저점도/고이온전도성 전해액 설계를 통한 건식 후막전극 기반 리튬금속전지의 성능 향상 연구 = Enhancing the Performance of Dry-Processed Thick-Electrode Lithium Metal Batteries via Low-Viscosity, High-Ionic-Conductivity Electrolyte Design

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

In this study, a low-viscosity acetate-based electrolyte (MDE) was designed to address the issue of limited electrolyte impregnation and the resulting restriction of Li⁺ transport within dry-processed thick electrodes, with the aim of realizing high-energy-density operation. Although electrodes fabricated via a dry process do not require a solventremoval step and therefore exhibit excellent structural stability, their dense internal structure hinders electrolyte penetration, leading to severe concentration polarization and increased internal resistance. To mitigate these limitations, methyl ethanoate, which possesses low viscosity and a low dielectric constant, was introduced as a solvent.
Benefiting from its low viscosity and high ionic conductivity, the MDE electrolyte effectively enhanced Li⁺ diffusion within the interior of the thick electrodes. As a result, stable cycling performance and excellent rate capability were achieved under thick-electrode conditions, while good reversibility with lithium metal and the formation of a stable CEI were maintained. This work proposes a new electrolyte design strategy to overcome the
structural and electrochemical limitations of dry-processed thick electrodes.

국문 초록 (Abstract)

본 연구에서는 건식 공정(dry-processed) 기반 후막 전극의 고에너지 밀도 구현을 위해, 전극 내부 전해액 함침성 저하와 이에 따른 리튬 이온 수송 제한 문제를 해결하고자 저점도 아세테이트계 용매 기반 전해액(MDE)을 설계하였다. 건식 공정을 기반으로한 전극은 용매 제거 공정이 필요 없어 구조적 안정성이 우수하나, 전극 내부의 치밀한 구조로 인해 전해액 침투가 제한되고 농도 분극 및 내부 저항이 증가하는 한계가 존재한다. 이를 개선하기 위해 낮은 점도를 갖는 methyl ethanoate를 도입하였으며, MDE는 낮은 점도와 높은 이온전도도를 바탕으로 전극 내부의 리튬이온의 확산을 효과적으로 향상시켰다. 그 결과, 후막 전극에서 안정적인 사이클 성능과 고율 특성을 확보하였으며, 리튬 금속과의 우수한 가역성과 안정적인 CEI 형성을 유지함을 확인하였다. 본 연구는 건식 후막 전극의 구조적·전기화학적 한계를 극복하기 위한 새로운 전해액 설계 전략을 제시한다. 

목차 (Table of Contents)

• 1. 서론 8
• 2. 실험 14
• 2.1 Electrolytes preparation 14
• 2.2 Electrode preparation by dry-processed 15
• 2.3 Material characterizations 21
• 2.4 Electrochemical measurements 21
• 3. 결과 및 고찰 23
• 3.1 Characterization studies of electrolytes 23
• 3.1.1 Physicochemical properties of electrolytes 23
• 3.1.2 Electrochemical properties of electrolytes 28
• 3.1.3 Solvation structure analysis of electrolytes 34
• 3.2 Characterization studies of electrolytes 38
• 3.2.1 Electrochemical tests in Li
• NCM622 cell 38
• 3.2.2 Electrochemical tests in Li
• Li cell 50
• 3.2.3 Electrochemical tests in Li
• Cu cell 53
• 3.2.4 Characterizations of CEI in Li
• NCM622 cell 58
• 3.2.5 Morphological characterization of the NCM622 electrode 61
• 4. 결론 63
• 5. 참고문헌 64
• 6. 영문 초록 72