Development and Evaluation of Biomass-based Catalysts and Vanadate-based Cathode Materials for Aqueous Zinc Batteries = 수계 아연전지용 바이오매스 기반 촉매 및 바나데이트 기반 양극재의 개발과 평가

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

As global energy consumption rises, the need for renewable energy sources has become increasingly imperative. However, renewable energy generation sources such as solar and wind power are characterized by high intermittency and variability, making large-scale energy storage systems (ESS) essential for ensuring stable supply and efficient utilization of generated electricity. Lithium-ion batteries (LIBs) and lead-acid batteries (LABs), currently the most widely utilized energy storage devices, offer significant advantages in terms of high energy density and stable operation, respectively. Nevertheless, they face fundamental limitations including supply chain constraints for raw materials, environmental pollution, and safety concerns. As an alternative solution to overcome these limitations, aqueous zinc batteries possess several advantageous properties. Aqueous-based electrolytes provide environmental friendliness and superior safety compared to conventional batteries. Zinc exhibits high theoretical capacity (820 mAh g-1) and appropriate water reactivity, making them suitable for ESS. This study investigated two representative types of aqueous zinc batteries, namely rechargeable aqueous zinc-air batteries (ZABs) and rechargeable aqueous zinc-ion batteries (ZIBs). First, the catalysts that determine the actual performance and cycle life of ZABs were studied. To address the high cost and material supply instability issues associated with conventional noble metal-based catalysts, a biomass-derived metal-carbon composite catalyst was developed. Through this approach, the ZABs with appropriate power density and excellent cycle life performance were successfully realized. Second, a high-performance vanadate cathode material, as a key material for enabling the capacity of ZIBs, was developed and evaluated. Vanadium-based materials, one of the representative cathode materials for ZIBs, were synthesized via a facile ultrasonic synthesis method. Furthermore, the incorporation of the conductive polymer PEDOT into the synthesized vanadate enhanced structural stability and increased interlayer spacing. Consequently, this approach resulted in the development of a cathode material with excellent cycle life and high reversible capacity. This study proposes next-generation aqueous zinc batteries as a sustainable alternative for energy storage through the development and characterization of key materials.

국문 초록 (Abstract)

에너지 수요가 증가함에 따라 재생에너지에 대한 필요성이 계속 커지고 있다. 하지만 태양광, 풍력 등 재생에너지 발전원은 간헐성과 변동성이 높아, 생산된 전기를 안정적으로 공급하고 활용하기 위해 대용량 에너지저장장치(ESS)가 필수적이다. 현재 에너지 저장장치로 가장 널리 사용되는 리튬이온전지와 납산전지는 각각 높은 에너지 밀도와 안정적인 구동을 장점을 하지만, 원재료의 공급난, 환경오염, 안전 문제 등 구조적 한계를 안고 있다. 이러한 한계를 극복할 수 있는 대안으로, 수계 아연전지는 여러 유리한 특성을 지니고 있다.수계 기반 전해질은 기존 배터리 대비 친환경적이며 높은 안전성을 가지고, 아연의 높은 이론적 용량 (820 mAh g-1)과 적절한 수준의 물 반응성은 대용량 에너지 저장 시스템에 적용하기에 적합하다. 본 연구에서는 수계 아연전지의 대표적인 두 가지 유형인 수계 아연공기전지와 수계 아연이온전지에 대해 연구를 진행하였다. 첫째, 수계 아연공기전지의 실제 성능 및 수명을 결정하는 촉매에 대한 연구를 수행하였다. 기존 귀금속 기반 촉매의 높은 가격 및 소재 공급 안정성 문제를 해결하기 위해 바이오매스 유래 금속-탄소 복합 촉매를 개발하였으며, 이를 통해 적절한 출력 특성과 우수한 수명 특성을 가진 수계 아연 공기 전지를 구현하였다. 둘째, 수계 아연이온전지의 용량을 발현하는 핵심 소재로서 바나데이트 기반의 고성능 양극재를 개발 및 평가하였다. 대표적인 수계 아연이온전지 양극재인 바나데이트를 초음파 합성법을 이용하여 신속하게 합성하였다. 합성된 바나데이트에 전도성 고분자 PEDOT을 도입함으로써 구조 안정성을 향상시키고 층간간격을 증가시켰으며, 이를 통해 우수한 사이클 수명과 높은 가역용량을 가진 양극재를 개발하였다. 본 연구는 핵심 소재의 개발 및 평가를 통해 차세대 수계 아연전지를 지속가능한 에너지 저장의 대안으로 제시한다

목차 (Table of Contents)

• Table of Contents
• List of Tables １
• List of Figures ２
• Chapter 1. Introduction ６
• 1.1 Prior to lithium-ion batteries ６
• 1.2. Rechargeable lithium-ion batteries １１
• 1.3. Rechargeable aqueous Zn-based batteries １６
• 1.4. References ３６
• Chapter 2. Development of biomass-based bifunctional catalysts for rechargeable aqueous zinc-air batteries ３９
• 2.1. Introduction ３９
• 2.2. Experimental section ４７
• 2.3. Results and discussions ５２
• 2.4. Summary ９８
• 2.5. References ９９
• Chapter 3. Ultrasonic synthesis of conducting polymers intercalated potassium vanadate nanofiber composites as cathode for aqueous zinc-ion batteries １０２
• 3.1. Introduction １０２
• 3.2. Experimental section １１３
• 3.3. Results and discussions １１７
• 3.4. Summary １５２
• 3.5. References １５４
• Chapter 4. Vanadate-graphene oxide composite materials as cathodes for aqueous zinc-ion batteries １５７
• 4.1. Introduction １５７
• 4.2. Experimental section １５９
• 4.3. Results and discussions １６２
• 4.4. Summary １７０
• 4.5. References １７１
• Chapter 5. Conclusions １７２
• 국문초록 (Abstract in Korean) １７５