Convergence-Aware Data-Driven Shortcut Modeling for Model-Based Design of Membrane Gas Separation Systems = 수렴 인지형 데이터 단축모델을 이용한 기체 분리막 공정 설계

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

In the present study, we investigate an operating strategy for membrane-based direct air capture (m-DAC) processes that improves energy efficiency by partitioning the overall pressure ratio between feed-side compression and permeate-side vacuum. To this end, a steady-state membrane model was integrated with an energy accounting framework that captures the efficiency characteristics of compressors and vacuum pumps. However, due to the extremely low carbon dioxide (CO2) concentrations and high nonlinearity of the model, the physics-based model exhibited numerical convergence failures (BVP instability) in approximately 30% of the operating domain, acting as a constraint for stable optimization analysis. To overcome these numerical limitations and perform analysis across the entire operating domain, a machine learning based surrogate model was developed. In particular, predictive precision was maximized by applying log transformations to flow rate data, which exhibit wide magnitude variations. A Random Forest model, achieving a coefficient of determination (𝑅2) of over 0.99, served as the foundation for the optimization analysis. The developed surrogate model predicts permeate and retentate flow rates under constraints of initial feed pressure, flow rate, and membrane design. Based on these predictions, key performance indicators including CO2 purity, recovery, and specific energy consumption (SEC) were calculated to systematically analyze the results. Furthermore, this study proposes a multi-stage membrane process for high-purity CO2 capture and derives feasible operating regions and quantitative pressure setting guidelines that maximize energy efficiency. This research is expected to serve as a core tool for the industrial application of m-DAC-based CO2 capture process design in the future.

국문 초록 (Abstract)

본 연구는 직접 공기 포집 멤브레인(m-DAC) 공정의 에너지 효율 개선을 위해 전체 압력 부하를 공급 측 압축과 투과 측 진공으로 분할하는 운전 전략을 조사하였다. 이를 위해 압축기 및 진공 펌프의 효율 특성을 반영하는 에너지 회계 프레임워크와 정상상태 멤브레인 모델을 통합하였다. 그러나 공정에서 극한으로 낮은 이102 산화탄소(CO2) 농도와 모델의 높은 비선형성으로 인해 물리 모델은 운전 영역의 약 30% 수치적 수렴 실패(BVP 불안정성)를 보여, 안정적인 최적화 분석에 제약으로 작용하였다. 이에 따라 이 수치적 한계를 극복하고 전 운전 영역 분석을 수행하기 위해 머신러닝 기반의 대리 모델을 개발하였다. 특히, 광범위한 크기 편차를 보이는 유량 데이터에 로그 변환을 적용하여 예측 정밀도를 극대화하였으며, 랜덤 포레스트(Random Forest) 모델이 결정계수(R2) 0.99 이상의 성능으로 최적화 분석의 기반이 되었다. 개발된 대리 모델은 초기 공급 압력 및 유량, 막 설계의 제약 조건 하에서 투과 및 잔류 측 유량을 예측하고, 이를 기반으로 CO2 순도(purity), 회수율(recovery), 단위 몰당 에너지 소비량(SEC) 등의 주요 성능 지표를 계산하여 결과를 체계적으로 분석하였다. 나아가, 고순도 CO2 포집을 위한 다단(Multistage) 멤브레인 공정을 제안하고, 에너지 효율을 극대화하는 실행 가능한 운전 영역과 정량적인 압력 설정 운영 지침을 도출하였다. 본 연구는 향후 m-DAC 기반 CO2 포집 공정 설계의 산업적 적용을 위한 핵심 도구로 활용될 것으로 기대된다.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. CHAPTER1 1
• 1.1 Background 1
• 1.2 Motivation 8
• Ⅱ. CHAPTER2 14
• 2.1 Fundamentals of membrane gas separation and mass transfer 14
• 2.2 Governing equations and numerical solution for HFMM 24
• 2.3 Analysis of numerical instability and convergence failure 42
• Ⅲ. CHAPTER3 49
• 3.1 Scope and target metrics for convergence-aware shortcut modeling 49
• 3.2 Dataset generation from the high-fidelity HFMM simulation 58
• 3.3 Feature engineering and hybrid target construction 65
• 3.4 Surrogate modeling and validation 71
• Ⅳ. CHAPTER4 82
• 4.1 Surrogate-assisted screening for a two-stage membrane DAC concept 83
• Ⅴ. CHAPTER5 94
• 5.1 Summary of Main Findings 94
• 5.2 Contributions and Practical Implications 96
• Ⅵ. CHAPTER6 98
• 6.1 Extension toward Realistic Operating Conditions 98
• 6.2 Extension toward Membrane Process Synthesis 99