폐LIB 건식제련 Li 분진 중 불용성 LiF의 황산염 전환을 통한 Li 침출 개선

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Li dust generated during high-temperature smelting–reduction in LIB recycling contains Li2SO4 and insoluble LiF, resulting in low lithium recovery during direct leaching. This study aims to enhance lithium recovery by converting LiF into soluble lithium salts through a conversion–leaching approach. Multi-step leaching was used to evaluate various conversion reagents, and CaSO4 was identified as the most effective reagent. Condition-dependent experiments using CaSO4 demonstrated efficient LiF dissolution, achieving a lithium recovery of 99.76% at a target solution Li concentration of 30 g/L. To simplify the process configuration, a mixed leaching process employing CaSO4 was additionally examined, and the introduction of Na2SO4 as an auxiliary additive improved the recovery to 97.24% at a target solution Li concentration of 10 g/L and 90.01% at 20 g/L. These results establish the optimal conditions for CaSO4-based conversion–leaching and demonstrate its applicability to simplified lithium recovery processes.

국문 초록 (Abstract)

고온용융환원 기반의 폐리튬이온전지 재활용 과정에서 회수되는 Li dust에는 Li2SO4와 난용성 LiF가 포함되어 있으며, 단순 수침출 시 LiF 미용해로 인해 리튬 회수율이 저하된다. 본 연구에서는 전환–침출을 통해 LiF를 수용성 형태로 전환하여 회수율을 향상시키고자 하였다. 2단침출을 통해 여러 전환제를 비교한 결과, CaSO4가 가장 우수한 전환 효과를 보여 최적 전환제로 선정되었으며, 이를 기반으로 조건별 전환–침출 거동을 규명하였다. 그 결과 2단침출은 목표 용액 Li 농도 30g/L 조건에서 리튬 회수율 99.76%를 달성하였다. 공정 간소화를 위해 적용된 복합침출에서는 CaSO4를 사용한 단일 단계 전환–침출을 수행하였으며, Na2SO4 보조제 투입을 통해 목표 용액 Li 농도 10g/L 조건에서 97.24%, Li 농도 20g/L에서 90.01%의 회수율을 확보하였다. 본 연구는 CaSO4 기반 전환 침출의 최적 조건을 제시하고, 공정 단순화를 고려한 적용 가능성을 제시한다.

목차 (Table of Contents)

• 목 차
• List of Tables ⅲ
• List of Figures ⅴ
• Abstract ⅸ
• 1. 서론 1
• 1.1. 연구 배경 1
• 1.1.1. 리튬이온전지의 시장 전망 1
• 1.1.2. 리튬이온전지 재활용 필요성 3
• 1.1.3. 리튬이온전지 재활용 기술 및 상용화 공정 5
• 1.1.4. 리튬 회수 기술 동향 8
• 1.2. 연구 목적 14
• 2. 이론 16
• 2.1. 용해도곱 및 용해도 16
• 2.1.1. 용해도 및 용해도곱 정의 16
• 2.1.2. 공통이온 효과 (Common Ion Effect) 17
• 2.1.3. 온도와 압력의 영향 17
• 2.1.4. 응용 및 활용 17
• 2.2. 침출 18
• 2.3. Eh-pH Diagram 20
• 3. 2단침출 21
• 3.1. Li Dust 21
• 3.2. 실험방법 23
• 3.2.1. 조건별 예비수침출 23
• 3.2.2. 최적 전환제 선정 25
• 3.2.3. 조건별 전환 및 수침출 28
• 3.3. 실험 결과 31
• 3.3.1. Li dust의 수침출 거동 결과 31
• 3.3.2. 전환제별 전환침출 결과 35
• 3.3.3. 조건별 LiF 전환 및 수침출 결과 40
• 4. 복합침출 53
• 4.1. 실험방법 53
• 4.1.1. 조건별 복합침출 54
• 4.2. 실험결과 55
• 4.2.1. 조건별 복합침출 결과 55
• 5. 결론 61
• 참고문헌 64
• 국문초록 70