Ag Nanosheet Nanomembranes and in situ Patternable Hydrogels for Soft Bioelectronics = 연성 바이오인터페이스를 위한 은 나노시트 나노멤브레인과 체내 패턴화 하이드로겔

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Soft biointerfaces require materials that simultaneously offer mechanical compliance with biological tissues and stable electrical or functional performance under deformation. Conventional metal thin films and elastomer-based nanocomposites partially satisfy these requirements but remain limited by intrinsic trade-offs between conductivity, stretchability, and structural stability. To overcome these constraints, this work establishes a materials design framework that spans from nanoscale assembly engineering to macroscopic hydrogel patterning, enabling soft, high-performance interfaces for both skin-mounted and implantable applications.
In the first part of this thesis, a partially-overlapped assembly strategy for silver nanosheets (AgNSs) is introduced to enhance percolation efficiency while minimizing the filler loading. Controlled assembly at the water-oil interface produces face contacts with enlarged interfacial contact areas that reduce contact resistance and enable isotropic mechanical and electrical responses. Coarse-grained molecular dynamics (CGMD) simulations reveal the AgNS geometry-governed transition of assembly configuration between edge-to-edge contact and partially-overlapped contacts, defining quantitative design rules for optimizing nanosheet dimensions. The resulting AgNS nanomembranes exhibit high conductivity, robust stretchability with minimal hysteresis, demonstrating their utility as ultrathin, skin-compatible biointerfaces.
The second part focuses on extending soft biointerfaces toward implantable systems by developing a minimally-invasive, in situ hydrogel patterning method. The approach utilizes a chemically crosslinked sacrificial mold hydrogel and a physically crosslinked frame hydrogel, both formed directly on the tissue surface via enzymatic and ion-mediated gelation. Material properties are systematically optimized to enable precise pattern formation, selective mold degradation, and minimal swelling. The patterned hydrogels can incorporate functional nanomaterials, allowing the fabrication of wireless heaters and VEGF-loaded scaffolds that support localized tissue growth.
In conclusion, these studies establish a fundamental materials design strategy—ranging from nanoscale assembly control to spatially programmed hydrogel fabrication system—for creating ideal soft biointerfaces with tunable mechanical, electrical, and biochemical functionalities. The demonstrated approaches broaden the design space for next-generation wearable and implantable bioelectronic devices and offer a foundation for future application-specific optimization.

국문 초록 (Abstract)

연성 바이오인터페이스는 생체조직과의 기계적 적합성을 확보함과 동시에 변형 환경에서도 안정적인 전기적, 기능적 성능을 유지할 수 있는 소재를 필요로 한다. 기존의 금속 박막이나 엘라스토머 기반 나노복합체는 이러한 요구를 부분적으로 충족하지만, 전도도, 신장성, 구조적 안정성 사이의 근본적인 줄다리기로 인해 성능에 한계가 존재한다. 본 학위논문에서는 이러한 제약을 극복하기 위해, 나노스케일의 어셈블리 제어부터 거시적 제조공정인 패터닝 방법에 이르기까지 연속적인 소재 설계 전략을 제시하며, 피부 부착형 및 체내 삽입형 바이오인터페이스를 위한 새로운 플랫폼을 구축하였다.
첫째로, 은 나노시트의 부분 중첩 어셈블리 전략을 제안하여, 최소한의 전도성 충전재 사용량으로도 높은 전도 효율을 확보하는 접근법을 제시한다. 물과 유계(油系)의 계면층에서 유도되는 어셈블리 제어는 접촉 면적이 넓은 면-면 접합을 형성하며 접촉 저항을 크게 감소시키고, 기계적, 전기적 등방성을 부여한다. 또한 조립 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 은 나노시트의 두께-길이비와 구동 응력의 합에 의해 어셈블리의 형태가 달라짐을 규명하고, 그 설계 지침을 정량적으로 도출하였다. 이를 통해 제작된 은 나노시트 나노멤브레인은 높은 전도도, 낮은 이력현상과 여러 방향으로의 등방적 신장성을 동시에 달성하며, 차세대 초박막 바이오인터페이스로서의 가능성을 제시한다.
둘째로, 이러한 연성 인터페이스 개념을 체내 삽입형 기기로 확장하기 위해, 최소침습 방식의 체내 형성 하이드로겔 패터닝 기법을 개발하였다. 화학적 가교법을 사용하는 몰드 하이드로겔과, 물리적 가교법을 사용하는 프레임 하이드로겔의 두 하이드로겔을 통합한 시스템을 이용하여, 생체조직 내에서 외부의 에너지 없이도 패턴 구조를 직접 형성할 수 있도록 설계하였다. 각 하이드로겔의 겔화 속도, 기계적 강도, 선택적 분해성, 팽윤 억제 등의 핵심 물성을 체계적으로 최적화하였다. 또한 페리자성 산화철 나노큐브, 은 나노와이어, 혈관 내피 성장 인자 등의 기능성 나노물질의 도입을 통해, 제작된 패턴 하이드로겔을 무선 구동 히터 또는 조직 공학용 스캐폴드로 활용할 수 있음을 실증하였다.
본 연구는 나노스케일의 어셈블리 제어와 공정 상에서의 하이드로겔 구조체 설계를 하나의 연속적 디자인 전략으로 수립함으로써, 기계적, 전기적, 생화학적 기능을 동시에 획득할 수 있는 차세대 연성 바이오인터페이스 플랫폼을 개발하기 위한 본질적 물질 수립 전략의 방향성을 제시한다. 제안된 접근법은 차세대 피부 부착형 및 삽입형 바이오 전자기기의 설계 자유도를 크게 확장하며, 다양한 응용 분야로의 확장이 가능할 것이다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• Contents iv
• List of Figures vi
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. Soft biointerfaces for future bioelectronics 1
• 1.2. Conventional material design strategies for ideal biointerfaces 2
• 1.3. Controlled assembly of nanomaterials for wearable bioelectronics 4
• 1.4. Expansion toward functional hydrogels for in vivo biointegration 6
• 1.5. Conclusion 8
• 1.6. References 10
• Chapter 2. Assembly-controlled silver nanosheet nanomembrane for isotropic, stretchable biointerfaces 13
• 2.1. Introduction 13
• 2.2. Experimental section 15
• 2.3. Results and discussion 19
• 2.4. Conclusion 45
• 2.5. References 46
• Chapter 3. in situ Patternable hydrogel for implantable device 51
• 3.1. Introduction 51
• 3.2. Experimental section 54
• 3.3. Results and discussion 60
• 3.4. Conclusion 85
• 3.5. References 86
• Abstract in Korean 90