Engineering PEDOT:PSS-Based Low-Impedance Tissue?Device Interfaces via Chemically Bonded Integration into High-Performance Stretchable Bioelectronics = PEDOT:PSS 기반 저임피던스 조직?디바이스 인터페이스 설계 및 화학적 결합을 통한 고성능 스트레처블 바이오일렉트로닉스 개발

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Soft bioelectronic devices require materials and fabrication strategies that enable seamless integration with dynamic and curved biological tissues. However, conventional thin-film electronics often rely on rigid, high-modulus materials, which limit conformal contact, increase interfacial impedance, and reduce long-term stability during in vivo operation. Hydrogels, with their intrinsic softness, high water content, and ionic conductivity, offer attractive opportunities as interface materials; however, challenges remain in achieving high electrical performance, material uniformity, and robust integration with stretchable electronic platforms.
This dissertation establishes functional hydrogels as a unified material platform for next-generation bioelectronic interfaces, addressing fundamental challenges in tissue–device coupling through integrated material design and fabrication strategies. First, a homogeneously conductive hydrogel chemically bonded to stretchable electronic substrates is developed to realize a low-impedance and mechanically stable tissue–device interface. By embedding conductive fillers within a hydrated polymer network and forming covalent bonds across hydrogel–metal and hydrogel–elastomer interfaces, the resulting system exhibits frequency-independent low impedance, strain-insensitive electrical performance, and durable adhesion under repeated mechanical deformation. When applied to bioelectronic electrodes, this hydrogel-based interface significantly reduces interfacial impedance compared to conventional ionically conductive hydrogels or metal electrodes, enabling high-fidelity electrophysiological recording on dynamic tissues.
Building on this interface strategy, this work further extends hydrogel-based integration toward multifunctional and monolithically integrated bioelectronic systems. An all-hydrogel electronic skin patch is developed by integrating conductive, adhesive, and insulating hydrogels into a single soft platform using scalable patterning and integration techniques. This multifunctional patch enables conformal contact with wounded skin while supporting stable electrical stimulation, iontophoretic drug delivery, and impedance-based physiological monitoring. In vivo studies demonstrate that the hydrogel-based electronic skin patch accelerates wound closure while simultaneously enabling continuous monitoring of wound-related impedance signals, highlighting its capability for both active therapy and real-time diagnostics.
Collectively, this dissertation demonstrates that hydrogels can serve not only as passive soft interfaces but as actively engineered, multifunctional building blocks for bioelectronic devices. By unifying electrical performance, mechanical compliance, adhesion, and biological compatibility within a single material framework, this work provides fundamental design principles and practical integration strategies for long-term, reliable bioelectronic systems targeting wearable and tissue-interfacing biomedical applications.

국문 초록 (Abstract)

