~ 33.19 wt.%), $ThO_2$ (41.61 ~ 50.24 wt.%) and $SiO_2$ (15.43 ~ 18.60 wt.%). Chemical structure of the minerals calculated using EPMA quantitative analysis shows that the U-Th minerals are silicate minerals determined as thorite and uranothorite. The U-Th containing silicate minerals are formed by a magmatic and hydrothermal process. Therefore, KURT granite formed by a magmatic differentiation is accompanied by an alteration and replacement owing to a hydrothermal process. U-Th containing silicate minerals in KURT granite are estimated to be recrystallized by geochemical factors and parameters such as temperature, pressure and pH owing to the hydrothermal process. By repeated dissolution/precipitation during the recrystallization process, U-Th containing silicate minerals such as thorite and uranothorite are formed according to the variation in the concentrated amount of U and Th.

스와넬라균(Shewanella p.)에 의한 용존우라늄 제거 특성 및 방사성폐기물 처분에의 응용

이승엽,백민훈,송준규,Lee, Seung-Yeop,Baik, Min-Hoon,Song, Jun-Kyu 대한자원환경지질학회 2009 자원환경지질 Vol.42 No.5

물속에 우라닐이온(${UO_2}^{2+}$) 형태로 존재하는 산화우라늄을 철환원세균인 스와넬라균(Shewanella p.)을 이용하여 제거하는 실험을 수행하였다. 용액상의 우라늄 초기농도는 $50{\mu}M$ 이었으며 미생물과의 반응에 의해 점차 그 농도가 감소하였고, 약 2주 후에 거의 대부분의 우라늄이 제거되었다. 우라늄이 제거된 기작은 대부분 미생물 표면에 대한 흡착, 침전 및 광물화에 의한 것이었다. 투과전자현미경으로 관찰한 결과로는 미생물 표면에 흡착되어 점차 결정화되어가는 우라늄이 큰 광물로 성장하고 여러 미생물개체 및 유기분비물과의 결합을 통해 그 크기가 수 ${\mu}m$ 이상으로 커져가는 것을 확인하였다. 이러한 미생물에 의한 우라늄 광물의 성장 및 결합은 방사성폐기물처분장의 우라늄 거동에 큰 영향을 끼칠 수 있으며, 특별히 본 실험에서 관찰한 생지화학적인 금속환원미생물의 역할에 의해 지하 우라늄의 이동이 상당히 지연되는 효과를 거둘 수 있을 것으로 사료된다. An experimental removal of dissolved uranium (U) exsiting as uranyl ion (${UO_2}^{2+}$) was carried out using Shewanella p., iron-reducing bacterium. By the microbial reductive reaction, initial U concentration ($50{\mu}M$) was constantly decreased, and most U were removed from solution after 2 weeks. Major mechanism that U was removed from the solution was adsorption, precipitation and mineralization on the microbe surface. Under the transmission electron microscopy, the U adsorbed on the microbe was observed as being crystallized and eventually enlarged to several ${\mu}m$ sizes of minerals by combining with individual microbes and organic exudates. It seems that such U growth and mineralization on the microbial surface could affect the U behavior in a radioactive waste disposal site. Thus, the biogechemical reaction of metal-reducing bacteria observed in this experiment could give an affirmative measure that the microbial activity may retard U movement in subsurface environment.

KURT 화강암 내 우라늄의 지화학적 용출특성에 미치는 용존이온의 영향

조완형,백민훈,류지훈,이재광,Cho, Wan Hyoung,Baik, Min Hoon,Ryu, Ji-Hun,Lee, Jae Kwang 한국방사성폐기물학회 2018 방사성폐기물학회지 Vol.16 No.3

In order to understand the long-term behavior of radionuclides in granite environments, geochemical behavior characteristics of uranium in granitic host rock of KURT (KAERI Underground Research Tunnel) were investigated by dissolution experiment with different reaction time and solutions. In the dissolution experiment, significantly increased dissolution levels of uranium from granite powder samples were identified during the reaction time of 0~10 days for reaction solutions ($UD-CO_3$ and UD-Bg) containing a large amount of $CO_3{^{2-}}$. On the other hand, significantly increased dissolution levels of uranium were also identified for reaction solutions containing Na and Ca after 60 days. Dissolution of uranium continuously increased in reaction solutions of $UD-CO_3$ ($44.61{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Bg ($41.01{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Na ($26.87{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Ca ($20.26{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-CaSi ($17.03{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), and UD-Si ($10.47{\mu}g{\cdot}L^{-1}$) in the experimental period of ~270 days. However, after day 270, dissolution of uranium showed a decreasing tendency. This is thought to have occurred because existing uranium in granite samples reached the limit of dissolution by interaction with reaction solutions. Concentrations of dissolved uranium and points of maximum concentration value were found to differ depending on the $CO_3{^{2-}}$ presence in the mixed reaction solution and on the geochemical type of the water. It is estimated that differences in the reaction rate between the granite sample and the reaction solution are due to the influence of dissolved ions in the reaction solution.