Optimization Strategies for Maximizing Electron Recovery in Microbial Electrochemical Systems = 미생물 전기화학 시스템의 전자회수 극대화를 위한 최적화 전략

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

This dissertation investigates charge-centric design and operation of microbial fuel cells (MFCs) to maximize electron recovery from wastewater substrates. MFCs are bio-electrochemical systems that harvest electricity from the electrons released during microbial oxidation of organic matter, enabling simultaneous wastewater treatment and energy recovery. While conventional treatment processes often require substantial energy input and generate excess sludge, MFCs offer a pathway toward more energy-efficient and sustainable operation. However, for practical deployment and scale-up, maximizing peak power density alone is insufficient; instead, it is essential to promote stable microbial electron release and recover the largest possible cumulative charge, which directly reflects the extent of electron capture from substrate removal. Against this backdrop, this study systematically explores integrated design and operational strategies that prioritize total electron recovery over instantaneous power output.
Three complementary levers are examined experimentally. First, in a continuous multi-electrode module, external-circuit topology and load were compared using common-bus parallel versus isolated-pair parallel wiring. Under common-bus parallel with low external resistance, cumulative charge increased markedly despite low cell voltages; anode potentials shifted to less negative values consistent with reduced interfacial losses, and current pooling allowed the most active pairs to dominate output. Isolated-pair parallel facilitated per-pair diagnostics but limited bus-level redistribution and exhibited spatial performance heterogeneity tied to reactor microenvironments. Second, in a batch reactor, minimum-resistance operation was tested sequentially against conventional high and “optimal” loads. Linear sweep voltammetry, cyclic voltammetry, and impedance spectroscopy showed that lowering resistance increased current and time-integrated charge, minimized charge-transfer resistance, and increased interfacial capacitance over time. Prolonged minimum-resistance operation accelerated substrate depletion and reduced average current, indicating a need for feed management and adaptive load control. Short-horizon chemical oxygen demand removal improved, and results were compatible with ultra-low-voltage boosting for practical energy harvesting. Third, a materials route was developed by electrophoretic deposition of Ti₃C₂Tₓ MXene onto carbon fiber brush anodes. Compared with unmodified brushes and dip-and-dry approaches, the deposited MXene formed conformal, durable coatings that lowered charge-transfer resistance, increased interfacial capacitance, and sustained higher currents over weeks of operation.
Collectively, the findings support an integrated strategy for charge maximization: operate at low external resistance with real-time resistance adaptation, use common-bus wiring for charge throughput and isolated-pair wiring for diagnostics, and engineer robust MXene-modified anodes to minimize interfacial losses. The principles generalize to other microbial electrochemical systems where electron recovery governs overall efficiency.

국문 초록 (Abstract)

