Polyelectrolyte Biosensor Droplets Prepared from the Uniform-Sized Shell Templates : 균일한 크기의 액정 껍질 템플릿에서 제조된 고분자 전해질 바이오센서 액적의 활용

국문 초록 (Abstract)

본 연구에서는 3-아미노페닐보론산(APBA)이 고정화된 폴리아크릴산(PAAAPBA) 액적을 이용하여 비효소적 포도당 센서를 개발하고, 이를 효소인 GOx가 고정화된 폴리아크릴산(PAAGOx) 액적과 비교하였다. 모든 폴리아크릴산 기반 바이오센서 액적은 별도의 복잡한 미세유체 장치 없이, 경화된 고체 상태 액정 쉘 템플릿에서의 침투 및 배출 과정을 통해 제작되었다. 해당 템플릿은 반응성 액정 메소젠과 비반응성 액정 포로젠 혼합물을 유리 모세관 기반 미세유체 제어 방법으로 제조하였으며, 경화 후 비반응성 액정을 추출함으로써 균일한 기공을 갖는 다공성 구조를 형성하였다. 폴리아크릴산 액적과 APBA의 고정화는 직접적인 EDC 커플링 반응을 통해 수행되었으며, 고농도 이온 조건 을 통해 포도당과 APBA 간 1:2 보로네이트 에스터 결합을 유도하였다. 이로 인해 액적 내부에서 가교 효과가 발생하며, PAAAPBA 액적은 30분 이내에 포도당 농도에 따라 서로 다른 포화 직경까지 빠르게 수축하였다. 반면, PAAGOx 액적은 최종 수축 크기는 거의 동일하였으나, 수축 속도만이 포도당 농도에 의존하는 거동을 보였다. 포도당 감지 성능 평가 결과, PAAAPBA 액적은 직경 비율 기반 분석을 LOD 0.624 mM, 선형 범위 1–12 mM를 나타냈으며, PAAGOx 액적은 수축 속도 기반 분석을 통해 LOD 0.733 mM, 선형 범위 1–10 mM를 보였다. 따라서 PAAAPBA 액적은 포도당 농도에 따라 빠르게 안정된 크기로 수축하는 반면, PAAGOx 액적은 시간에 따른 동적 변화를 지속적으로 추적해야 하므로, 정확성과 편의성 측면에서 PAAAPBA 액적이 더 우수한 포도당 센서임을 확인하였다. 또한, PAAAPBA 액적 센서는 인체 혈액 및 혈청 내 포도당 검출에서도 우수한 선택성, 안정성 및 감도를 나타냈다.

목차 (Table of Contents)

• 1. INTRODUCTION 1
• 2. EXPERIMENTAL 5
• 2.1 Materials 5
• 2.2 Preparation of the nested glass capillary chip 6
• 2.3 Preparation of the LCsolid shells 7
• 2.4 Production of the PAA droplets from the LCsolid shell templates 8
• 2.5 GOx immobilization of the PAA droplets 10
• 2.6 APBA immobilization of the PAA droplets 11
• 2.7 Measurements 12
• 3. RESULTS AND DISCUSSION 15
• 3.1. Preparation of the LCsolid shell templates 15
• 3.2. LCsolid shells with a negative order parameter 19
• 3.3. Fabrication of the PAA droplets using the LCsolid shell templates 23
• 3.4. pH responsiveness tests of the PAA droplets 27
• 3.5. Preparation of the PAAGOx and PAAAPBA droplets 30
• 3.6. Glucose biosensor of the PAAGOx and PAAAPBA droplets 37
• 3.7. Real human serum and selectivity tests 41
• 4. CONCLUSION 46
• 5. REFERENCES 48
• 6. ABSTRACTS (Korean) 52