Ferroelectric Semiconductor Field-Effect Transistors based on Indium Selenide Grown by Hypotaxy = 하이포택시 성장된 인듐 셀레나이드 기반 강유전체 반도체 전계효과 트랜지스터

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Two-dimensional (2D) indium selenides have emerged as an attractive materials platform for information processing by unifying semiconducting transport with switchable ferroelectric polarization within a single system. Their intrinsically high carrier mobility enables high-performance field-effect transistor (FET) operation, while ferroelectricity persisting down to the monolayer limit offers a fundamentally scalable route to nanoscale memory and logic. Despite these advantages, the synthesis of indium selenides has remained challenging, as small formation-energy differences among multiple polymorphs complicate phase control and hinder the realization of high-quality, uniform, large-area single-phase films. This dissertation presents a comprehensive study spanning the phase-controlled synthesis, ferroelectric characterization, and device integration of ferroelectric indium selenides, culminating in array-scale ferroelectric semiconductor transistors.
Chapter 2 introduces a hypotaxy-based growth strategy that enables deterministic phase control in indium selenides through 2D template-guided crystallization and nanopore-mediated chalcogen delivery. By employing graphene as a 2D template, large area, single crystalline β’-In2Se3 films with precise stoichiometric control are synthesized. Furthermore, by modulating the annealing duration, a controlled phase transformation from β’-In2Se3 to γ-InSe is achieved, allowing selective synthesis of either ferroelectric phase according to targeted material and device characteristics.
Chapter 3 systematically investigates ferroelectric mechanisms and properties of hypotaxially synthesized β’-In2Se3 and γ-InSe. Both phases exhibit robust, field-reversible ferroelectricity over large areas with clearly resolved in-plane and out-of-plane switching. β’-In2Se3 is distinguished by a relatively low coercive electric field, whereas γ-InSe delivers a large remnant polarization, reaching the highest experimentally reported values among ferroelectric semiconductors. These contrasting characteristics highlight the ability of hypotaxy to tailor ferroelectric responses through phase selection.
Chapter 4 leverages hypotaxially synthesized γ-InSe to implement ferroelectric semiconductor field-effect transistors (FeS-FETs). The resulting devices combine high-performance field-effect transport, with an highest mobility achieving 377 cm2V-1s-1 and a large non-volatile memory window of up to 125 V, together with stable and programmable resistance contrast sustained over 107 switching cycles and 3.3×104 s. Beyond single-device demonstrations, this work advances FeS-FETs to the array level by realizing a 70-device FeS-FET array exhibiting tightly clustered transfer characteristics and narrow statistical distributions of key performance metrics.
Collectively, this dissertation establishes hypotaxy as a general route to phase-engineered 2D ferroelectrics and demonstrates that hypotaxially synthesized γ-InSe enables uniform, high-performance ferroelectric semiconductor devices and arrays. These findings bridge materials-level phase control with device-scale integration and provide a foundation for scalable ferroelectric semiconductor electronics and in-memory computing architectures.

국문 초록 (Abstract)

