PEO/Illite 고분자 복합 전해질의 전기화학적 특성 향상에 관한 연구 = Study on improving electrochemical properties of PEO/Illite polymer composite electrolytes

국문 초록 (Abstract)

본 연구에서는 고성능 고체 전해질 개발을 목표로 PEO 기반 고분자 복합 전해질을 설계하고, Urea 기공 형성제와 일라이트 필러를 사용하여 구조적·전기화학적 특성을 향상시키고자 하였다. Urea는 고분자 매트릭스 내에 다공성 구조를 형성하여 내부 확산 경로를 제공하는 역할을 수행하며, 일라이트는 층상 구조와 표면 특성으로 인해 PEO 사슬 배열을 방해하고 리튬 이온 전달을 촉진하는 기능을 가진다.
제조된 전해질의 구조는 FE-SEM, XRD, 및 FT-IR을 통해 분석하였으며, 일라이트 필러 도입 시 PEO의 결정성이 감소하고 비정질 영역이 확대되는 경향을 확인하였다. 또한 기계적 강도 분석 결과, 일라이트 필러가 도입된 고분자 복합 전해질은 Urea만 사용한 전해질 대비 크게 향상된 기계적 강도를 나타내어 구조적 안정성이 개선되었음을 보여주었다. 전기화학적 평가는 이온전도도, Rct 저항(EIS), LSV 및 NCM622 half-cell과 LiFePO4 half-cell의 충·방전 시험을 통해 수행되었으며, 그 중 6 wt% 일라이트 필러를 첨가한 고분자 복합 전해질이 가장 우수한 성능을 나타내었다. 특히 Urea와 일라이트 필러를 사용한 전해질은 낮은 Rct, 안정적인 전압 거동, 뛰어난 계면 안정성 및 향상된 용량 유지율을 보여 고성능 고체 리튬 금속전지 적용 가능성을 확인시켜 주었다.
본 연구에서 제안한 고분자 복합 전해질 구조 전략은 Urea 기반 다공성 구조와 일라이트 필러의 기계적, 전기화학적 보강 메커니즘을 통합적으로 고찰함으로써, 향후 고성능 고분자 복합 전해질 설계를 위한 방향성을 제시하는 기반이 될 것으로 기대된다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

In this study, a PEO-based polymer composite electrolyte was designed with the aim of developing a high-performance solid-state electrolyte. Urea was introduced as a pore-forming agent to generate a porous structure within the polymer matrix and provide internal diffusion pathways, while illite served as a functional filler that disrupted the regular arrangement of PEO chains through its layered structure and surface characteristics, thereby facilitating Li-ion transport.
The structural properties of the produced electrolyte were analyzed using FE-SEM, XRD and FT-IR. The results confirmed that the incorporation of illite reduced the crystallinity of PEO and expanded the amorphous phase. The mechanical strength analysis showed that the illite composite electrolyte had improved structural properties compared to the Urea system. The electrochemical performance was evaluated by ion conductivity, Rct resistance(EIS), LSV, and charge-discharge measurements in NCM622 and LiFePO4 half cells. Among all compositions, the electrolyte containing 6 wt% illite showed the best performance, and in particular, the combination of Urea and illite fillers showed reduced Rct, stable voltage behavior, improved interfacial compatibility, and improved capacity retention, suggesting potential application to high-performance solid lithium metal batteries.
Overall, the structural strategy proposed in this work, which integrates the porous architecture induced by Urea with the mechanical and electrochemical reinforcement effects of illite provides a meaningful design direction for the development of advanced polymer composite electrolytes. These findings are expected to serve as a foundation for future electrolyte designs aimed at achieving improved mechanical robustness, ion transport efficiency, and interfacial stability in next-generation high-energy-density solid-state battery systems.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. 서론 1
• Ⅱ. 이론적 배경 3
• 2.1 리튬 이차전지 3
• 2.1.1 리튬 이차전지의 개념과 작동원리 3
• 2.1.2 리튬 이차전지의 구성요소 5
• 2.2 고분자 전해질 7
• 2.2.1 고분자 전해질의 종류 7
• 2.2.2 PEO 기반 전해질 7
• 2.2.3 복합 고분자 전해질 10
• 2.3 UV 기반 광가교 10
• 2.4 무기 필러(illite)의 특성과 역할 13
• 2.5 Urea 기공 형성제(porogen) 기반 다공성 구조 13
• Ⅲ. 실험 14
• 3.1 일라이트 필러를 첨가한 고분자 전해질 14
• 3.1.1 사용시약 14
• 3.1.2 일라이트 필러를 첨가한 고분자 전해질 제조 14
• 3.1.3 일라이트 필러를 첨가한 고분자 전해질 분석방법 17
• 3.2 Urea를 기공 형성제로 사용한 고분자 전해질 18
• 3.2.1 사용시약 18
• 3.2.2 Urea를 기공 형성제로 사용한 고분자 전해질 제조 18
• 3.2.3 Urea를 기공 형성제로 사용한 고분자 전해질 분석방법 19
• Ⅳ. 실험결과 20
• 4.1 일라이트 필러를 첨가한 고분자 전해질 특성 분석 20
• 4.1.1 물리적 특성 분석 20
• 4.1.2 전기화학적 특성 분석 27
• 4.2 Urea를 기공 형성제로 사용한 고분자 전해질 특성 분석 38
• 4.2.1 물리적 특성 분석 38
• 4.2.2 전기화학적 특성 분석 41
• Ⅴ. 결론 44
• 참고문헌 45
• ABSTRACT 52