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경유차 매연저감장치에 의해 비활성화된 DOC촉매의 재제조 효과에 관한 연구
박해경(Hea-Kyung Park) 한국청정기술학회 2010 청정기술 Vol.16 No.4
경유차 매연저감장치에서 비활성화된 디젤산화촉매(DOC)를 대상으로 여러 가지 조건에서 재제조한 후, 재제조된 DOC의 일산화탄소(CO)와 탄화수소화합물(THC)의 저감효율과 촉매물성 특성을 분석하여 비활성화된 DOC 촉매에 대한 재제조 효과를 관찰하였다. 재제조된 DOC촉매에 대한 오염물질 저감성능 평가는 디젤엔진 다이나모 장치를 이용, 배기가스를 일부 우회시켜 온도와 공간속도조절이 가능한 촉매반응장치로 수행하였으며, 촉매물성 분석은 광학현미경, EDX, ICP, TGA 그리고 porosimeter를 이용하였다. 연구수행 결과 비활성화된 DOC 촉매를 본 연구에서 적용된 고온배소세정, 산성/염기성용액에 의한 초음파세정, 세정 후 촉매활성성분 재함침에 의한 재제조를 수행할 경우, 재제조된 DOC 촉매의 성능이 신품 성능의 90% 이상으로 회복되는 것을 확인하였으며, 광학현미경, EDX, TGA와 ICP등의 분석을 통해 본 연구조건에서의 재제조 과정으로, 촉매의 활성 저하 원인이 되었던 각종 불순 성분 대부분이 비활성화된 DOC 촉매로부터 제거되는 것을 확인하였다. The deactivated diesel oxidation catalyst(DOC) was remanufactured by ultrasonic wave treatment with various solutions, followed by active component re-impregnation. The catalytic performance and surface properties of remanufactured DOC were studied at various remanufacturing conditions. The proper ultrasonicwave cleaning time at various solutions and optimal re-impregnation amounts of active component for the best catalytic performance were investigated. The catalytic performance tests on the conversions of CO and THC(total hydrocarbon) were also carried out at various temperatures by catalytic reaction test unit using bypass gas from the diesel engine dynamo system. It was found that the catalytic performance of DOC remanufactured with the high-temperature air washing, ultrasonic wave cleaning at acidic/basic solutions and active component re-impregnation method was recovered to 90% level of its activity compared to that of the fresh DOC, which was caused by removing the deactivating materials from the surface of the DOC through the analyses of catalyst performance test and their characterization by Optical microscope, EDX, ICP, TGA, and porosimeter.
박해경(Hea Kyung Park),전민기(Min Kee Jun),김문찬(Moon Chan Kim) 大韓環境工學會 2012 대한환경공학회지 Vol.34 No.10
상용 중유 발전소 배가스에 장기간 노출되어 활성이 현저히 저하된 탈질 SCR 폐촉매를 대상으로 현장 시스템을 모사하여 증류수 및 산성용액에 의한 세척과정을 거쳐 모사된 현장 조건으로 촉매를 재생하였다. 산성용액의 제조조건 및 처리조건에 따른 촉매의 물성변화를 확인하였고 질소산화물(NOx) 전환 촉매 활성 실험을 수행하여 촉매성능 변화를 고찰하였다. 촉매의 특성분석은 BET, Porosimeter, EDX (Energy Dispersive X-ray spectrometer), ICP (Inductively Coupled Plasma) 등을 이용하여 수행하였고, NOx 전환 반응실험은 중유 발전소 배가스를 모사하여 마이크로 반응기에서 SCR 반응을 수행하였다. 촉매특성 분석결과 재생된 촉매의 경우 비표면적은 신품 촉매 대비 95% 이상 회복되었고, NOx 전환활성은 산성용액 농도 3∼6 M 범위에서 신품 촉매 대비 90% 이상을 회복한 것으로 나타났다. 이러한 촉매활성의 향상은 산성용액에 의한 촉매표면의 불순물들이 제거되면서 일어난 결과로 밝혀졌다. A study on the in situ regeneration effect of commercial deactivated SCR catalyst which had been exposed to the off gas from the heavy oil fired power plant for a long time was carried out in a simulated in situ conditions by washing with distilled water and various acid solutions in a short time. The catalytic performance test of the regenerated SCR catalysts was carried out in the micro reactor with simulated off gas of the heavy oil fired power plant and all prepared catalysts were characterized by BET, Porosimeter, EDX (Energy Dispersive X-ray spectrometer) and ICP (Inductively Coupled Plasma) to investigate correlations between catalytic activity and surface characteristics of them. The characterization results of the regenerated catalysts showed that the specific surface area was restored 95% more than that of fresh catalyst. Under this study, the activity of the regenerated catalysts with acid solution (3∼6 M) without using ultrasonic wave in a simulated in situ conditions was restored 90% more than that of the fresh catalyst. It was found that improved activity of regenerated catalyst was caused by removing the deactivating materials from the surface of the deactivated SCR catalyst through acid washing.
