Sustainable Development of Optically Transparent Adhesives for Flexible Displays Using Visible Light Curing Process = 가시광 경화를 이용한 가변형 디스플레이용 광투명 접착제의 지속가능한 개발

국문 초록 (Abstract)

플렉서블 디스플레이 기술의 급속한 발전은 디스플레이 적층 구조 내 모든 구성 재료에 새로운 성능 요구를 부과하고 있으며, 그 중에서도 광학적으로 투명한 접착제(optically clear adhesives, OCAs)는 기계적 신뢰성과 광학적 완성도를 동시에 좌우하는 핵심 소재로 부상하고 있다. OCAs는 디스플레이 적층 구조에서 인접한 기능성 층들을 결합하는 역할을 수행하는 동시에, 굽힘 및 반복 변형 시 발생하는 응력을 완화하고 변형을 분산시키는 기계적 완충재로 작용한다. 그러나 기존 석유계 아크릴계 압력민감형 접착제(pressure-sensitive adhesives, PSAs)는 사용 중 성능 안정성은 우수한 반면, 영구적인 접착 특성과 화학적 비활성으로 인해 디바이스 수명 종료 후 분해, 재활용 및 자원 회수 측면에서 심각한 한계를 지닌다.
본 학위 논문은 이러한 문제의식에 기반하여, 사용 중에는 안정적인 접착 성능을 유지하면서도 사용 후에는 선택적으로 기능을 해제하고 분해 및 재활용이 가능한 ‘시간적으로 프로그래밍된 접착제(temporally programmed adhesive)’라는 새로운 개념을 제안하고, 이를 실험적으로 검증하는 것을 목표로 한다. 이를 위해 본 연구에서는 접착제의 전 생애주기(life cycle)를 고려한 통합적 소재 설계 전략을 수립하고, 접착 성능, 공정 적합성, 그리고 사용 후 기능 전환을 하나의 설계 프레임워크 내에서 동시에 달성하고자 하였다.
제2장에서는 지속가능한 OCAs의 구축(construction) 전략을 다룬다. 바이오매스 유래 단량체를 기반으로 한 분자 설계를 통해 광학적 투명성과 기계적 유연성을 동시에 확보하고, 가시광 기반 중합 공정을 도입하여 저에너지·저온 조건에서 균일한 고분자 네트워크를 형성하였다. 가시광 중합은 단순한 공정 선택을 넘어, 중합 거동과 네트워크 형성을 정밀하게 제어함으로써 접착제 내 잠재적 화학 기능을 보존하는 핵심 설계 요소로 작용함을 확인하였다. 이를 통해 폴더블 디스플레이에 요구되는 점탄성 범위, 접착 특성 및 반복 굽힘 내구성을 충족하는 지속가능 OCA 시스템을 구현하였다.
제3장에서는 접착 기능의 해체(deconstruction) 전략 즉, 접착력을 없앰으로써 쉽게 제거함과 동시에 분해하는 방법론을 제시한다. 리포산 유도체(lipoic acid derivatives)를 고분자 주사슬에 도입함으로써, 사용 중에는 비활성 상태로 존재하다가 외부 자극에 의해 선택적으로 활성화되는 동적 이황화 결합(disulfide bond)을 접착제 네트워크에 내재화하였다. 해당 접착제는 사용 중 안정적인 점탄성 및 접착 특성을 유지하는 동시에, 자외선 조사에 의해 잔여물 없이 깨끗한 탈착(debonding)이 가능함을 확인하였다. 이후 환원 조건에서 접착제 네트워크는 저분자 올리고머로 분해되거나, 온화한 조건에서 단량체 수준으로 회수될 수 있음을 입증하였다. 특히, 일정 이상의 리포산 유도체 함량이 잔여물 없는 분해와 효율적인 재활용에 필수적임을 규명하였다.
또한, 아크릴 공단량체의 종류를 조절함으로써 접착제의 점탄성 및 접착 강도를 폭넓게 조절할 수 있음을 보였으며, 이러한 조정이 탈착성 및 분해성을 저해하지 않음을 확인하였다. 이를 통해 본 연구는 기존의 분해형 접착제들이 가지는 성능 한계를 극복하고, 실제 플렉서블 전자소자에 적용 가능한 수준의 접착 성능과 지속가능성을 동시에 달성하였다.
