Development of Next-Generation Electronic Textiles and Neuromorphic Devices utilizing Electrochemical Doping Characteristics of Conjugated Polymer based Mixed Ionic-Electronic Conductors = 공액 고분자 기반 혼합 이온-전자 전도체의 전기화학 도핑 특성을 이용한 차세대 전자섬유 및 뉴로몰픽 소자 개발에 관한 연구

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Recent advances in next-generation electronics have driven growing interest in wearable platforms that enable continuous signal sensing and mechanical deformability, alongside increasing demand for systems capable of energy-efficient on-device computing. As electronic devices move closer to the human body, conventional silicon-based electronic platforms face inherent limitations arising from mechanical rigidity and high operating voltages. In addition, traditional electronic systems are typically designed with separated sensing, memory, and computing components, resulting in structural complexity and high energy consumption. These challenges highlight the importance of developing new electronic material and device platforms that can simultaneously support deformability, low-power operation, and multifunctional integration.
Conjugated polymer–based mixed ionic–electronic conductors (CP-MIECs) represent a promising class of materials that combine the electronic transport properties of conjugated polymers with the ionic transport characteristics of electrolytes. By enabling coupled ion–electron transport, volumetric electrochemical doping, and analog conductance modulation within soft materials, CP-MIECs offer new opportunities for wearable electronics and neuromorphic devices that are difficult to achieve with conventional semiconductor materials.
Despite these advantages, several key challenges remain in demonstrating CP-MIECs as practical platforms for next-generation electronic systems requiring flexibility, low-voltage operation, and multifunctional integration. The implementation of CP-MIEC-based devices in wearable and textile-compatible architectures remains limited, as prior studies have largely focused on planar or isolated device configurations. Furthermore, in CP-MIEC-based analog memory and neuromorphic devices, a systematic understanding of how intrinsic polymer microstructure governs electrochemical doping dynamics and conductance modulation has yet to be fully established.
To address these challenges, this dissertation adopts two complementary research approaches. First, a fibriform organic electrochemical diode was developed using a coaxial microfiber architecture as a wearable-compatible device building block. The fibriform diode exhibited stable rectifying behavior originating from electrochemical doping of the polymer semiconductor and retained its performance under repeated mechanical deformation and washing. By integrating the fibriform diodes into textile platforms, wearable circuits capable of rectification, logic operations, and transient voltage protection were demonstrated, validating the feasibility of CP-MIEC-based electrochemical devices for wearable and electronic textile applications.
Second, the influence of intrinsic polymer microstructure on electrochemical synaptic behavior was systematically investigated using organic electrochemical transistor–based synaptic devices. By controlling the amorphous fraction while preserving the arrangement of crystalline domains, this study revealed that amorphous phases play a critical role in electrochemical doping dynamics and govern analog conductance modulation in synaptic devices. These findings provide material–device-level design principles for energy-efficient neuromorphic devices based on CP-MIECs.
Overall, this dissertation demonstrates that CP-MIECs possess significant potential as a platform material for electrochemical electronic devices targeting wearable electronics and neuromorphic computing. Through the combined investigation of wearable device implementation and microstructure-driven electrochemical functionality, this work provides a foundation for the future development of advanced electronic textiles and energy-efficient computing systems.

국문 초록 (Abstract)