황화 CoMo / γ- Al2O3 촉매상에서 수첨탈질반응과 수첨탈산소 반응에 상호작용
김학수,박해경,김경림 ( Hak Soo Kim,Hea Kyung Park,Kyung Lim Kim ) 한국공업화학회 1991 공업화학 Vol.2 No.2
황화 CoMo/γ-Al_2O_3 촉매를 사용하여 473-723 K의 온도와 10∼l5×10^5 Pa의 압력 그리고 접촉시간 0.0125-0.03 g-cat hr/ml-feed 범위에서 pyridine 의 수첨탈질반응과 m-cresol의 수첨탈산소 반응의 상호작용 및 그 속도론에 관하여 연구하였다. Pyridine의 수첨탈질반응과 m-cresol의 수첨탈산소반응은 서로 상호반응을 저지 억제하였으며, pyridine에 의한 m-cresol의 수첨탈산소반응의 억제효과는 m-cresol에 의한 pyridine의 수첨탈질반응의 억제효과보다 더 컸으나 반응성은 m-cresol이 더 높았다. Pyridine의 수첨탈질반응 속도식 및 m-cresol의 수첨탈산소반응 속도식을 LHHW 모델을 이용하여 구한 결과 γ_(HDN) =k_(HDN)·K_PC_P/(1+K_CC_C+K_PC_P) , γ_(HDO) =k_(HDO)·K_CC_C/(1+K_CC_C+K_PC_P) 였다. 각 온도에서 반응속도 상수 및 흡착평형상수를 구하여 Arrhenius plot과 Van`t Hoff plot을 행하여 구한 활성화 에너지값은 pyridine과 m-cresol이 각각 16.21Kcal/mole,13.83Kcayl/mole이었고, 흡착열은 각각 -6.458Kcal/mole, -5.045Kcal/mole이었다. Interactions between pyridine hydrodenitrogenation (HDN) and m-cresol hydrodeoxygenation (HDO), and the kinetic analysis were studied over sulfided CoMo/γ-Al_2O_3 catalyst at the range of temperatures between 473 K and 723 K, the total pressures between lO×10^5 Pa and 50×10^5 Pa, and the contact times between 0.0125 g-cat. hr/ml-feed and 0.03g-cat. hr/ml-feed. HDN of pyridine and HDO of m-cresol were inhibited by each other and the inhibition effect of HDO by pyridine is higher than that of HDN by m-cresol. But reactivity of m-cresol is higher than that of pyridine. The rate equations of pyridine and m-cresol were given to be γ_(HDN) =k_(HDN)·K_PC_P/(1+K_CC_C+K_PC_P) and γ_(HDO) =k_(HDO)·K_CC_C/(1+K_CC_C+K_PC_P) in terms of Langmuir-Hinshellwood-Hougen-Watson model. At each temperature, reaction rate constants and adsorption equilibrium constants were determined and the activation energies of pyridine HDN and m-cresol HDO are 16.21 and 13.83 ㎉/mol, respectively and the heat of adsorptions are -6.458 and -5.045 ㎉/mole, respectively.
