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MMO 촉매와 CO 환원제에 의한 N<sub>2</sub>O 분해에서 SO<sub>2</sub> 및 NH<sub>3</sub> 영향 연구
장길상,유경창,Chang, Kil Sang,You, Kyung-Chang 한국공업화학회 2009 공업화학 Vol.20 No.6
아산화질소($N_2O$)는 각종 화학산업의 제조공정은 물론 유기 및 화석연료의 각종 연소공정으로부터 배출되는 대표적 온실가스이다. 온난화 효과는 $CO_2$의 310배에 달하고 성층권에 도달해서는 오존층을 파괴하는 물질이지만 화학적으로 매우 안정하여 분해처리가 쉽지 않다. 각종 환원제를 이용한 SCR 반응도 대부분 $450^{\circ}C$ 이상의 높은 온도를 요구하며 NOx 존재시에는 활성이 현저하게 떨어지는 문제점을 가지고 있다. 본 연구는 $N_2O$ 분해촉매의 실용화를 위한 기초연구로 진행되었으며, hydrotalcite형 화합물 전구체로부터 얻어진 혼합금속산화물촉매(MMO)와 CO 환원제를 이용한 $N_2O$ 분해에서 $SO_2$ 및 $NH_3$ 등 성분이 촉매의 반응성과 내구성에 미치는 영향을 실험적으로 분석하여 실용화에 대비한 기본 자료로 삼고자 하였다. 본 실험에 사용된 MMO 촉매는 CO 환원제와 같이 사용할 경우 $N_2O$ 분해 성능이 크게 향상되어 $200^{\circ}C$ 근처에서도 완전히 분해되는 것으로 나타났다. 또한 $NH_3$ SCR에 의한 NOx 분해반응의 경우와 달리 $SO_2$ 영향이 치명적으로 나타나지 않았고, $NH_3$에 의한 효과도 미미하여 촉매의 활성점을 공유하는 불순물 성분 정도의 영향에 불과한 것으로 판단되었다. Nitrous oxide is a typical greenhouse gas which is produced from various organic or fossil fuel combustion processes as well as chemicals producing plants. $N_2O$ has a global worming potential of 310 times that of $CO_2$ on per molecule basis, and also acts as an ozone depleting material in the stratosphere. However, its removal is not easy for its chemical stability characteristics. Most SCR processes with several effective reducing agents generally require the operation temperature higher than $450^{\circ}C$, and the catalytic conversion becomes decreased significantly when NOx is present in the stream. Present experiments have been performed to obtain basic design data of actual application concerning the effects of $SO_2$ and $NH_3$ on the interim and long term activities of $N_2O$ reduction with CO over the mixed metal oxide (MMO) catalyst derived from a hydrotalcite-like compound precursor. The MMO catalysts used in the experiments, have shown prominent activities displaying full conversions of $N_2O$ near $200^{\circ}C$ when CO is introduced. The presence of $SO_2$ is considered to show no critical behavior as can be met in the $NH_3$ SCR DeNOx systems and the effect of $NH_3$ is considered to play as mere an impurity to share the active sites of the catalysts.
층상 혼합금속산화물 촉매에 의한 N₂O 분해에서 Ceria 첨가 및 CO 환원제의 영향
양기선(Ki Seon Yang),장길상(Kil Sang Chang) 한국청정기술학회 2010 청정기술 Vol.16 No.4
온실가스로 알려진 N₂O의 촉매 분해는 최소한 670 K 이상의 온도가 요구되는 난해한 공정으로 알려져 있다. 본 연구는 CO 환원제와 더불어 473 K의 저온에서도 N₂O를 전량 분해될 정도로 높은 활성을 나타내는 혼합금속산화물(mixed metal oxide: MMO) 촉매에 Ce을 첨가함으로서 나타나는 N₂O 분해활성에의 영향을 검토하기 위하여 수행되었다. MMO 촉매는 Co 및 Al 외에 Rh과 Pd을 사용하고, 여기에 Ce을 미량 첨가하여 공침전법으로 제조하였으며, 결과적으로 Ce 함량이 증가함에 따라 촉매 표면적은 감소하고 N₂O의 직접 분해 활성이 감소하는 현상이 나타났다. 그러나 CO 환원제의 분위기 하에서는 이러한 활성 감소를 상쇄하고도 남을 정도의 높은 N₂O 분해활성을 나타냈으며 Ce 첨가비율에 따른 활성저하도 줄일 수 있어서 MMO촉매의 물리적 안정성 증대를 위해 Ce을 첨가할 경우 CO 환원제에 의한 N₂O 환원 반응계의 활성 안정성도 유지될 수 있는 것으로 확인되었다. Nitrous oxide (N₂O) is a greenhouse material which is hard to remove. Even with a catalytic process it requires a reaction temperature, at least, higher than 670 K. This study has been performed to see the effects of Ce addition to the mixed oxide catalyst which shows the highest activity in decomposing N₂O completely at temperature as low as 473 K when CO is used as a reducing agent. Mixed metal oxide(MMO) catalyst was made through co-precipitation process with small amount of Ce added to the base components of Co, Al and Rh or Pd. Consequently, the surface area of the catalyst decreased with the contents of Ce, and the catalytic activity of direct decomposition of N₂O also decreased. However, in the presence of CO, the activity was found high enough to compensate the portion of activity decrease by Ce addition, so that it can be ascertained that the catalytic activity and stability can be maintained in the CO involved N₂O reduction system when Ce is added for the physical stability of the catalyst.
AlCoPd (1/1/0.05) 및 AlCoFe (1/1/2)의 혼합금속산화물 촉매에 의한 NO, N₂O 및 O₂의 흡탈착 특성 연구
한아름(A-Reum Han),황영애(Young-ae Hwang),장길상(Kil Sang Chang) 한국청정기술학회 2011 청정기술 Vol.17 No.2
혼합금속산화물인 AlCoPd (1/1/0.05) 및 AlCoFe (1/1/2) 촉매의 Lean NOx Trap (LNT) 적용을 위하여 NO 및 N₂O에 대한 흡착 및 탈착 특성을 살펴보았다. 이들은 NO 및 N₂O에 대해 산화 과정 없이도 NO를 잘 흡착하는 성능을 나타냈다. 산소가 공존하는 복합 성분의 흡착에서는 흡착량이 많이 떨어졌지만 NO의 경우 산소 대비 높은 선택성과 흡착능을 유지한 반면 N₂O의 선택성과 흡착능은 급격히 떨어지는 양상을 나타냈다. 또한 TPD로 살펴본 탈착 특성에서는 고온 영역에서 NO 및 N₂O 성분이 분해되며 생성된 산소 성분 등이 높은 온도에서도 촉매에 강하게 결합되어 있는 것으로 파악되었다. The adsorption and desorption behaviors of NO and N₂O over two mixed oxide catalysts, AlCoPd (1/1/0.05) and AlCoFe (1/1/2), have been investigated for the lean NOx trap applications. The catalysts showed good adsorption capabilities for NO and N₂O without needing oxidation step. The adsorption decreased a lot when they are co-adsorbed with oxygen. While NO kept high adsorbability and selectivity with respect to oxygen, those of N₂O decreased sharply. From the TPD results, NO and N₂O are considered to decompose into nitrogen and oxygen in the higher temperature range and the oxygen seems to be strongly attached to the catalysts even at high temperature.