양극 대칭셀 기반 양극/황화물 전해질 계면 열화 및 안정화 연구

국문 초록 (Abstract)

본 연구에서는 Ni-rich 산화물 양극과 황화물계 고체전해질 간의 계면 열화 거동을 양극 자체 관점에서 분석하고, LiNbO₃표면 코팅을 통해 이러한 열화를 완화할 수 있는지를 평가하였다. 기존 전고체전지 분야의 연구는 리튬 금속을 포함한 half-cell 기반 평가에 의존해 왔으며, 이로 인해 계면 거동에 리튬 금속과의 반응이 함께 반영된다는 한계가 존재한다.
이러한 한계를 극복하기 위해 본 연구에서는 NCM–LPSCl–NCM 구조의 양극 대칭셀(cathode symmetric cell)을 적용하여, 리튬 금속의 영향을 배제한 상태에서 Ni-rich 산화물 양극과 황화물계 고체전해질 계면에서의 고유한 열화 양상을 분석하고자 하였다. 이를 통해 표면 코팅 유무에 따른 계면 특성 변화를 보다 직접적으로 비교·분석하였다.
전기화학적 평가 및 계면 분석 결과, 코팅 양극은 고온 조건 및 장기 사이클 환경에서 구조적 손상과 화학적 분해가 상대적으로 억제되는 경향을 보였다. 특히 대칭셀 기반 분석을 통해 계면 저항 변화, 스택 압력 거동, 그리고 사이클 후 계면 구조 차이를 종합적으로 비교함으로써, LNO 코팅이 계면 열화 완화에 기여할 수 있음을 시사하였다.
이러한 연구 결과는 LNO 표면 코팅이 Ni-rich 양극과 황화물계 고체전해질 계면에서의 화학적·구조적 열화를 완화하는 데 기여할 수 있음을 보여주며, 양극 대칭셀 기반 분석이 전고체전지 계면 열화 거동을 이해하는 데 유효한 평가 방법이 될 수 있음을 보여준다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

In sulfide-based all-solid-state batteries (ASSBs), Ni-rich layered oxide cathodes often suffer from severe interfacial degradation with sulfide solid electrolytes, which accelerates performance fading. Although oxide coatings such as LiNbO₃ are widely used to mitigate this issue, interfacial behavior under practical operating conditions has not been fully clarified. In this study, interfacial degradation in the Ni-rich NCM│LPSCl system was examined using a cathode symmetric-cell approach, and the effect of a thin LiNbO3 surface coating was evaluated. The LNO-coated cathode exhibited more stable interfacial behavior, with reduced instability in the initial reaction region and slower degradation at elevated temperatures compared to the uncoated cathode. These results suggest that LiNbO3 coating is an effective strategy to enhance the chemical and mechanical stability of Ni-rich cathode/sulfide-electrolyte interfaces for high-energy ASSBs.

목차 (Table of Contents)

• 제 1 장 Interfacial Degradation and Stabilization of Cathode/Sulfide Electrolyte Interfaces Using a Cathode Symmetric-Cell Configuration 1
• 제 1 절 Introduction 1
• 제 2 절 Experimental 3
• 제 3 절 Result and Discussion 5
• 제 4 절 Conclusion 28
• 제 5 절 Supporting Information 29
• 참고문헌 32
• Abstract 37