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초음파-수열합성 적용 가시광 활성 일차원 금속산화물 도핑 반도체 나노소재를 이용한 방향족 휘발성 탄화수소 제어효율 평가
조완근 ( Wan-kuen Jo ),신승호 ( Seung-ho Shin ),최정학 ( Jeong-hak Choi ),이준엽 ( Joon Yeob Lee ) 한국환경과학회 2018 한국환경과학회지 Vol.27 No.11
In this study, we evaluated the photocatalytic oxidation efficiency of aromatic volatile hydrocarbons by using WO<sub>3</sub>-doped TiO<sub>2</sub> nanotubes (WTNTs) under visible-light irradiation. One-dimensional WTNTs were synthesized by ultrasonic-assisted hydrothermal method and impregnation. XRD analysis revealed successful incorporation of WO<sub>3</sub> into TiO<sub>2</sub> nanotube (TNT) structures. UV-Vis spectra exhibited that the synthesized WTNT samples can be activated under visible light irradiation. FE-SEM and TEM images showed the one-dimensional structure of the prepared TNTs and WTNTs. The photocatalytic oxidation efficiencies of toluene, ethylbenzene, and o-xylene were higher using WTNT samples than undoped TNT. These results were explained based on the charge separation ability, adsorption capability, and light absorption of the sample photocatalysts. Among the different light sources, light-emitting-diodes (LEDs) are more highly energy-efficient than 8-W daylight used for the photocatalytic oxidation of toluene, ethylbenzene, and o-xylene, though the photocatalytic oxidation efficiency is higher for 8-W daylight.
이산화티타늄 담지 섬유형 활성탄소의 특성 및 악취오염물질 제어를 위한 응용
조완근(Wan-Kuen Jo),황은송(Eun-Song Hwang),양성봉(Sung-Bong Yang) 한국청정기술학회 2011 청정기술 Vol.17 No.1
생활환경 수준의 이황화 메틸과 같은 황화 유기화합물의 제어를 위하여 섬유형 활성탄소-이산화 티타늄 복합재를 이용한 연구는 아직까지 보고되지 않고 있다. 따라서, 본 연구에서는 섬유형 활성탄소-이산화 티타늄 복합재를 제조하여 엑스선 회절법, 입자 비표면 측정법 및 적외선 분광법을 이용하여 광학적/표면 특성을 조사하고 활성을 평가하기 위하여 황화 이메틸의 제거 효율을 결정하였다. 섬유형 활성탄소-이산화티타늄 복합재의 물리적/표면 특성 조사에서 이 복합재가 광촉매적 활성도를 가지는 것으로 나타났다. 비표면적, 총 기공크기, 마이크로 기공크기 및 메조 기공크기의 경우에 이산화티타늄 코팅량이 증가함에 따라 감소하는 경향을 나타내었다. 그러나 평균 기공크기는 이산화티타늄 코팅량이 증가함에 따라 오히려 증가하였다. 또한, 코팅된 이산화티타늄이 섬유형 활성탄소 자체의 황화 이메틸에 대한 흡착능에 영향을 거의 미치지 않는 것으로 나타났다. 섬유형 활성탄소-이산화 티타늄 복합재의 활성도 조사시험에서, 황화 이메틸의 초기 제거효율은 4가지 유량 조건(0.5, 1.0, 1.5, 2.0 L/min)에서 각각 93, 78, 71 및 57%로 나타났고, 4가지 유량 조건 모두에서 2시간째에는 제거효율이 다소 감소하였다가 그 이후에는 거의 일정하게 유지되었다. 유사 평형상태에서, 황화 이메틸 평균 제거효율은 4가지 유량 조건에서 각각 75, 58, 53 및 36%로 나타났다. 한편, 섬유형 활성탄소-이산화티타늄 복합재의 표면상에서 부산물들은 관찰되지 않았다. 따라서, 본 연구에서 이용한 실험 조건에서, 섬유형 활성탄소-이산화티타늄 복합재가 부산물에 의한 큰 영향 없이 생활환경 수준의 황화 이메틸을 제어하는데 활용될 수 있는 것으로 제안된다. The application of fibrous activated carbon (FAC)-titanium dioxide (TiO₂) hybrid system has not been reported yet for the control of malodorous dimethyl sulfide (DMS) at residential environmental levels. Accordingly, the current study was designed not only to characterize this hybrid system using x-ray diffraction method, particulate surface measurement and Fourier transform Infrared (FTIR) method, but also to evaluate its adsorptional photocatalytic activity (APA) for the DMS removal. The physical/surface characteristics of FAC-TiO₂ which was prepared in this study suggested that the hybrid material might have certain APA for DMS. The Brunauer-Emmett-Teller (BET) specific area, total pore volume, micropore volume and mesopore volume decreased all as the TiO₂ amounts coated on FAC increased, whereas the reverse was true for average pore diameter. TiO₂ coated onto FAC did not influence the adsorptional activity of FAC for the DMS input concentration of 0.5 ppm. The APA test of the hybrid material presented that the initial removal efficiencies of DMS were 93, 78, 71 and 57% for the flow rates of 0.5, 1.0, 1.5 and 2.0 L/min, respectively, and they decreased somewhat 2 h after the experiment started and kept almost constant for the rest experimental period. Under this pseudo-equilibrium condition, the DMS removal efficiencies were 78, 58, 53 and 36% for the four flow rates, respectively. Meanwhile, there were no significant byproducts observed on the surfaces of the hybrid material. Consequently, this study suggests that, under the experimental conditions used in the present study, the hybrid material can be applied for DMS at residential environment levels without being interfered by any byproducts.
염소계 탄화수소의 열촉매 분해와 황화합물에 의한 촉매독 영향 평가
조완근(Wan Kuen Jo),신승호(Seung Ho Shin),양창희(Chang Hee Yang),김모근(Mo Geun Kim) 大韓環境工學會 2007 대한환경공학회지 Vol.29 No.5
다양한 산업체에서 배출되는 독성오염물질들을 제어하는 기존의 기술이 안고 있는 일부 단점을 보완하기 위하여 전이금속 지지체로 구성된 스테인레스스틸-백금 촉매를 이용하는 열촉매 시스템을 구축하고 다섯 가지의 염소계 탄화수소[chlorobenzene(CHB), chloroform(CHF), perchloroethylene(PCE), 1,1,1-trichloroethane(TCEthane), trichloroethylene(TCE)]의 열촉매 분해효율을 평가하기 위해서 본 연구가 수행되었다. 또한, 본 연구는 촉매독이 열촉매 분해 효율에 미치는 영향을 평가하였다. 열촉매 시스템의 주요 세 가지 운전인자인 유입농도, 소각 온도 및 촉매시스템내 체류시간이 본 연구에서 고려되었다. 유입농도가 증가함에 따라 염소계탄화수소의 분해효율이 최대 100%에서 오염물질의 종류에 따라 최저 0%(CHB) 가까이로 감소하는 것으로 나타났다. TCEthane을 제외한 네 가지 염소계탄화수소의 분해효율은 온도 증가에 따라 100% 가까게 나타났으나, TCEthane의 분해효율은 온도가 증가해도 거의 변화가 없는 것으로 나타났다. TCEthane을 제외한 조사대상물질에 대하여 촉매시스템내의 체류시간이 10초에서 60초로 증가시 오염물질에 따라 30%에서 97%까지 점진적으로 증가하는 경향을 나타내었지만, TCEthane은 체류시간 30초에서 분해효율이 더 이상 증가하지 않았다. 이러한 결과는 체류시간 길이가 항상 분해효율과 비례하는 것이 아님을 제안한다. 결론적으로, 본 연구 결과는 염소계 탄화수소를 보다 고효율로 제어하기 위해서 전이금속 촉매시스템을 적용할 경우에 유입농도, 반응온도, 그리고 촉매시스템내 체류시간과 더불어 제어하고자하는 오염물질의 종류도 함께 고려되어야 할 것을 제안한다. 한편으로, 황화메틸 1.0 ppm을 첨가함으로서 조사대상오염물질의 분해효율이 0∼50%로 감소하는 결과가 나타났지만, 일반적으로 산업 배기가스에서 측정되는 황화합물의 오염도 수준보다 다소 낮은 농도에 해당하는 황화메틸 0.1 ppm을 오염물질에 첨가하였을 때는 오염물질의 분해효율에 영향이 나타나지 않았다. To overcome certain disadvantages of past typical control techniques for toxic contaminants emitted from various industrial processes, the current study was conducted to establish a thermal catalytic system using mesh-type transition-metal platinum(Pt)/stainless steel(SS) catalyst and to evaluate catalytic thermal destruction of five chlorinated hydrocarbons[chlorobenzene(CHB), chloroform(CHF), perchloroethylene(PCE), 1,1,1-trichloroethane(TCEthane), trichloroethylene(TCE)]. In addition, this study evaluated the catalyst poison effect on the catalytic thermal destruction. Three operating parameters tested for the thermal catalyst system included the inlet concentrations, the incineration temperature, and the residence time in the catalyst system. The thermal decomposition efficiency decreased from the highest value of 100% to the lowest value of almost 0%(CHB) as the input concentration increased, depending upon the type of chlorinated compounds. The destruction efficiencies of the four