이차원(2D) 인듐 셀레나이드는 반도체 전하 수송 특성과 전기적으로 전환 가능한 강유전체 분극을 단일 물질계 내에서 동시에 구현할 수 있는 물질 플랫폼으로서, 차세대 정보 처리 소자로의 응용 가능성 측면에서 주목받고 있다. 본질적으로 높은 캐리어 이동도를 바탕으로 고성능 전계효과 트랜지스터(FET) 동작이 가능하며, 단일 원자층 한계까지 유지되는 강유전체 특성은 나노스케일 메모리 및 로직 소자를 위한 근본적으로 우수한 확장성을 제공한다. 그러나 인듐 셀레나이드는 다수의 폴리모프 간 형성 에너지 차이가 매우 작아 상 안정성이 복잡하며, 이로 인해 상 제어가 어렵고 고품질·대면적·단일상 박막의 합성이 제한되어 왔다. 본 학위논문은 강유전체 인듐 셀레나이드의 상 제어 합성, 강유전체 특성 규명, 및 소자 집적에 이르는 일련의 연구를 종합적으로 수행하여, 어레이 수준의 강유전체 반도체 트랜지스터 구현에 이르는 연구 성과를 제시한다.
제2장에서는 2차원 템플릿 유도 결정화와 나노포어 매개 칼코겐 공급 메커니즘을 결합한 hypotaxy 기반 성장 전략을 제안하고, 이를 통해 인듐 셀레나이드의 결정 상을 결정론적으로 제어하는 방법을 제시한다. 그래핀을 2차원 템플릿으로 활용함으로써, 조성 제어가 정밀하게 이루어진 대면적 단결정 β’-In2Se3 박막을 합성하였다. 또한 열처리 시간 조절을 통해 β’-In2Se3에서 γ-InSe로의 상전이를 제어함으로써, 목표 물성 및 소자 특성에 따라 두 강유전체 상을 선택적으로 합성할 수 있음을 입증하였다.
제3장에서는 hypotaxy로 합성된 β’-In2Se3와 γ-InSe의 강유전체 메커니즘과 특성을 체계적으로 분석하였다. 두 상 모두 대면적 영역에서 전기장에 의해 가역적으로 전환 가능한 강유전체 거동을 나타내며, 면내 및 면외 분극 전환이 명확히 관찰되었다. β’-In2Se3는 상대적으로 낮은 강유전 보자력 전기장을 특징으로 하는 반면, γ-InSe는 잔류 분극이 매우 커, 현재까지 보고된 강유전체 반도체 중 가장 높은 실험적 분극 값을 달성하였다. 이러한 상이한 특성은 hypotaxy를 통한 상 선택이 강유전체 응답을 정밀하게 조율할 수 있음을 보여준다.
제4장에서는 hypotaxy로 합성된 γ-InSe를 채널 물질로 활용하여 강유전체 반도체 전계효과 트랜지스터(FeS-FET)를 구현하였다. 제작된 소자는 최대 380 cm2V-1s-1의 높은 이동도와 최대 125 V에 달하는 비휘발성 메모리 윈도우를 동시에 구현하였으며, 107회 이상의 분극 전환 사이클과 3.3×104초 이상 유지되는 안정적인 저항 대비 특성을 나타냈다. 나아가 단일 소자 수준을 넘어, 총 70개의 FeS-FET로 구성된 어레이를 구현하여 전달 특성이 균일하게 분포됨을 확인하였으며, 주요 소자 성능 지표들에 대해 좁은 통계 분포를 달성하였다.
종합적으로 본 학위논문은 hypotaxy를 상 공학이 가능한 이차원 강유전체 합성의 일반적인 접근법으로 정립하고, hypotaxy로 합성된 γ-InSe가 균일하고 고성능의 강유전체 반도체 소자 및 어레이 구현에 적합함을 입증하였다. 본 연구는 재료 수준의 상 제어와 소자 수준의 집적을 유기적으로 연결함으로써, 확장 가능한 강유전체 반도체 전자 소자 및 인메모리 컴퓨팅 아키텍처를 위한 기반을 제시한다.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. Study Background 1
• 1.2. Purpose of Research 9
• Chapter 2. Growth of Indium Selenide by Hypotaxy 15
• 2.1. Growth Mechanism 15
• 2.2. Structural and Phase Identification 22
• Chapter 3. Ferroelectricity of Indium Selenide 34
• 3.1. Ferroelectric Mechanisms and Verification 34
• 3.2. Switching Characteristics 41
• Chapter 4. FeS-FET based on Indium Selenide 51
• 4.1. Device Performance of FeS-FETs 51
• 4.2. Device Statistics and Array-Level Uniformity 61
• Chapter 5. Conclusion 66
• Bibliography 68
• Abstract in Korean 72