Growth and Transfer of SiC Thin Films on Epitaxial Graphene Fabricated by Step-Terrace Control = 단차-테라스 제어를 통한 에피택셜 그래핀 상 SiC 박막의 성장 및 전사

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Silicon carbide (SiC) is a key material for next-generation power electronics and high-temperature applications owing to its wide bandgap, excellent thermal stability, and superior chemical resistance. In parallel, epitaxial graphene (EG) grown on SiC via thermal decomposition has attracted considerable attention due to its wafer-scale uniformity and crystallographic alignment with the underlying substrate. This dissertation investigates the controlled formation of EG on SiC surfaces, the subsequent deposition of SiC thin films using chemical vapor deposition (CVD), and the transfer of deposited SiC layers for substrate-independent device applications.
First, the thermal decomposition behavior of SiC was systematically analyzed to control surface step–terrace structures and graphene thickness. By introducing SiC powder into a confined crucible environment, the effective partial pressure of Si vapor was regulated, enabling quantitative control of step straightness, surface morphology, and graphene thickness. Step alignment was evaluated using AFM-based quantitative analysis methods, revealing that silicon vapor supply plays a crucial role in stabilizing step morphology during high-temperature decomposition. Thermodynamic and kinetic analyses were further conducted to explain the dependence of graphene formation on temperature and vapor pressure conditions.
Subsequently, CVD SiC deposition was performed using methyltrichlorosilane (MTS) as a precursor. Process parameters such as precursor concentration, carrier gas flow, and temperature were optimized for film growth on sapphire and EG/SiC substrates. Structural analyses using XRD, SEM, Raman and TEM demonstrated that deposited films predominantly consist of 3C-SiC exhibiting columnar growth with preferred crystallographic orientation. Comparative analysis showed that EG thickness and growth temperature significantly influence the growth behavior.
Finally, a transfer process for CVD SiC thin films grown on EG/SiC was demonstrated using PMMA-assisted separation at the EG interface. Optical and Raman analyses confirmed successful film separation while preserving graphene on the original substrate, enabling repeated deposition and transfer cycles. This approach provides a pathway for producing transferable SiC thin films applicable to various substrates.
Overall, this work establishes a comprehensive understanding of EG formation, SiC CVD growth behavior, and transferable SiC thin-film fabrication. The results provide practical process guidelines and expand the potential for substrate-independent integration of SiC-based materials in future power electronic and high-temperature device technologies.

국문 초록 (Abstract)

실리콘 카바이드(SiC)는 넓은 밴드갭, 우수한 열적 안정성 및 뛰어난 화학적 내구성을 바탕으로 차세대 전력반도체 및 고온 환경용 소재로서 중요한 재료로 주목받고 있다. 한편, SiC 표면을 열분해 공정을 통해 성장시키는 애피택셜 그래핀(EG)은 웨이퍼 스케일의 균일성과 기판 결정구조와의 정합 특성으로 인해 큰 관심을 받고 있다. 본 학위논문에서는 SiC 표면에서의 EG 형성 제어, 화학기상증착(CVD)을 이용한 SiC 박막 증착, 그리고 증착된 SiC 박막의 전사를 통한 기판 독립적 소자 응용 가능성을 종합적으로 연구하였다.
먼저, SiC의 열분해 거동을 체계적으로 분석하여 표면 계단 구조(step–terrace) 및 그래핀 두께를 제어하고자 하였다. 도가니 내부에 SiC 분말을 함께 투입하여 Si 증기의 유효 분압을 제어함으로써 계단의 직진도, 표면 모폴로지, 그리고 그래핀 두께를 정량적으로 제어할 수 있음을 확인하였다. AFM 기반 정량 분석을 통해 계단 정렬성을 평가하였으며, 고온 열분해 과정에서 Si 증기의 공급이 계단 구조 안정화에 핵심적인 역할을 수행함을 확인하였다. 또한 열역학 및 반응속도론적 분석을 통해 그래핀 형성이 온도 및 증기 분압 조건에 의존함을 해석하였다.
이어 methyltrichlorosilane(MTS)를 원료로 사용하는 CVD 공정을 이용하여 SiC 박막 증착을 수행하였다. 반응 가스 농도, 캐리어 가스 유량, 공정 온도 등 주요 공정 변수를 최적화하여 사파이어 및 EG/SiC 기판 위에서의 박막 성장 거동을 분석하였다. XRD, SEM, Raman 및 TEM 분석 결과, 증착된 박막은 주로 3C-SiC 상으로 형성되며 특정 결정방향을 따르는 columnar 성장 거동을 나타냄을 확인하였다. 또한 EG의 두께와 성장 온도가 증착 성장 거동에 중요한 영향을 미침을 확인하였다.
마지막으로 EG/SiC 기판 위에 성장된 CVD SiC 박막을 PMMA 보조 전사 공정을 통해 분리하고 다른 기판 위로 전사하는 공정을 구현하였다. 광학 및 라만 분석 결과, EG 계면에서 박막이 효과적으로 분리되며, 전사 후에도 원래 기판 표면에 그래핀이 유지되어 반복적인 증착 및 전사가 가능함을 확인하였다. 이러한 결과는 SiC 박막을 다양한 기판 위에 적용할 수 있는 새로운 공정 가능성을 제시한다.
본 연구는 EG 형성 제어, SiC CVD 성장 거동, 그리고 전사가 가능한 SiC 박막 제작 기술에 대한 종합적인 이해를 제시하며, 향후 전력반도체 및 고온 전자소자 분야에서 SiC 기반 소재의 기판 독립적 응용을 위한 공정 설계 지침을 제공한다.

