Van der Waals Interface Engineering of Transition Metal Dichalcogenides via Atomic Reconstruction = 원자 재배열을 통한 전이금속 칼코겐화합물의 반데르발스 계면 특성 제어

국문 초록 (Abstract)

전이금속 칼코게나이드 (Transition metal dichalcogenide, TMD)는 약한 반데르발스 층간 상호작용으로 인해 격자 정합 조건에 제약 받지 않고 이종 적층 구조를 형성할 수 있으며, 높은 표면적 대비 부피 비율로 인해 광학적·전기적 특성이 계면 상태에 크게 영향을 받습니다. 본 학위논문에서는 원자 재배열을 기반으로 한 TMD 이종 적층 구조의 계면 엔지니어링 전략을 제시하고, 봉지화 열처리와 NaCl 보조 화학기상증착 (CVD) 성장을 활용하여 구조적·전기적·광학적 특성을 정밀하게 제어하였습니다. 이를 통해 TMD 단층의 고온 열적 안정성을 확보하고, 잔류 변형이 완화된 단일 도메인의 강유전성 3R-TMD 이중층 구조를 구현하였으며, 나아가 큰 격자 불일치를 갖는 이종 적층 구조에서 칼코겐 합금화를 유도하여 모아레 초격자 구조를 결맞은 도메인 구조로 전환하였습니다. 종합적으로, 본 연구는 격자 변형과 원자 간 혼합을 통해 반데르발스 TMD 이종 적층 구조에서 새로운 구조적 상을 구현할 수 있음을 입증하였으며, 이는 이차원 물질 계면 엔지니어링 및 관련 기초 연구의 발전에 기여할 것으로 기대합니다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Transition metal dichalcogenides (TMDs) exhibit weak van der Waals (vdW) interlayer interactions that enable heterostructure assembly regardless of the lattice mismatch between layers. Moreover, the high surface-to-volume ratio makes their optical and electronic properties highly sensitive to interface environments. This dissertation presents a comprehensive framework for interface engineering in TMD heterostructures through atomic reconstruction, enabling precise control over their structural, electronic, and optical properties.
First, the study demonstrates an encapsulation annealing strategy that suppresses thermal degradation in TMD monolayers. This process preserves the atomic integrity and significantly enhances optical properties of TMD monolayers even after annealing at temperatures exceeding 1,000℃.
Building on this basis, by applying encapsulation annealing or NaCl-assisted CVD growth, I realized strain-relieved, single-domain structures of ferroelectric 3R-TMD bilayers with robust ferroelectric properties.
Finally, this approach is extended to large-lattice-mismatched TMD heterobilayers, where high-temperature annealing induces vacancy-mediated chalcogen alloying that reduces lattice mismatch and elastic strain energy. This process enables the reconstruction of incommensurate moiré superlattices into commensurate domain structures, previously considered inaccessible.
Overall, this dissertation demonstrates that controlled lattice strain and atomic intermixing enable access to distinct structural phases in vdW TMD heterostructures, improving their uniformity, stability, and functionality. The concepts and strategies presented in this research represent a significant advance in vdW interface engineering and contribute to further progress in two-dimensional materials research.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1 Study Background 1
• 1.2 Purpose of research 11
• Chapter 2. Effect of encapsulation annealing on TMDs 20
• 2.1 Introduction 20
• 2.2 Methods 22
• 2.3 Results and Discussion 28
• 2.4 Conclusion 54
• Chapter 3. TMD homobilayer: Ferroelectric Properties of Single Domain 55
• 3.1 Introduction 55
• 3.2 Methods 57
• 3.3 Results and Discussion 62
• 3.4 Conclusion 117
• Chapter 4. TMD heterobilayer: Reconstructed Domain Structure of Alloy Heterobilayer 118
• 4.1 Introduction 118
• 4.2 Methods 120
• 4.3 Results and Discussion 126
• 4.4 Conclusion 156
• Chapter 5. Conclusion 157
• Bibliography 159
• Abstract in Korean 168