염 촉매 기반 CVD에서 NaCl/MoO₃ 비율이 중간상 형성 및 MoSe₂성장에 미치는 영향

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Two-dimensional transition metal dichalcogenides (2D-TMDs) have garnered significant interest as candidate materials for next-generation electronic and optoelectronic devices, owing to their unique physical and chemical properties. In this study, 2D MoSe2 is grown by salt-assisted chemical vapor deposition(CVD), which has recently attracted much attention. We systematically investigate the influence of process parameters on the growth behavior of MoSe2, with particular emphasis on the mass ratio between NaCl and MoO3. This ratio is examined to demonstrate the growth mechanism underlying the formation of mono- and multilayer MoSe2. Our experiments confirmed that the interaction of NaCl with MoO3 result in the formation of Na2Mo2O7, a low-melting-point compound. Consequently, a two-step growth mechanism is proposed as follows: Na2Mo2O7 is first transported to the substrate under MoO3-rich conditions, initiating nucleation. Subsequently, residual MoO3 vapor arrives, promoting the formation of additional layers and resulting in multilayer MoSe2 structures. This study may contribute to an improved understanding of the fundamental principles of CVD of 2D MoSe2.

국문 초록 (Abstract)

이차원 전이금속 칼코젠화합물(2-Dimensinal-Transition Metal Dichal cogenides, 2D-TMDs)은 원자 단위의 얇은 두께에서도 나타나는 독특한 물리·화학적 특성으로 인해 차세대 전자 및 광전자 소자의 유망한 후보 물질로 주목받고 있다. 본 연구에서는 기존 CVD 공정의 기술적 문제를 해결하기 위한 방법의 하나로 주목받고 있는 Salt-assisted Chemical Vapor Deposition(CVD) 공정을 이용하여 2D MoSe2를 성장시키고, MoSe2의 성장 거동에 미치는 공정 변수의 영향을 체계적으로 조사하였다. 특히 전구체로 사용한 NaCl과 MoO3 간의 질량 비율에 주목하여, 단층 및 다층 MoSe2 형성에 기여하는 성장 메커니즘을 규명하고자 하였다. 실험 결과, NaCl과 MoO3의 상호작용을 통해 저융점 화합물인 Na2Mo2O7이 생성됨을 확인하였고, 화학 반응에 참여하고 남은 잔여 전구체의 종류에 따라 성장 거동에서 차이가 발생하는 것을 확인하였다. 이러한 실험 결과와 화학 반응식을 바탕으로 다음과 같은 2단계 성장 메커니즘을 제안한다. 우선 MoO3가 풍부한 조건에서 형성된 Na2Mo2O7이 기판으로 우선적으로 이송되며 핵생성이 시작된다. 이후 잔여 MoO3가 기상 형태로 기판에 도달함에 따라 추가적인 층 성장이 촉진되어 다층 MoSe2 구조가 형성된다. 결과적으로, NaCl과 MoO3의 질량 비율 제어는 반응 중간체 생성과 잔여 전구체를 결정지어 MoSe2의 성장 메커니즘에 중요한 인자임을 확인하였다. 본 연구는 2D MoSe2의 CVD 성장에 관한 근본적 이해를 향상시키는 데 기여할 것으로 기대되며, 향후 고품질 대면적 2D-TMDs 합성을 위한 공정 조건 설계에 중요한 기반을 제공할 것으로 판단된다.

목차 (Table of Contents)

• 제 1 장 서론 1
• 제 1 절 소자의 소형화 및 전기적 특성 저하 1
• 제 2 절 2-Dimensinal Transition Metal Dichalcogenides 4
• 제 1 항 2D-TMDs의 미세구조 및 특성 4
• 제 2 항 MoSe₂의 특성 및 장점 7
• 제 3 절 MoSe₂합성 방법 10
• 제 1 항 Top-down method for 2D-TMDs synthesis 10
• 제 2 항 Bottom-up method 13
• 제 3 항 Salt-assisted Chemical Vapor Deposition 16
• 제 2 장 실험 및 분석 방법 19
• 제 1 절 Wafer Cleaning 19
• 제 2 절 MoSe₂ CVD 합성 21
• 제 3 절 분석 방법 25
• 제 3 장 결과 및 고찰 26
• 제 1 절 MoSe₂ 공정 변수 최적화 26
• 제 1 항 Growth time 26
• 제 2 항 Growth temperature 34
• 제 3 항 Flow rate 37
• 제 4 항 NaCl : MoO₃ 질량 비율 40
• 제 2 절 MoSe₂ 성장 메커니즘 46
• 제 1 항 성장 메커니즘 가설 수립 및 온도별 증착 형상 분석 46
• 제 2 항 Raman 분석을 통한 MoSe₂ 성장 메커니즘 규명 49
• 제 4 장 결론 54
• 참고문헌 56
• Abstract 65