목차 (Table of Contents)

• CHAPTER 1. INTRODUCTION 1
• 1. Materials Science and Engineering (Process-Structure-Property) 1
• 2. Graphite, Graphene, and Diamond 2
• 3. Characteristics of SiC and GaN 6
• 4. Conventional Fabrication Method for 4H-SiC Single Crystal Wafers 13
• 5. Thermodynamics of CVD-grown SiC 22
• 6. Epitaxial Graphene (EG) Growth on SiC 26
• 7. Key Research Directions Relevant to This Degree Program 30
• 7.1. 3C SiC (1,000~1,300 ℃) 30
• 7.2. 4H SiC (>1,600 ℃) 35
• 7.3. GaN Growth and Transfer 37
• 7.4. Ⅲ-Ⅴ(GaAs) Growth and Transfer 39
• 8. Central Research Objectives of This Ph.D. Dissertation 41
• CHAPTER 2. EG GROWTH ON SIC BY STEP-TERRACE CONTROL 43
• 1. Previous Research 43
• 2. Experimental Setup 51
• 3. Results and Discussion at Fixed Temperature 56
• 3.1. Microstructural Evolution of Step–Terrace Structures under Controlled Si(g) Conditions 56
• 3.2. Quantitative Analysis of Step Alignment as a Function of Si(g) Availability 58
• 3.3. Regulation of Epitaxial Graphene Formation by Si(g) Partial Pressure 68
• 4. Effects of Temperature on EG Growth on SiC 75
• CHAPTER 3. CVD SIC ON EG AND TRANSFER 82
• 1. Previous Research Results 82
• 2. Experimental Setup 95
• 3. Thermodynamic Analysis of the CVD SiC Process 98
• 4. CVD SiC Growth on Sapphire 101
• 4.1. Fundamental Process Parameters of CVD SiC 101
• 4.2. Growth Behavior and Mechanistic Interpretation of CVD SiC on Sapphire 104
• 5. Key Results of CVD SiC Growth on EG/SiC 118
• 5.1. Preparation of EG/SiC Samples and Initial CVD SiC Deposition Results 118
• 5.2. Growth Behavior of CVD SiC on EG/SiC and Interfacial Interpretation 124
• 5.3. Optimization of EG/SiC Thermal Decomposition Conditions and Graphene Thickness Control 128
• 5.4. Growth Results of CVD SiC Thin Films Deposited on Thickness-Controlled EG/SiC 131
• 6. Exfoliation of the CVD SiC Layer and Transfer onto SiO2 133
• CHAPTER 4. EXTENDED STUDIES BASED ON SI–C INTERFACIAL ENGINEERING 136
• 1. SiC/C Anode for Battery 136
• 2. Ga/Si/SiC for Diamond Growth 144
• 3. CVD SiC on Sapphire for EG Growth 146
• 4. C/C, C/SiC Composite for Defense Industry 151
• ABSTRACT (국문 초록) 159
• CODE 161
• REFERENCES 162