미생물 연료전지(MFC)는 하·폐수 속 유기물을 미생물이 분해하면서 생성하는 전자를 전극으로 전달하고, 이를 외부회로를 통해 전기로 회수하는 친환경 전기화학 기반 처리 기술이다. 기존 하·폐수처리 공정이 주로 전력 소비와 슬러지 발생을 동반하는 반면, MFC는 유기물 제거와 동시에 전기 회수를 통해 에너지 관점의 공정 효율 개선 가능성을 제시한다. 그러나 실제 적용과 스케일업을 위해서는 단순히 순간 최대 전력밀도를 높이는 접근보다, 폐수 처리 관점에서 미생물의 전자방출을 안정적으로 촉진하고 누적 전하량을 최대한 회수하는 ‘전하 중심(charge-centric)’ 설계·운전 전략의 정립이 필요하다. 전자방출균이 방출하는 전자의 총량은 ‘전자 회수(electron recovery)’로 평가되며, 본 논문은 높은 전력밀도보다 최대 전자 회수에 초점을 맞춘 설계와 운전법을 체계적으로 탐구했다.
첫째, 연속식 다중 전극 시스템에서 외부회로 배선 토폴로지(공통 버스 병렬 vs. 개별쌍 병렬)와 외부저항의 영향을 비교했다. 공통 버스 병렬에서 최소 외부저항을 적용하면 셀 전압은 낮아지는 반면 누적 전하가 크게 증가했고, 산화 전극 전위가 양의 방향으로 이동하여 계면 손실 감소로 인한 전기화학적 성능이 향상되었다. 또한 전류가 연결회로에서 통합되어 성능이 우수한 전극쌍이 출력 지배에 더 크게 기여했다. 개별쌍 병렬은 전극쌍들의 성능 모니터링에는 유리했으나 통합회로 단위 전류 재분배가 제한되고, 반응기 내 위치에 따른 성능의 차이가 발생했다.
둘째, 배치 반응기에서 최소 외부저항 운전을 높은 저항 운전 및 최적 저항과 순차 비교했다. 선형 주사전위법, 순환 전압전류법, 임피던스 분광 결과, 외부저항을 낮출수록 전류와 시간 적분 전하가 증가하고 전하 전달 저항이 최소화되었으며, 인터페이스 정전용량은 시간 경과에 따라 증가했다. 다만 장시간 최소 저항 운전은 기질 고갈을 가속하여 평균 전류를 저하시켰고, 이에 따라 유입 조건 적응형 저항 제어의 필요성이 확인되었다. 최소저항에서 단기 화학적산소요구량(COD) 제거는 개선되었고, 초저전압 승압으로의 적용성을 확인했다.
셋째, 재료 측면에서 Ti3C2Tx MXene을 탄소 섬유 브러시 산화전극에 전기영동으로 증착했다. 단순 침지방식은 MXene의 접착성 및 내구성을 보장하지 못하지만, 전기영동 증착법은 균일하고 내구적인 코팅을 형성하여 전하 전달 저항이 낮아졌고 인터페이스 정전용량과 지속 전류가 수주 동안 향상되었다. 본 연구에서 개발한 탄소 섬유 브러시로의 직접적인 전기영동 증착법은 미생물 전기화학 분야에서 최초로 수행되었으며, MXene과 전자방출균의 상호작용을 다양한 전기화학 테스트를 통해 분석했다.
종합하면, 전자 회수 극대화를 위해 (i) 낮은 외부저항 운전에 실시간 저항 적응을 결합하고, (ii) 처리량 확보에는 공통 버스 병렬을, 상태 진단에는 개별쌍 병렬을 선택적으로 활용하며, (iii) MXene 증착 산화전극으로 정전용량 향상 및 계면 손실을 최소화하는 통합 전략이 유효함을 보였다. 이러한 원리는 산화전극에서의 전자 회수가 효율을 좌우하는 다른 미생물 전기화학 시스템에도 적용이 가능함을 시사했다.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1 Introduction 1
• Chapter 2 Literature review 7
• 2.1 Microbial fuel cell (MFC) 7
• 2.2 External resistance and circuit design 10
• 2.3 Anode biofilm interface engineering for enhanced electron recovery 12
• Chapter 3 External-Circuit Wiring and External-Resistance Optimization for Maximizing Electron Recovery in Continuous-Mode Multi-Electrode Microbial Fuel Cells 15
• Abstract 15
• 3.1. Introduction 16
• 3.2 Materials and Methods 19
• 3.3 Results 25
• 3.4. Discussion 37
• 3.5 Conclusions 41
• Chapter 4 Minimum Resistance Operation for Maximizing Electron Recovery and Effective Low Voltage Boosting in MFCs 43
• Abstract 43
• 4.1 Introduction 44
• 4.2 Materials and methods 46
• 4.3 Results 51
• 4.4 Discussion 66
• 4.5 Conclusion 72
• Chapter 5 Electrophoretic MXene Deposition on Carbon Fiber Brush Anodes for Electrochemical Enhancement of Microbial Fuel Cells 74
• Abstract 74
• 5.1 Introduction 75
• 5.2 Materials and Methods 77
• 5.3 Results 84
• 5.4 Discussion 101
• 5.5 Conclusion 107
• Reference 109
• 국문초록 117
• Curriculum Vitae 120