Machine Learning-Driven Electrolyte Design for Lithium Metal Batteries = 기계학습 기반 리튬 금속 전지용 전해질 설계 연구

국문 초록 (Abstract)

리튬 금속 배터리(LMBs)는 리튬이온 배터리의 에너지 밀도 한계를 돌파할 차세대 기술로써 기대되고 있습니다. 최근, 국소 고농도 전해질이 음이온 유래의 안정한 고체 전해질 계면을 형성하여 리튬 음극의 안정성을 획기적으로 개선하였지만, 대부분의 국소 고농도 전해질 설계는 높은 생산 비용과 환경 유해성을 가지는 불소계 희석제에 의존한다는 치명적인 한계에 직면해 있습니다. 이 문제를 극복하기 위한 비불소계 희석제의 발굴이 시급하지만, 전통적인 실험 중심의 접근 방식은 각 후보 물질을 검증하는 데 많은 시간과 비용이 요구되며, 필연적인 탐색 공간의 한계를 갖습니다.
따라서 본 연구자는 실험적 검증에 앞서 방대한 화학 공간을 우선적으로 탐색하여, 고신뢰도 후보군을 제안하는 인공지능 기반 고속 스크리닝 방법론을 제시합니다. 기존의 인공지능 방법론 적용의 치명적인 걸림돌이 되는 희석제 특화 데이터 베이스의 부재를 극복하기 위해, 분자 수준의 계산 기술자인 분자 극성 지수와 BF3 친화도를 채택하여 희석제 설계용 데이터 베이스 구축하였습니다. 분자 극성 지수는 희석제의 필수 물성인 낮은 이온 쌍 분리 능력과 용매화 전해질과의 혼화성을, BF3 친화도는 낮은 전자 공여능력을 정량적으로 평가하기 위한 지표로 도입하였습니다. 특히 낮은 계산 비용으로 측정 가능하여 인공지능 모델 학습을 위한 데이터 베이스 구축을 가능하게 합니다. 이를 바탕으로 두가지 기술자를 예측하고 예측 신뢰도를 정량화하는 앙상블 모델을 개발을 통해 방대한 PubChem 라이브러리를 스크리닝하여, CAS-ID(Chemical Abstracts Service Registry Number)를 가지는 226종의 비불소계 희석제 후보를 성공적으로 선별하였습니다.
이 연구에서 기존에 보고된 Furan 및 Benzene 계열의 고성능 분자들을 성공적으로 재발견했을 뿐만 아니라, Thiophene, Pyrrole, Sulfonate 계열과 같이 기존에 탐구되지 않았던 새로운 후보군을 제안하였습니다. 본 연구는 희석제 설계를 위한 저비용 기술자 발굴부터 신뢰성 기반 인공지능 스크리닝까지 이어지는 체계적 방법론을 확립하였습니다. 따라서 액체 전해질 연구에서 실험적 검증 이전에 획기적으로 탐색 공간을 압축하는 새로운 패러다임을 제시합니다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Lithium metal batteries (LMBs) are regarded as a promising next-generation technology to surpass the energy density limitations of lithium-ion batteries. Recently, localized high-concentration electrolytes (LHCEs) have improved lithium anode stability by forming anion-derived stable solid electrolyte interphases. However, most LHCE designs face a critical limitation in their dependence on fluorinated cosolvents with high production costs and environmental hazards. While the discovery of non-fluorinated cosolvents is urgently needed to address this challenge, traditional experiment-centered approaches require substantial time and resources to validate each candidate molecule and inevitably face limited exploration space.
Therefore, we present an AI-based high-throughput screening methodology that prioritizes the exploration of vast chemical space prior to experimental validation. To overcome the absence of diluent-specific databases, a critical bottleneck in applying AI methodologies, we constructed a specialized database utilizing molecular-level computational descriptors: the Molecular Polarity Index (MPI) and BF3 affinity. The MPI was employed to evaluate low ion-pair dissociation capability and miscibility with solvated electrolytes, while BF3 affinity was introduced as a quantitative metric for low electron-donating ability. Notably, these descriptors enable database construction for AI model training due to their low computational cost. Based on this foundation, an ensemble model is developed to predict both descriptors and quantify prediction reliability, successfully screening the extensive PubChem library to identify 226 non-fluorinated cosolvent candidates possessing Chemical Abstracts Service Registry Numbers (CAS-IDs).
This work not only successfully rediscovers previously reported non-fluorinated cosolvents in the furan and benzene families but also proposes unexplored candidate families including thiophene, pyrrole, and sulfonate derivatives. This research establishes a systematic methodology spanning from discovery of low-cost descriptors for cosolvent design to reliability-based AI screening, thus presenting a new paradigm that dramatically compresses the exploration space prior to experimental validation in liquid electrolyte research.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• Contents iii
• List of figures and tables iv
• Chapter 1. Introduction 1
• Chapter 2. Results 4
• 2.1. Identification of computational molecular descriptors for cosolvent design 4
• 2.2. Descriptor-based dataset construction and statistical analysis 10
• 2.3. Development of uncertainty-quantified machine learning model 14
• 2.4. AI-guided high-throughput non-fluorinated cosolvent screening 17
• Chapter 3. Summary and conclusion 19
• Chapter 4. Method 20
• 4.1. Ab initio calculations 20
• 4.2. Machine learning model developement 20
• Bibliography 23
• 요약(국문초록) 26