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환경요인이 $Fe^0$에 의한 TNT의 환원 반응속도에 미치는 영향
배범한 한국지하수토양환경학회 2000 지하수토양환경 Vol.5 No.2
환원상태의 0가 금속 철($Fe^0$)에 의한 TNT의 환원반응율에 환경조건이 미치는 영향을 정량하기 위하여 회분식 반응조내의 초기 용존산소, HEPES완충액 및 전자전달체 Vitamin $B_{12}$의 농도를 변화하며 비반응상수를 측정하였다. 0가 금속 철에 의한 TNT의 환원은 모든 경우에서 유사 1차반응으로 측정되었으며, TNT의 환원시, 용액내 초기 용존산소의 농도가 높을수록 반응속도는 감소하였다. 그러나, 비반응상수는 초기용존산소의 농도에 선형적으로 비례하지 않았으며 용존산소 농도가 높아질수록 반응속도의 감소율은 감소하였다. HEPES 완충액을 사용하여 TNT환원의 비반응상수를 측정한 결과, HEPES 2.0mM용액을 사용하여 중성 부근의 pH를 유지하였을 경우 비반응속도가 5.8배 이상 증가하여 반응율은 수용액의 pH에 영향을 받는 것으로 확인되었다. 반응 속도의 증진을 위하여 전자 전달체(electron carrier or mediator) vitamin $B_{12}$를 첨가한 실험결과, vitamin $B_{12}$의 농도 8.0 $mu\textrm{g}$/L 에서 14.6배의 비반응상수의 증가가 관측되었다. 따라서, 0가 금속 철로 충진된 반응벽체를 사용하여 유기물을 제거하는 공법에서 Vitamin $B_{12}$의 첨가는 매우 유용한 처리효율 증진방안이 될 수 있다. The effects of environmental conditions, initial dissolved oxygen concentrations, pH, and the presence of electron carrier vitamin $B_{12}$, on the reduction rate of Tn by $Fe^0$ was quantitatively analyzed using a batch reactor In all experiments, TNT reduction was best described with a first order reaction and the reduction rate decreased with the increase in the initial DO concentration. However, the specific reaction rate did not decrease linearly with the increase in the initial DO concentration. In the presence of HEPES buffer 0.2 and 2.0 mM(pH 5.7$\pm$0.2), the specific reaction rate increased more than 5.8 times, which showed reduction rate is rather significantly influenced by the pH of the solution. To test the possibility of reaction rate enhancement, well-known electron carrier(or mediator) , vitamin $B_{12}$, has augmented besides $Fe^0$. In the presence of 8.0 $mu\textrm{g}$/L of vitamin $B_{12}$, the specific reaction rate increased as much as 14.6 times. The results indicate that the addition of trace amount of vitamin $B_{12}$ can be a promising rate controlling option for the removal of organics using a $Fe^0$ filled permeable reactive barrier.
금속 철을 이용한 TNT 환원시의 동역학 산정,4,6-Trinitrotoluene reduction by zero valent iron
배범한 한국지하수토양환경학회 1999 지하수토양환경 Vol.4 No.1
금속 철(Fe^0)에 의한 TNT의 환원실험을 회분식 반응조를 사용하여 환원 상태에서 연구하였다. 실험결과, 환원에 의한 TNT의 농도감소는 유사 1차 반응으로 나타났고 반응상수는 반응조에 첨가한 철의 표면적에 선형적으로 비례하였으며, 교반 속도 60 rpm에서의 반응상수는 0.0981min^-1m^-2L로 측정되었다. Triaminotoluene로 추정되는 최종산물이 용액내에 축적되었다. 철 표면에 흡착된 물질을 용출하기 위하여 acetonitrile 혹은 물(인산염 완충액, pH=7.0)로 추출을 시도하였으나 용출되는 물질은 극히 미량이었다. 또한, 용액 내에서 생물학적 분해에서의 주요 중간산물인 aminodinitrotoluenes은 검출되지 않았다. 그러므로, 철에 의한 TNT의 환원시 니트로기의 환원이 순차적으로 발생하여 아미노기를 형성하지 않고, 3개의 니티로기에 대하여 동시에 발생하는 것으로 사료된다. 이에, TNT의 환원모델을 제시하였다. Reduction 2,4,6-trinitrotoluene by zero valent iron was studied in a batch reactor under anoxic conditions. Results showed that the removal of trinitrotaluene (TNT)followed a pseudo-first order reaction and the rate was linearly dependent on the available reactive surfau area of the zero valent iron surface area, resultion a rate constant of 0.0981min^-1m^-2L. High concentrations of the final product, presumably triaminotoluene which needs to be treated by other means, accumulated in the solution. However, little amount of TAT was extracted from the metal surface by using acetonitrile or phosphate buffered water (pH=7.0). Other common major intermediate in biological TNT degradation, a group of aminodinitrotoluenes, was not detected in the solution. Therefore, it is postulated that the reduction of nitro group by Fe^0 occurs simultaneously in all three positions and a TNT reduction model by zero valent iron was suggested.