target compounds, except for TCEthane, increased upto almost 100% as the reaction temperature increased, whereas the destruction efficiency for TCEthane did not significantly vary. For the target compounds except for TCEthane, the catalytic destruction efficiencies increased up to 30% to 97% as the residence time increased from 10 sec to 60 sec, but the increase of destruction efficiency for TCEthane stopped at the residence time of 30 sec, suggesting that long residence times are not always proper for thermal destruction of VOCs, when considering the destruction efficiency and operation costs of thermal catalytic system together. Conclusively, the current findings suggest that when applying the transition-metal catalyst for the better destruction of chlorinated hydrocarbons, VOC type should be considered, along with their inlet concentrations, and reaction temperature and residence time in catalytic system. Meanwhile, the addition of high methyl sulfide(1.8 ppm) caused a drop of 0 to 50% in the removal efficiencies of the target compounds, whereas the addition of low methyl sulfide (0.1 ppm), which is lower than the concentrations of sulfur compounds measured in typical industrial emissions, did not cause.
실내 방향제 사용에 의한 유해 가스상 오염물질 배출 산정 및 노출 평가
조완근(Wan-Kuen Jo),신승호(Seung-Ho Shin),권기동(Gi-Dong Kwon),이종효(Jong-Hyo Lee) 환경독성보건학회 2009 환경독성보건학회지 Vol.24 No.2
This study quantitatively investigated the emissions of indoor air pollutants associated with the utilization of air fresheners indoors, and evaluated individual exposure to five specified indoor air pollutants, which were chosen on the basis of selection criteria. An electrically-polished stainless steel chamber (50 L) was employed to achieve this purpose. Test air fresheners were selected through three steps: first, on the basis of market sales; second, on the basis on a preliminary head-space study; and lastly, on the basis of emissions of toxic compounds (benzene, ethyl benzene, limonene, toluene, and xylene). The empirical mathematical model fitted well with the time-series concentrations in the environmental chamber (in most cases, determination coefficient, R²≥0.9), thereby suggesting that the empirical model was suitable for testing emissions. The concentration equilibrium appeared 180 min after the introduction of sample air fresheners into the chamber. Both the chamber concentrations of emission rates or factors varied greatly according to air freshener type. It is noteworthy that although benzene, ethyl benzene, toluene, and xylene were emitted from all test air fresheners, their exposure levels were not significant enough to result in any significant health risk. However, certain type of air fresheners were observed to emit significant amount of limonene, which is potentially reactive with ozone to generate secondary pollutants with oxidants such as ozone, hydroxyl radicals, and nitrogen oxides. The exposure levels to limonene associated with the utilization of three air fresheners were estimated to be 13 to 175 times higher than that of other air fresheners. This information can help consumers to select low-pollutant-emitting air fresheners.