최근 차세대 전자소자의 발전과 함께 지속적인 신호 감지와 기계적 변형 수용성을 갖는 웨어러블 플랫폼에 대한 관심이 높아지고 있으며, 동시에 에너지 효율적인 온-디바이스 컴퓨팅이 가능한 시스템에 대한 요구도 증가하고 있다. 전자소자가 인체에 점점 더 가까이 배치됨에 따라, 기존 실리콘 기반 전자 플랫폼은 기계적 경직성과 높은 구동 전압이라는 한계에 직면하고 있으며, 이를 극복할 수 있는 대안적인 전자 재료 플랫폼의 필요성이 대두되고 있다. 또한, 기존 전자 시스템은 감지, 메모리, 연산 등의 기능이 서로 분리된 소자 및 회로를 기반으로 설계되어 구조적 복잡성과 높은 에너지 소모라는 한계에 직면하고 있다. 따라서, 변형 가능성, 저전력 구동, 그리고 다기능 통합을 동시에 구현할 수 있는 새로운 전자 재료 및 소자 플랫폼의 중요성이 대두되고 있다.
공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체는 공액 고분자의 전자 수송 특성과 전해질의 이온 수송 특성을 결합한 재료 시스템으로, 기존 반도체 재료로는 구현하기 어려운 웨어러블 전자소자 및 뉴로모픽 소자를 위한 새로운 가능성을 제공한다. 또한, 이온–전자 혼합 전도체는 이온과 전자의 결합 수송, 체적 전기화학 도핑, 그리고 연성 재료 내 아날로그 전도도 조절을 가능하게 함으로써, 전기화학 거동을 기반으로 하는 유연 전자소자 및 메모리 소자를 위한 유망한 플랫폼 재료로 주목받고 있다.
그러나 공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체를 활용하여 유연성, 저전력 구동, 그리고 다기능 통합이 요구되는 차세대 전자 시스템을 실증하는 데에는 여전히 몇 가지 핵심적인 과제가 남아 있다. 공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체 소자의 웨어러블 및 섬유 호환 구조로의 실제 구현은 아직 제한적인 수준에 머물러 있으며, 기존 연구들은 주로 평면 또는 단일 소자 구성에 집중되어 왔다. 한편, 공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체를 활용한 아날로그 메모리 및 뉴로모픽 소자 연구에서는 전기화학 도핑 동역학과 전도도 조절을 지배하는 고분자 고유의 미세구조 영향에 대한 체계적인 이해가 아직 충분히 확립되지 않았다. 본 학위논문은 이러한 한계를 극복하기 위해 두 가지 연구 접근을 수행하였다.
첫째로, 동축 마이크로파이버 구조를 이용한 섬유형 유기 전기화학 다이오드를 개발하여 웨어러블 플랫폼에 적용 가능한 단위 소자를 제시하였다. 개발된 섬유형 다이오드는 고분자 반도체의 전기화학적 도핑에 기인한 안정적인 정류 특성을 나타내었으며, 반복적인 기계적 변형 및 세탁 조건에서도 성능을 유지하였다. 또한, 직물 플랫폼 내에 섬유형 다이오드를 집적한 웨어러블 회로의 구현을 통하여 정류, 논리 연산, 과도 전압 보호 기능을 구현하였다. 이를 통해 공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체를 활용한 웨어러블 및 전자 섬유 회로로의 적용 가능성을 입증하였다.
둘째로, 유기 전기화학 트랜지스터 기반 시냅스 소자를 이용하여 공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체의 고유한 고분자 미세구조가 전기화학적 시냅스 거동에 미치는 영향을 체계적으로 분석하였다. 결정 도메인의 배열을 유지한 상태에서 비정질 분율을 조절함으로써, 비정질 상이 전기화학 도핑 동역학에 미치는 영향을 규명하였다. 동시에 비정질 상의 전기화학 도핑 거동이 시냅스 소자의 아날로그 전도도 조절에 핵심적인 역할을 수행함을 확인하였다. 이 결과는 공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체를 활용한 에너지 효율적 뉴로모픽 소자를 설계하기 위한 재료-소자 수준의 설계 원리를 제시한다.
본 논문은 웨어러블 소자 구현과 미세구조 기반 전기화학 기능 분석을 통해 공액 고분자 기반 이온–전자 혼합 전도체가 웨어러블 전자소자와 뉴로모픽 컴퓨팅을 위한 전기화학 전자소자의 플랫폼 재료로서 유의미한 잠재력을 지니고 있음을 제시한다. 이러한 연구 결과는 향후 고도화된 전자 섬유 및 에너지 효율적 컴퓨팅 시스템 개발을 위한 기초를 제공할 것으로 기대된다.

목차 (Table of Contents)

• ABSTRACT i
• TABLE OF CONTENTS iv
• LIST OF TABLES vi
• LIST OF FIGURES vii
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. Study background 1
• 1.1.1. Trends in development of next-generation electronics 1
• 1.1.2. Conjugated polymer-based mixed ionic-electronic conductor 2
• 1.2. Purpose of research 9
• 1.3. References 10
• Chapter 2. Fibriform organic electrochemical diodes with rectifying, complementary logic and transient voltage suppression functions for wearable E-textile embedded circuits 11
• 2.1. Introduction 11
• 2.2. Experimental section 15
• 2.2.1. Materials 15
• 2.2.2. Preparation of organic-semiconductor-coated metal wires. 16
• 2.2.3. Fibriform device fabrication. 17
• 2.2.4. Material characterization.. 18
• 2.2.5. Device performance characterization 19
• 2.3. Results and discussion. 20
• 2.3.1. Fabrication procedures and diode characteristics of fOED 20
• 2.3.2. Characterization the working principal. 24
• 2.3.3. Performance optimization and reliability 35
• 2.3.4. Demonstration fOEDs for textile embedded circuits 42
• 2.4. Conclusion 51
• 2.5. References 52
• Chapter 3. Role of Amorphous Phases in Mixed Conduction of Conjugated Regioblock Copolymers for Organic Electrochemical Synaptic Transistors 56
• 3.1. Introduction 56
• 3.2. Experimental section 61
• 3.2.1. Materials 61
• 3.2.2. Material characterization. 63
• 3.2.3. Fabrication of characterization synaptic transistor. 64
• 3.2.4. Neural network simulation.. 66
• 3.3. Results and discussion. 68
• 3.3.1. Microstructure of RR-b-RRa P3HT films 68
• 3.3.2. Amorphous phase ratio dependent Figure-of-merits. 76
• 3.3.3. Ionic mobility and electrochemical oxidation behaviors. 85
• 3.3.4. Long-term potentiation and depression behaviors of STrs 92
• 3.3.5. Long-term state retention of RR-b-RRa P3HT STrs 107
• 3.3.6. Validation the generalization of findings with blend system. 116
• 3.3.7 RR-b-RRa P3HT STrs for Deep Neural Network application. 119
• 3.4. Conclusion. 130
• 3.5. References. 132
• CHAPTER 4. CONCLUSION 137
• BIOGRAPHY 138
• LIST OF PUBLICATIONS 139
• ABSTRACT IN KOREAN 141