A Holistic Direct Regeneration Strategy for LiNiCoMnO2 Cathode Scraps : Linking Stage-Specific Descriptors to Electrochemical Restoration = 리튬 이온 전지 양극 스크랩 직접재활용 공정에서의 총체적 직접재생 전략

국문 초록 (Abstract)

전기자동차의 핵심 요소인 리튬이온 배터리의 사용량이 급증함에 따라 폐배터리 발생량 또한 빠르게 증가하고 있으며 이로 인해 회수되는 자원의 잠재적 가치는 약 2천억원에 이른다. 따라서 폐배터리로부터 유가 금속을 회수하고 재활용하는 기술 확보가 자원 순환과 공급망 확보를 위해 필수적이다. 폐배터리를 재활용하는 공정에는 다양한 방법이 존재하며, 주로 습식 재활용과 건식 재활용이 사용된다. 하지만 두 공정 모두 공정 복잡성 및 유해가스 발생, 높은 에너지 소비 등의 한계가 존재한다. 이러한 배경 속에서 양극 활물질을 구조 손상 없이 회수·재생하는 직접 재활용 공정이 주목받고 있으며, 특히 전처리 단계에서 도전재 및 바인더를 효과적으로 제거하고 활물질을 선택적으로 분리하는 기술 개발이 핵심 과제로 부각되고 있다. 본 연구에서는 전처리 과정에서의 활물질 분리 방법을 최적화하고자 하였다. 기존 문헌에 보고된 다양한 분리공정을 기반으로 물성인자를 정량적으로 비교·평가하였으며, 이를 통해 최적의 분리 조건을 도출하였다. 또한 회수된 활물질의 전기화학적 성능을 검증하여 잔류 도전재 및 바인더의 잔존 여부가 구조적 안정성과 전기화학적 특성에 미치는 상관관계를 규명하였다. 본 연구 결과는 직접 재활용 공정의 전처리 단계를 단순화하고, 산업적 적용 가능성을 제고하기 위한 기초 자료로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Direct recycling of battery manufacturing scraps offers an immediate route to recover high-value cathode active materials （CAMs） before large volumes of end-of-life batteries become available. However, uncycled Ni-rich LiNixCoyMnzO2 （NCM） cathode scraps still contain strongly adhered binder, conductive carbon, aluminum current collector, and residual lithium compounds （RLCs）, which complicate CAM recovery and regeneration. Here, we develop a holistic direct regeneration strategy that integrates controlled pretreatment, solid-state relithiation, and washing–annealing post treatment for Ni-rich NCM cathode manufacturing scraps. By evaluating 14 pretreatment conditions, including organic solvent treatment, alkaline dissolution, thermal decomposition, and their combined routes, we establish a descriptor-based correlation framework to identify the key physicochemical factors governing each direct recycling stage. Among the pretreatment routes, N-methyl-2-pyrrolidone best preserves bulk layered ordering, NaOH produces lower RLC contents and LiF-rich surface chemistry, whereas 600°C thermal pretreatment removes binder and carbon residues but aggravates cation disorder. For recovered CAMs, Li+/Ni2+ mixing and I（003）/I（104） are strongly correlated with the initial discharge capacity, indicating that pretreatment-induced structural disorder primarily determines accessible capacity. After regeneration and post treatment, lattice-related descriptors and residual surface chemistry jointly govern electrochemical restoration. These results demonstrate that successful regeneration of NCM cathode scraps requires stage-specific control of both bulk structural descriptors and residual surface chemistry, providing practical guidance for balancing recovery efficiency and cathode quality in closed-loop battery manufacturing.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. Introduction 1
• Ⅱ. Experimental 9
• III. Results and discussion 14
• 1. Characterization of cathode scrap and C-NCM 14
• 2. Recovery of CAMs 21
• 2.1 Physicochemical properties of recovered CAMs 21
• 2.2 Electrochemical properties of recovered CAMs 29
• 3. Regeneration of CAMs 37
• 3.1 Physicochemical properties of recovered CAMs 37
• 3.2 Electrochemical properties of regenerated CAMs 42
• 3.3 Physicochemical properties of recovered CAMs 48
• 3.4 Electrochemical properties of post-treated CAMs 54
• IV. Conclusions 63
• V. References 65