토양 내 호기성 생물벽체(Biobarrier)의 형성에 의한 투수계수의 제어
배범한,오재일,Bae, Bum-Han,Oh, Je-Ill 한국지하수토양환경학회 2007 지하수토양환경 Vol.12 No.2
토양 및 지하수의 오염 확산을 방지하면서 오염물을 처리할 수 있는 생물벽체(Biobarrier)에 적용하기 위해 회분식실험과 칼럼 실험을 실시하였다. 회분식 실험에서는 순수 호기성 미생물 Pseudomonas fluorescens의 글루코즈와 당밀에 대한 동역학 상수를 산정하였다. P. fluorescens의 최대비성장속도(Vmax)는 글루코즈와 당밀을 사용하였을 때 $23^{\circ}C$에서 각각 $0.246\;hr^{-1}$, $0.073\;hr{-1}$로 글루코즈의 비성장속도가 빠르지만, P. fluorescence 성장 시 당밀에 대한 지체기가 없으며, 경제성을 고려하여 당밀을 칼럼실험의 탄소원으로 사용하였다. 일정수두 칼럼실험에서 P. fluorescence를 접종하고 영양원을 주입하면서 칼럼 내 토양의 투수계수 감소를 측정한 결과 영양원 주입 6일 만에 투수계수는 $4.1{\times}10^{-2}\;cm/sec$에서 $2.8{\tims}10^{-4}\;cm/sec$로 $6.8{\times}10^{-3}$배 감소하였고, 미생물량은 유입부에서 최대값을 나타냈다. 그러나 투수계수의 감소를 야기하는 미생물의 성장은 탄소원이 아닌 전자수용체(용존산소)의 농도에 의하여 제한되었다. A series of batch and column experiments were conducted for the development of biobarrier technology which can be applied to containment and reduction of contaminants in soil and ground waters. The growth kinetic constants of Pseudomonas fluorescens on glucose or molasses were determined using batch experiments. The maximum specific growth rate (Vmax) of P. fluorescens at $23^{\circ}C$ on glucose or molasses were $0.246\;hr^{-1}$ and $0.073\;hr^{-1}$, respectively. However, molasses was selected as carbon source due largely to the absence of lag phase of P. fluorescens growth on molasses and economic reason. In constant head column experiments, the hydraulic conductivity of the column soil reduced by $6.8{\times}10^{-3}$ times from $4.1{\times}10^{-2}cm/sec$ to $2.8{\times}10^{-4}cm/sec$ after the inoculation of P. fluorescens and administration of carbon source and nutrients. The biomass concentration was observed highest in the column inlet. Measurements of carbon source and electron accepter (dissolved oxygen) concentration showed that the growth of P. fluorescence, which is the main reason for hydraulic conductivity reduction, was limited not by the concentration of carbon source but by the concentration of electron acceptor.
마이크로와 나노 철을 이용한 고성능 화약물질(HMX, RDX 및 TNT)의 환원처리: 중간산물의 거동과 도역학 상수의 비교
배범한,Bae, Bum-Han 한국지하수토양환경학회 2006 지하수토양환경 Vol.11 No.6
회분식 반응조에서 마이크로(mZVI) 및 나노(nZVI) 크기의 영가 철을 환원물질로 이용하여 고폭화약물질 3종에 대한 환원동역학을 측정하였다. 각 화약류를 이용하여 어미물질에 대한 nZVI와 mZVI의 비표면적 환원상수 $k_{SA}$과 비중량 환원상수 $k_{M}$을 측정한 후, 중간산물의 거동을 비교하였다. 그 결과 두 상수를 사용해서는 nZVI 반응조내 어미 물질과 중간환원산물들의 거동을 완전히 설명할 수 없었다. 화약물질을 mZVI로 처리한 반응조에서는 초기 환원물질인 nitroso-RDXs, nitroso-HMXs 및 hydroxylamino-TNT가 주로 축적되었으나, nZVI로 처리한 반응조에서는 동일한 겉보기 반응속도임에도 불구하고 환원말기물질인 극성중간산물들과 TAT가 축적되었다. 그러므로 중간산물들의 환원까지 고려하는 새로운 매계변수의 개발이 필요한 것으로 판단된다. Reduction kinetics and the behaviour of intermediate of three high explosives (HMX, RDX, and TNT) were studies in batch reactors using nano- or micro- size zero valent iron(nZVI or mZVI) as reducing agent. The kinetic constants normalized by the mass of iron ($k_M$) or by the surface area ($k_{SA}$) were measured and compared along with the changes in the concentrations of intermediates. Results showed that $k_M$ and $k_{SA}$ values were not suitable to fully explain the behaviour of mother compounds and reduced intermediates in the batch reactor. The concentrations of initial explosives degradation products, such as nitroso-RDXs, nitroso-HMXs, and hydroxylamino-TNTs, were higher in mZVI treated reactor than in nZVI treated reactor, whereas more reduced polar intermediates such as TAT were accumulated in the nZVI reactor. Therefore, a new parameter, which accounted for the intermediates reduction, needs to be developed.