결론적으로, 본 학위 논문은 광학적으로 투명한 접착제를 영구적 결합 소재가 아닌 시간에 따라 기능이 전환되는 능동적 소재로 재정의하고, 플렉서블 디스플레이 응용을 위한 지속가능 접착제 설계의 새로운 방향을 제시한다. 본 연구에서 확립한 설계 원칙과 개념적 프레임워크는 디스플레이용 접착제를 넘어, 향후 다양한 기능성 고분자 소재의 순환형 설계(circular materials design)에 확장 적용될 수 있을 것으로 기대된다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The rapid advancement of flexible and foldable display technologies has imposed unprecedented performance requirements on all materials within multilayer display stacks. Among them, optically clear adhesives (OCAs) have emerged as critical components that simultaneously govern mechanical reliability, optical integrity, and long-term durability. While conventional petroleum-based acrylic pressure-sensitive adhesives (PSAs) provide excellent adhesion and viscoelastic stability during use, their permanent bonding nature and chemical inertness present significant obstacles to device disassembly, recycling, and sustainable material recovery at the end of life.
This dissertation addresses this fundamental contradiction by proposing and validating a new design paradigm for temporally programmed optically clear adhesives, which remain mechanically stable during device operation while enabling controlled debonding, degradation, and recycling after use. The central objective of this work is to integrate adhesive performance, processing efficiency, and end-of-life functionality within a unified materials design framework that spans the entire adhesive life cycle.
In Chapter 2, the construction of sustainable OCAs is investigated through the molecular design of biomass-derived monomers and the implementation of visible-light-driven polymerization. Visible-light curing is demonstrated to be not merely a processing alternative, but a deliberate design strategy that enables homogeneous polymer network formation under mild and energy-efficient conditions while preserving latent chemical functionality. The resulting OCAs exhibit high optical transparency, mechanically compliant viscoelastic behavior, and robust folding durability, satisfying the stringent requirements of flexible and foldable displays.
Chapter 3 focuses on the deconstruction of adhesive functionality in a controlled and sequential manner. By incorporating lipoic acid-derived monomers containing dynamic disulfide bonds directly into the polymer backbone, adhesive networks are endowed with dormant chemical reactivity that remains inactive during use. These OCAs maintain stable rheological and adhesion properties under operational conditions, while enabling clean, residue-free debonding upon ultraviolet irradiation. Subsequent reductive treatments allow the adhesive networks to undergo controlled degradation into low-molecular-weight oligomers or, under mild conditions, chemical recycling into monomeric species. A compositional threshold for effective degradation and monomer recovery is identified, and the viscoelastic and adhesion properties are further tuned by varying the acrylic comonomer while maintaining high dynamic monomer content.
Collectively, this work establishes a sequential life-cycle pathway for optically clear adhesives, encompassing stable adhesion during use, clean debonding upon triggering, controlled degradation after removal, and selective monomer recovery for reuse. Beyond flexible display applications, the design principles developed in this dissertation provide generalizable insights into the development of high-performance polymer systems that reconcile durability with sustainability through temporally programmed functionality.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 5
• 1.1. The optically clear adhesives for flexible displays
• 1.2. Sustainability of OCAs
• 1.3. Motivation of the dissertation
• Chapter 2. Biomass-derived optically clear adhesives for foldable displays : The aspects of materials sustainability 15
• 2.1. Introduction
• 2.2. Results and discussion
• 2.2.1. Molecular design strategy for biomass-derived foldable OCAs
• 2.2.2. Polymerization behavior and network formation characteristics
• 2.2.3. Viscoelastic and rheological properties for foldable displays
• 2.2.4. Adhesion, cohesion, and failure mode analysis
• 2.2.5. Dynamic folding performance in simulated device stacks
• 2.3. Conclusion
• 2.4. Methods
• Chapter 3. Cleanly Removable and Degradable Bio-Based Adhesive for Flexible Displays 46
• 3.1. Introduction
• 3.2. Results and discussion
• 3.2.1. Design and preparation of OCAs using lipoic acid derivatives
• 3.2.2. Rheological and adhesion properties of OCAs
• 3.2.3. Debondability of OCAs based on lipoic acids derivatives
• 3.2.4. Degradation and monomer recovery of the OCAs
• 3.2.5. The expansion of monomer scopes
• 3.3. Conclusion
• 3.4. Methods
• Conclusion 93
• References 96
• Abstract in Korean 103
• Acknowledgement 105