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박진남,김재현,이호인,Park, Jin Nam,Kim, Jae Hyeon,Lee, Ho In Korean Chemical Society 2000 Bulletin of the Korean Chemical Society Vol.21 No.12
$Mo/{\gamma}-Al_2O_3catalysts$ modified with Fe, Co, and Ni were prepared by impregnation method and catalytic activity for water gas shift reaction was examined. The optimum amount of Mo loaded for the reaction was 10 wt% $MoO_3$ to ${\gamma}-Al_2O_3.$ The catalytic activity of $MoO_3/{\gamma}-Al_2O_3was$ increased by modifying with Fe, Co, and Ni in the order of Co${\thickapprox}$ Ni > Fe. The optimum amounts of Co and Ni added were 3 wt% based on CoO and NiO to 10 wt% $MoO_3/{\gamma}-Al_2O_3$, restectively. The TPR (temperature-programmed reduction) analysis revealed that the addition of Co and Ni enganced the reducibility of the catalysts. The results of both catalytic activity and TPR experiments strongly suggest that the redox property of the catalyst is an important factor in water gas shift reaction on the sulfided Mo catalysts, which could be an evidence of oxy-sulfide redox mechanism.
CoMo / γ- Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 촉매에 의한 Water - Gas Shift 반응 연구
박진남,이호인 한국공업화학회 1993 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.1993 No.0
CoMo / γ- Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 촉매는 석유화학공정에서 황화물의 형태로 탐항 및 수소화 처리반응에 촉매로 널리 사용되고 있다. 그러나 이들 반응외에도 water-gas shift 반응에도 좋은 활성을 가지고 있음이 보고되어 있다[1. 2]. 특히 촉매 자체가 황화물이기 때문에 황에 의한 촉매의 피득이 없다는 점에서 우수하다고 하겠다. 기존의 저온용 촉매인 Cu-Zn 촉매는 water-gas shift 반응에 뛰어난 활성을 지니고 있으나. 황에 대해서는 저항성이 거의 없는 것이 약점이다. 석탄으로부터 얻은 부산물을 이용하게 될 경우 항에 저항성이 강한 water-gas shift 반응용 촉매가 필요할 것이다. 이의 필요성은 Texaco에서 제안한 석탄으로부터의 암모니아 합성공정에도 나타나 있다[3]. 기존의 발표들을 보면 대부분의 연구자들이 촉매를 제조할 때에 Co와 Moll 동시에 담지시켜 사용하는 것을 불 수 있다. Massoth 등[4]이 담지 순서를 바꾸어 가며 실험한 결과를 발표한 바 있으나, 이에서는 물성만 연구하였을 뿐 반응성과의 연계성은 다루지 않았다. 본 연구에서는 Co와 Mo를 동시에 담지시키지 않고, 한가지를 먼저 담지시키고 소성한 후 다시 담지하고 소성시키는 방법으로 순차적으로 담지하였으며, 소성은 500℃에서 5시간동안 행하였다. 이와같이 담지순서를 바꾸어 γ- Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>와 금속(Co, Mo)간의 결합형태를 바꿈으로써, 이의 변화가 촉매의 물성에 미치는 영향과, 이에 따른 water-gas shift 반응의 활성변화 조사하였다. 담지방법에 따라 존재하는 Co의 형태가 변하는 것은 제조한 촉매의 색깔로 쉽게 알 수 있었으며. Co가 먼저 담지된 경우에는 CoAl<sub>2</sub>O<sub>4</sub>의 생성에 의해 푸른색을 띠고, Mo가 먼저 담지된 경우에는 먼저 담지된 Mo가 Co의 γ- Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>와의 결합을 방해하여 CoAl<sub>2</sub>O<sub>4</sub>의 색이 아닌 회색을 띠는 것을 볼 수 있었다. 또한 이에 따른 촉매의 환원특성의 변화를 살펴보기 위해 TPR 실험을 행하였다. 촉매의 물성분석은 XPS, XRD 등을 이용하여 행하였으며. 조성분석은 ICP를 이용하여 행하였다. 촉매는 450℃에서 15% H<sub>2</sub>S/H<sub>2</sub> 분위기에서 2시간동안 향화시킨 후 350℃에서 반응시켜 활성을 조사하였다. 반응성 실험결과, Co가 먼저 담지된 경우가 더 좋은 활성을 보였으며, TPR 실험결과로부터 Co가 먼저 담지된 경우에 환원온도가 낮아짐을 알았다. 환원온도가 낮아질수록 황화가 잘 일어나므로 그 결과 반응성이 향상된 것으로 생각되며, 이는 Xie 등[2]이 연구한 반응성과 TPR 결과와의 상관관계와도 잘 일치하고 있다.
개질 수소 정제용 PSA 공정을 위한 CO 흡착제의 성능 평가
박진남 한국수소및신에너지학회 2016 한국수소 및 신에너지학회논문집 Vol.27 No.6
Natural gas reformed hydrogen is used as a fuel of fuel cell vehicle, PSA process is used for thepurification of reformed hydrogen. In this study, the performance of CO adsorbent in PSA process was evaluated. Zeolite adsorbents used in the commercial PSA process is used. The physical and chemical properties of adsorbentswere characterized using BET apparatus, XRD, and FE-SEM. The breakthrough apparatus modified from GC wasused for the CO breakthrough experiment, the quantitative analysis of CO adsorption capacity was performed usingCO breakthrough curve. Zeolite 10X and 13X showed superior CO adsorption capacity than activated alumina. The CO adsorption capacity of zeolite 10X is more than twice of zeolite 13X even the BET surface area is low. It seems that the presence of Ca2+cation in zeolite 10X is beneficial to the adsorption of CO.