CoMo/γ-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>촉매상에서 VO-TPP의 수소 첨가 탈금속반응에 관한 연구
심현섭,박해경,고을석,김경림,Shim, Hyeon-Seop,Park, Hea-Kyung,Ko, Eul-Suk,Kim, Kyung-Lim 한국공업화학회 1993 공업화학 Vol.4 No.4
$CoMo/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매상에서 $300{\sim}400^{\circ}C$의 온도와 $15-30{\times}10^5$ Pa의 압력 그리고 접촉시간 0.008-0.020 gcat. hr. /ml feed 범위에서 VO-TPP(VO-tetraphenylporphyrin)의 수소 첨가 탈금속반응에 관하여 연구하였다. VO-TPP의 수소 첨가 탈금속반응에서 pyridine 농도 4mole%까지는 농도가 증가함에 따라 전화율의 감소가 나타났으므로 pyridine은 수소 첨가 탈금속반응을 억제한다. $350^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 VO-TPP의 외관상 반응차수가 1차였으며, Arrhenius plot에서 얻은 활성화 에너지는 약 23kcal/mole이었다. Fresh 촉매와 aged 촉매의 pore size distribution과 흡착, 탈착 isotherm으로부터 pore mouth-plugging 현상을 확인할 수 있었다. Hydrodemetallation(HDM) of VO-tetraphenylporphyrin(VO-TPP) was studied over $CoMo/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst at emperatures between $300^{\circ}C$ and $400^{\circ}C$, the total pressure between $15{\times}10^5$ and $30{\times}10^5$ Pa and the contact times between 0.008 and 0.020gcat. hr./ml teed. HDM of VO-TPP was inhibited by pyridine because the increase of pyridine concentration(up to 4mole%) caused the decrease of HDM conversion. The reaction rate of VO-TPP was found to be apparently 1st order over $350^{\circ}C$ and its activation energy was determined to be about 23kca1/mo1e by Arrhenius plot. Pore mouth-plugging phenomena were shown by ad/desorption isotherm and pore size distribution of fresh and aged catalysts.
CoMo / γ- Al2O3 촉매상에서 VO - TPP 의 수소 첨가 탈금속반응에 관한 연구
심현섭,박해경,고을석,김경림 ( Hyeon Seop Shim,Hea Kyung Park,Eul Suk Ko,Kyung Lim Kim ) 한국공업화학회 1993 공업화학 Vol.4 No.4
CoMo/γ-A1_2O_3 촉매상에서 300∼400℃의 온도와 15-30×10^5 Pa의 압력 그리고 접촉시간 0.008-0.020gcat. hr. /ml feel 범위에서 VO-TPP(VO-tetraphenylporphyrin)의 수소 첨가 탈금속반응에 관하여 연구하였다. VO-TPP의 수소 첨가 탈금속반응에서 pyridine 농도 4mole%까지는 농도가 증가함에 따라 전화율의 감소가 나타났으므로 pyridine은 수소 첨가 탈금속반응을 억제한다. 350℃ 이상의 온도에서는 VO-TPP의 외관상 반응차수가 1차였으며, Arrhenius plot에서 얻은 활성화 에너지는 약 23㎉/mole이었다. Fresh 촉매와 aged 촉매의 pore size distribution과 흡착, 탈착 isotherm으로부터 pore mouth-plugging 현상을 확인할 수 있었다. Hydrodemetallation (HDM) of VO-tetraphenylporphyrin (VO-TPP) was studied over CoMo/γ-Al_2O_3 catalyst at emperatures between 300℃ and 400℃, the total pressure between 15×10^5 and 30×10^5 Pa and the contact times between 0.008 and 0.020gcat. hr./ml feed. HDM of VO-TPP was inhibited by pyridine because the increase of pyridine concentration(up to 4mole%) caused the decrease of HDM conversion. The reaction rate of VO-TPP was found to be apparently 1st order over 350℃ and its activation energy was determined to be about 23㎉/mole by Arrhenius plot. Pore mouth-plugging phenomena were shown by ad/desorption isotherm and pore size distribution of fresh and aged catalysts.