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이윤모(Yun Mo Lee),강완협(Wan Hyup Kang),최원호(Won Ho Choi),황인성(In Sung Hwang),박주양(Joo Yang Park) 大韓環境工學會 2007 대한환경공학회지 Vol.29 No.7
본 연구는 시멘트/Fe(II) 시스템의 TCE 분해 기작에 관한 것이다. 회분식 슬러리 실험을 통해 시멘트/Fe(II) 시스템 내에서 선별된 이온들의 거동을 조사하였다. 시멘트/Fe(II) 시스템에서 주입된 Fe(II)은 반응시간 12시간 이내에 대부분 고체상으로 흡착되었으며 Fe(II)와 함께 주입된 sulfate 역시 12시간 이내에 90% 정도 고체상으로 이동하였다. 시멘트/Fe(II) 시스템의 Fe(II)-Fe(III) (수)산화물 형성을 모사한 적철석/CaO/Fe(II) 시스템의 TCE 분해능 실험결과 시멘트/Fe(II)에 상응하는 분해속도를 보였다. 칼슘산화물은 시멘트 수화물의 주요 구성성분의 하나로서 시멘트 내에 60% 정도 함유되어 있으며 제한된 조건에서 반응성을 갖는 것으로 알려져 있다. 적철석은 시멘트에 포함되어 있는 철산화물을 모의한 것으로 선별실험을 통해 결정하였다. 적철석/CaO/Fe(II) 시스템 내에서의 Fe(II)과 sulfate의 초기 거동은 시멘트/Fe(II) 시스템과 거의 유사하게 나타났다. 적철석/CaO/Fe(II) 시스템을 이용한 TCE 분해 kinetic 실험결과와 선별된 이온들인 Fe(II)과 SO₄<sup>2-</sup>의 초기 거동으로 볼 때 시스템 내에서 green rust와 같은 Fe(II)-Fe(III) 혼합 광물이 형성되는 것으로 판단된다. 따라서 시멘트/Fe(II) 시스템의 TCE 분해는 시멘트에 흡착된 Fe(II)이 반응성을 갖는 Fe(II)-Fe(III) (수)산화물로의 변환을 통한 기작을 갖는 것으로 판단된다. This study investigated the dechlorination mechanisms of TCE by Fe(II) associated with cement. Batch slurry experiments were performed to investigate the behaviors of selected ions; Fe(II), Fe(III), CA₂+, SO₄<sup>2-</sup> in cement/Fe(II) system. The kinetic experiments of TCE in cement/Fe(II) systems showed that injected Fe(II) was mostly sorbed on cement within 0.5 day and 90% of injected 200 mM sulfate was sorbed on cement within 0.5 day when [TCE]0 = 0.25 mM and [Fe(II)]0 = 200 mM. The kinetic experiments of TCE in hematite/CaO/Fe(II) systems were conducted for simulation of cement/Fe(II) system. Calcium oxide that is one of the major components in cement hydration reactions or has a reactivity in limited conditions. Hematite assumed the ferric iron oxide component of cement. The reactivities observed in hematite/CaO/Fe(II) system were comparable to those reported for cement/Fe(II) systems containing similar molar amounts of Fe(II). The behavior of Fe(II) and SO₄<sup>2-</sup> sorbed on solid phase at an early stage of reaction in hematite/CaO/Fe(II) system was similar to that of cement/Fe(II) system. Ferric ion was released from hematite at an early period of reaction at low pH. The experimental evidence of kinetic test using hematite/CaO/Fe(II) system implies that the reactive reductant is a mixed-valent Fe(II)-Fe(III) mineral, which may be similar to green rust. Fe(II) sorbed on cement can be converted to new mineral phase having a reactivity such as Fe(II)-Fe(III) (hydr)oxides in cement/Fe(II) systems.
성동준(Sung Dong Jun),이윤모(Lee Yun Mo),최원호(Choi Won Ho),박주양(Park Joo Yang) 대한토목학회 2008 대한토목학회논문집 B Vol.28 No.1B
철의 환원 특성에 관한 연구는 이미 널리 수행되었으며 특히 미네랄과 2가철의 반응 메커니즘은 2가철의 흡착이나 바운드를 통해 Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅲ) (hydr)oxides를 생성하여 2가철이 3가철로 산화됨으로써 물질을 환원시키는 것으로 받아들여지고 있다. 그러나 2가철로 개질된 재강슬래그를 이용한 DS/S 실험과정에서 이러한 메커니즘으로 설명하기 힘든 현상을 발견하였다. 재강슬래그의 주요 성분중의 하나인 FeO와 Fe(Ⅱ)만을 이용하여 TCE의 분해과정을 실험해 본 결과 초기 TCE의 분해가 이루어지지 않다가 급속히 분해되는 현상을 보였으며 이러한 시스템에서 TCE의 분해는 예상치 못한 결과였다. FeO/Fe(Ⅱ) 시스템은 3가철이 존재하지 않기 때문에 기존의 Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅲ) (hydr)oxides를 형성하는 환원 메커니즘으로는 설명할 수 없었다. 따라서 본 연구에서는 TCE의 분해실험과 분해 부산물의 측정, 2가철과 3가철을 확인함으로써 FeO/Fe(Ⅱ) 시스템의 환원특성을 확인해 보고자 하였다. 실험 결과 2가철이 FeO에 홉착 또는 바운드 되는 것을 확인 할 수 는 있었으나 기존의 메커니즘으로 설명하기에는 부족한 부분이 있었다. 분해부산물들을 통해 환원으로 인한 TCE의 분해는 의심의 여지가 없었으나 FeO/Fe(Ⅱ) 시스템이 새로운 species를 형성하는지 , 혹은 FeO에 Fe(Ⅱ)가 흡착 또는 바운드 되어 이제껏 알려지지 않은 형태의 새로운 미네랄 상을 형성하는지는 좀 더 상세한 연구가 필요하다. The reaction between iron oxide and ferrous iron is known to be the adsorption of ferrous iron onto the oxide surfaces that produces Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅲ) (hydr)oxides and ferrous oxide oxidized to ferric ion which is the reducing agent of the target compounds. In our investigations on DS/S using ferrous modified steel slag, the results did not follow the trends. FeO and Fe(Ⅱ), the major component of steel slag, were used to investigate the degradation of TCE. Degradation did not take place for the first and suddenly degraded after awhile. Degradation of TCE in this system was unexpected because Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅲ) (hydr)oxides could not be produced in absence of ferric oxide. In this study, the characteristics of FeO/Fe(Ⅱ) system as a reducing agent were observed through the degradation of TCE, measuring byproducts of TCE and the concentration of Fe(Ⅱ) and Fe(Ⅲ). Adsorption of ferrous ion on FeO was observed and the generation of byproducts of TCE showed the degradation of TCE by reduction in the system is obvious. However it did not correspond with the typical reducing mechanisms. Future research on this system needs to be continued to find out whether new species are generated or any unknown mineral oxides are produced in the system that acted in the degradation of TCE.