A Study on the Purification of Iron Recovered from Spent LFP （LiFePO4） Batteries

국문 초록 (Abstract)

본 연구는 사용 후 LFP（LiFePO₄） 배터리 파쇄물로부터 선택적 불순물 제거를 통해 고순도 철을 회수하기 위한 최적 공정을 확립하고자 수행되었다. 먼저 건식제련을 통해 원시료를 용융 분리하여 Fe 기반 합금을 제조하였으며, 이를 황화 및 탈인 공정에 사용하였다.
황화 공정에서는 Fe₂SiO₄ 기반 flux와 FeS를 사용하여 Cu:FeS 몰비를 2:1, 2:1.5 및 2:2로 변화시켜 황화 거동을 평가하였다. 그 결과 1400℃, Cu:FeS 몰비 2:1 조건에서 Cu는 Cu₂S 형태의 황화물상으로 분리되어 금속상 내 Cu 함량이 6.44 wt.%에서 1.47 wt.%로 감소하였으며, 77.45%의 제거율을 나타냈다. 또한 과량의 FeS 투입은 철의 황화를 촉진하여 철 순도를 감소시켜 적정 FeS 투입이 중요함을 확인하였다.
이후 탈인 공정에서는 Fe₂O₃를 산화제로 사용하고 CaO–SiO₂계 Premelted slag를 적용하여 슬래그 염기도（CaO/SiO₂）를 2.0, 2.5 및 3.0으로 변화시켜 탈인 거동을 평가하였다. 염기도 증가에 따라 금속상 내 인 함량은 감소하고 철 순도는 향상되었으며, 염기도 3.0에서 인 제거율 99.44%와 철 순도 98.55 wt.%를 달성하였다. 이는 생성된 P₂O₅가 CaO와 반응하여 안정한 인산칼슘（Ca₃（PO₄）₂）으로 고정되면서 인의 슬래그상 분배가 촉진되었으며, 열역학 계산 결과와도 잘 일치하였다.
본 연구는 건식제련, 황화 정련 및 탈인 공정을 적용하여 사용 후 LFP 배터리로부터 불순물을 효과적으로 제거하고 고순도 철을 회수할 수 있음을 실험적으로 입증하였으며, 향후 LFP 배터리 재활용 공정 설계를 위한 기초 자료를 제공하였다.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. 서론 1
• 1. 연구 배경 및 필요성 1
• Ⅱ. 이론적 배경 7
• 1. 리튬이온배터리 7
• 1) 리튬이온배터리의 원리 7
• 2) 리튬이온배터리의 구성요소 10
• 3) 리튬이온배터리의 종류 14
• 2. LFP 배터리 21
• 3. 폐 리튬이온배터리의 재활용 기술 23
• 1) 전처리 공정· 23
• 2) 건식제련 27
• 3) 습식제련 29
• 4) 폐 리튬이온배터리 재활용 기술 동향 33
• Ⅲ. 실험 재료 및 방법 35
• 1. 개요 35
• 1.1 원시료 분석· 37
• 1.2 실험 장비 41
• 2. 실험 방법 44
• 2.1 원시료 용융 분리를 통한 Fe 기반 합금 제조 45
• 2.2 Fe 기반 합금 내 Cu 제거 54
• 2.3 Fe 기반 합금 내 P 제거 58
• Ⅳ. 실험 결과 및 고찰 66
• 1. 건식제련을 통한 Fe 기반 합금 생성 및 회수 66
• 2. 온도와 FeS 투입량에 따른 Fe 정련 및 Cu 제거 72
• 3. 슬래그 염기도에 따른 Fe 정련 및 탈인 76
• 4. 철 손실 및 회수율 평가 82
• 5. 열역학 해석과 Fe 정련 상관성 86
• 6. 공정 의의 및 Fe 자원 회수 적용 가능성 90
• Ⅴ. 결론 92
• 참고문헌 95