연성 바이오전자 소자는 동적이고 곡률을 갖는 생체 조직과의 밀착적이고 안정적인 결합을 가능하게 하는 재료 및 공정 전략을 요구한다. 그러나 기존의 박막 기반 전자 소자는 주로 강성이 크고 탄성률이 높은 재료에 의존하고 있어, 조직과의 비순응적 접촉, 높은 계면 임피던스, 그리고 생체 내 환경에서의 장기적 안정성 저하라는 한계를 지닌다. 이러한 한계를 극복하기 위한 대안으로, 하이드로젤은 조직과 유사한 기계적 유연성, 높은 수분 함량, 그리고 이온 전도성을 바탕으로 유망한 계면 재료로 주목받고 있다. 그럼에도 불구하고, 높은 전기적 성능과 재료적 균일성, 그리고 신축성 전자 플랫폼과의 견고한 통합을 동시에 달성하는 데에는 여전히 기술적 과제가 존재한다.
본 학위논문은 기능성 하이드로젤을 차세대 바이오전자 계면을 위한 통합 재료 플랫폼으로 정립하고, 재료 설계 및 공정 통합 전략을 통해 조직–소자 결합에서의 근본적인 문제를 해결하고자 한다. 먼저, 신축성 전자 소자와 화학적으로 결합된 균질 전도성 하이드로젤을 개발하여, 낮은 임피던스와 우수한 기계적 안정성을 동시에 갖는 조직–소자 계면을 구현하였다. 수화된 고분자 네트워크 내에 전도성 성분을 도입하고, 하이드로젤–금속 및 하이드로젤–탄성체 계면에서 공유 결합을 형성함으로써, 본 시스템은 주파수에 독립적인 저임피던스 특성, 변형에 둔감한 전기적 성능, 그리고 반복적인 기계적 변형 하에서도 유지되는 우수한 접착 특성을 나타낸다. 이러한 하이드로젤 기반 계면은 기존의 이온 전도성 하이드로젤이나 금속 전극에 비해 계면 임피던스를 현저히 감소시켜, 동적 생체 조직에서의 고신뢰도 생체 전기 신호 측정을 가능하게 한다.
이러한 계면 설계 전략을 바탕으로, 본 연구는 하이드로젤 기반 통합을 다기능적이며 단일 구조로 집적된 바이오전자 시스템으로 확장한다. 전도성, 접착성, 절연성 하이드로젤을 하나의 연성 플랫폼으로 통합한 올-하이드로젤 전자 피부 패치를 개발하였으며, 이는 확장 가능한 패터닝 및 집적 공정을 통해 구현되었다. 해당 패치는 상처 부위 피부와의 우수한 밀착 접촉을 제공하는 동시에, 안정적인 전기 자극, 이온영동 기반 약물 전달, 그리고 임피던스 기반 생리 신호 모니터링을 지원한다. 생체 내 실험 결과, 본 하이드로젤 기반 전자 피부 패치는 상처 치유 속도를 효과적으로 향상시키는 동시에, 상처 회복 과정에서의 임피던스 신호를 지속적으로 모니터링할 수 있음을 입증하였다.
종합적으로, 본 학위논문은 하이드로젤이 단순한 연성 계면 재료를 넘어, 능동적으로 설계된 다기능적 바이오전자 소자의 핵심 구성 요소로 활용될 수 있음을 제시한다. 전기적 성능, 기계적 순응성, 접착 특성, 그리고 생체 적합성을 단일 재료 체계 내에서 통합함으로써, 본 연구는 웨어러블 및 조직 결합형 바이오전자 응용을 위한 장기적이고 신뢰성 높은 시스템 설계에 필요한 기초 설계 원리와 실질적인 통합 전략을 제공한다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• Table of Contents iv
• List of Figures vi
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1 Evolution of Soft Bioelectronic Devices and Materials 1
• 1.2 Hydrogel-Based Interfaces for Bioelectronics 5
• 1.3 Challenges in Tissue–Device Interfaces 8
• 1.4 Scope and Organization of This Dissertation 11
• 1.5 References 13
• Chapter 2. Chemically Integrated Homogeneous Conductive Hydrogels for Low-Impedance Tissue–Device Interfaces in Stretchable Bioelectronics 22
• 2.1 Design Strategy for Low-Impedance Interfaces 22
• 2.2 Materials Synthesis and Device Fabrication 26
• 2.3 Electrical and Mechanical Characterization 34
• 2.4 Integration with Stretchable Bioelectronics 44
• 2.5 Bioelectronic Performance on Dynamic Tissue Models 50
• 2.6 Conclusions 53
• 2.7 References 54
• Chapter 3. Multifunctional Hydrogel-Based Electronic Skin Platform for Accelerated Wound Healing and Physiological Monitoring 58
• 3.1 System Design of Hydrogel Electronic Skin 58
• 3.2 Photopatterning and Monolithic Integration 62
• 3.3 Mechanical and Electrochemical Characterization 67
• 3.4 In Vivo Evaluation of Accelerated Wound Healing and Monitoring 72
• 3.5 Conclusions 85
• 3.6 References 87
• Abstract in Korean 92