The Development of Binders for Lithium Iron Phosphate Based Dry Processed Electrode = 리튬인산철 기반 건식 전극의 바인더 개발

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The continued expansion of electric vehicles and large-scale energy storage applications has intensified the demand for lithium-ion batteries with reduced cost and robust performance. Among various cathode materials, LiFePO₄ (LFP) has attracted considerable attention due to its intrinsic safety, chemical stability, and economic advantages. Nevertheless, the relatively low theoretical specific capacity of LFP remains a fundamental limitation for achieving high energy density at the cell level. Increasing electrode loading has therefore been proposed as an effective strategy to address this issue. Conventional slurry-based electrode fabrication, however, suffers from severe limitations when applied to thick electrodes, including delamination and structural degradation during solvent evaporation. As an alternative, dry electrode processing has emerged as a solvent-free approach capable of enabling high-loading electrodes. Despite its potential, the practical implementation of dry-processed LFP electrodes is hindered by insufficient mechanical integrity, primarily originating from weak binder networks and poor cohesion within thick electrode structures. Consequently, advances in binder design are critical for the commercialization of dry-processed LFP electrodes.
In this dissertation, I present binder-network engineering strategies aimed at improving the mechanical integrity and electrochemical performance of high-loading LiFePO₄ (LFP) dry electrodes. The approach combines active material size control with a co-binder system. Specifically, micro-sized LFP particles were employed to mitigate particle agglomeration and promote effective interaction between the active material and binder. In addition, polybutadiene (PB) was introduced as a secondary binder to reinforce the PTFE-based binder framework. The resulting improvements in electrode cohesion and mechanical robustness were confirmed through tensile strength measurements. These structural enhancements contributed to stable electrode architectures while maintaining favorable electrochemical characteristics.
Overall, this study demonstrates that rational binder-network construction, together with particle-size optimization, can enable mechanically durable and high-performing LFP dry electrodes with high areal loading. The findings suggest a viable pathway toward dry electrode technologies that are competitive with conventional slurry-based processes and provide practical insights for the advancement of solvent-free battery manufacturing.

국문 초록 (Abstract)

리튬이온 배터리(LIB)는 글로벌 탄소중립 정책, 환경 규제 강화, 내연기관차 판매 제한과 같은 에너지 전환 흐름 속에서 전기자동차(EV)를 중심으로 수요가 급증하며 핵심 에너지 저장 기술로 자리잡았다. 이 가운데 LiFePO₄(LFP)는 우수한 안전성, 긴 수명, 높은 원가 경쟁력으로 인해 저가형 및 중저가형 전기차 시장에서 널리 활용되고 있으나, 이론 용량(≈170 mAh g⁻¹)의 한계로 인해 고에너지밀도 확보를 위해서는 고로딩 전극 설계가 필수적으로 요구된다. 기존의 슬러리 기반 습식 공정은 건조 과정에서 바인더 마이그레이션, 두꺼운 전극에서의 건조 스트레스 증가, 계면 접착력 저하 등으로 인해 구조적 안정성을 확보하기 어려우며, 공정 복잡성과 높은 제조비용 측면에서도 산업적 한계를 가진다. 이러한 제약을 극복하기 위한 대안으로 용매를 사용하지 않는 건식 전극 공정이 주목받고 있으며, PTFE 바인더의 섬유화(fibrillation)를 활용해 두꺼운 전극에서도 기계적 안정성과 조성 균일성을 확보할 수 있다는 점에서 높은 잠재력을 보여왔다. 그러나 최근 보고에 따르면 건식 LFP 전극 내부에서는 여전히 활성물질 응집과 비균질한 PTFE 섬유화가 발생하여 바인더 네트워크가 균일하게 형성되지 못하고, 이로 인해 기계적 강도와 구조적 완성도가 저하되는 문제가 지적되고 있다. 이러한 비균질성은 전극 내 입자 간 접촉 손실 및 전기·이온 전달 경로 단절로 이어져 고로딩 전극 성능을 제한하는 요인이 된다. 따라서 고로딩 LFP 건식 전극을 안정적으로 구현하기 위해서는 활성물질 응집 제어, 바인더 네트워크 균질화, 전극 내부 구조 안정성 확보가 핵심 기술 과제로 남아 있다.
본 논문에서는 고로딩 LFP 건식 전극의 기계적 강도를 향상시키고, 이를 통해 제조 효율성과 비용 절감을 동시에 달성하기 위한 복합적 접근법을 제시한다. 첫째로, 활물질의 입경을 증가시켜 나노 입자에서 발생하는 심각한 응집을 억제하고, 전극 내부 미세 구조의 안정성을 확보하였다. 둘째로, 기존 건식 공정에서 사용되는 Polytetrafluoroethylene(PTFE) 단일 바인더 체계의 한계를 보완하기 위해 Polybutadiene(PB)을 보조 바인더로 도입하였다. PB는 PTFE 섬유화가 불완전하게 이루어지는 영역에서 활물질—바인더 간의 접착을 강화하고, 전체 바인더 네트워크의 균일성을 확보하는 보조적 역할을 수행한다. 이러한 전략의 유효성을 검증하기 위하여 인장강도 시험을 통해 전극 구조의 기계적 강도 향상 정도를 평가하였으며, 그 결과 PB 도입과 입경 증가가 전극 접착 저항 감소와 용량 유지율 향상으로 직접적으로 연결됨을 확인하였다.
결론적으로, 본 연구는 활물질 입경 조절과 보조 바인더 적용이라는 이중 전략을 통해 고로딩 LFP 건식 전극의 구조적·기계적 완정성을 확보하였으며, 이는 제조 공정 효율 향상 및 배터리 생산비 절감 측면에서 중요한 기여를 할 것으로 기대된다.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. The Emergence of Dry Process Electrdoe Technology 1
• 1.2. Objectives 2
• Chapter 2. Dry Electrode Process for Iron-based Active Materials 3
• 2.1. Introduction 3
• 2.2. Experimental Section 7
• 2.3. Results and Discussion 8
• 2.4. Summary 30
• Chapter 3. Conclusion 31
• Bibliography 33
• Abstract in Korean 35