악취유발 황화유기화합물질의 광촉매분해에 따른 촉매 비활성화와 재생 평가
조완근(Wan Kuen Jo),신명희(Myeong Hee Shin) 大韓環境工學會 2009 대한환경공학회지 Vol.31 No.11
본 연구는 가시광선 조건에서 질소 및 황 도핑 TiO₂를 활용하여 악취유발 황화유기화합물질의 분해능을 평가하고, 광촉매 분해시 발생하는 촉매 비활성화와 비활성화된 촉매의 재생에 대해 조사하였다. 적외선 분광법을 이용하여 촉매 표면의 특성을 조사하였다. 가시광선을 이용한 광촉매 기술이 낮은 농도의 황화 이메틸(0.039 ppm)과 이황화 이메틸 (0.027 ppm)은 97% 이상의 높은 효율로 처리할 수 있으나, 촉매 비활성으로 인해 높은 농도(황화 이메틸, 7.8 ppm 및 이황화 이메틸, 5.4 ppm)에 대해서는 광촉매 공정 시간 5시간만에 처리 효율이 황화 이메틸은 84% 그리고 이황화 이메틸은 23%까지 매우 낮게 나타났다. 황화 이메틸에 비하여 황 원소가 하나 더 결합된 이황화 이메틸의 광촉매 분해시 촉매가 빠르게 비활성화되었다. 높은 유입 농도 조건에서 이황화 이메틸 또는 황화 이메틸의 광촉매 반응기의 출구 농도가 유입농도와 비슷하거나, CO₂의 생성률이 제로에 가깝거나, FTIR 스펙트럼 상에서 촉매 표면의 비활성을 유발하는 황 이온 화합물의 피크들이 강하게 나타나, 촉매의 비활성화를 확인하였다. 광촉매 반응기의 유출구에서의 최대 CO₂ 농도인 8ppm에 대해서 황화 이메틸의 광물화 효율을 계산한 결과 144%로서 100%를 초과한 것으로 나타났다. 건조-공기 및 습윤-공기 재생 방법에 비해 고온 소성에 의한 촉매의 재생효율이 높게(이황화 이메틸, 53% 그리고 황화 이메틸, 58%) 나타났으나, 이 또한 촉매 비활성을 유발시키는 황 이온 화합물과 같은 부산물들을 완전히 제거되지는 못하는 것으로 확인 되었다. This study evaluated the degradation efficiency of malodorous sulfurized-organic compounds by utilizing N- and S- doped titanium dioxide under visible-light irradiation, and examined the catalyst deactivation and regeneration. Catalyst surface was characterized by employing Fourier-Transform-Infrared-Red (FTIR) spectra. The visible-light-driven photocatalysis techniques were able to efficiently degrade low-level dimethyl sulfide (DMS) and dimethyl disulfide (DMDS) with degradation efficiencies exceeding 97%, whereas they were not effective regarding the removal of high-level DMS and DMDS, with degradation efficiencies of 84 and 23% within 5 hrs of photocatalytic processes. As compared with DMS, DMDS which containes one more sulfur element revealed quick catalyst deactivation. Catalyst deactivation was confirmed by the equality between input and output concentrations of DMD or DMDS, the obsevation of no CO₂ generation during a photocatalytic process, and the FTIR spectrum peaks related with sulfur ion compounds, which are major byproducts formed on catalyst surfaces. The mineralization efficiency of DMS at 8 ppm, which was a peak value during a photocatalytic process, was calculated as 144%, exceeding 100%. The catalyst regenerated by high-temperature calcination exhibited higher catalyst recovery efficiency (53 and 58% for DMDS and DMS, respectively) as compared with dry-air and humid-air regeneration processes. However, even the calcined method was unable to totally regenerate deactivated catalysts.