Ultrafast hot-carrier transport in 2D van der waals semiconductors

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Photonic devices are rapidly expanding across diverse sectors, including optical communication, LiDAR sensing, optical computing, and energy harvesting, driven by advances in AI, autonomous systems, and high-speed information processing. While these technologies demand ultrafast operation and high energy efficiency, their performance remains fundamentally constrained by the intrinsic physical limits of conventional semiconductor materials. In typical semiconductors, photoexcited electron–hole pairs relax to the band edge within a few picoseconds, during which the excess photon energy is rapidly lost as heat. As a result, current optoelectronic systems operate only on “cold” carriers, leading to substantial energy dissipation and restriction in switching speed and conversion efficiency. Utilizing high-energy, nonequilibrium “hot carriers” offers a promising route to enhance charge generation, extend transport lengths, and overcome the intrinsic limits of conventional devices. In this Dissertation, to address this challenge, we investigate hot-carrier generation and transport mechanisms in 2D van der Waals (vdW) materials, which offer advantages in hot carriers due to their strong quantum confinement, high optical absorption, and low defect densities. Using femtosecond transient absorption spectroscopy, hot-carrier dynamics were elucidated in both transition metal dichalcogenides (TMDs) and flatband Kagome systems.
Chapter 1 introduces the fundamental background, including the mechanisms of hot carriers and the roles of dimensionality and lattice topology in hot-carrier manipulation. In Chapter 2, we demonstrate ballistic hot-carrier transport and ideal carrier multiplication. Chapter 3 investigates flatband Kagome materials, revealing how geometric frustration and band flattening give rise to unique phonon relaxation pathways and extended hot-carrier diffusion.
This Dissertation establishes a comprehensive physical framework for understanding hot-carrier generation, ballistic transport, phonon-mediated energy dissipation, and carrier multiplication in low-dimensional materials with engineered electronic band topologies. Our findings offer foundational principles for overcoming the thermalization restriction in semiconductors. These insights provide a pathway toward the development of next-generation optoelectronic technologies, including ultrafast photodetectors and high-efficiency photovoltaic systems.

국문 초록 (Abstract)

광소자는 최근 AI, 자율주행과 같은 첨단 산업의 발전과 함께 광통신, 라이다, 광컴퓨팅, 태양광 발전 등 다양한 분야로 빠르게 확장되고 있다. 이러한 광 기반 소자들은 높은 속도와 에너지 효율을 요구하지만, 그 성능은 여전히 반도체 재료가 갖는 근본적 한계에 의해 제약을 받고 있다. 일반적인 반도체에서는 빛을 흡수해 생성된 전자–정공 쌍이 수 피코초 (10-12초) 이내에 밴드 가장자리의 ‘냉각된’ 상태로 빠르게 이완되며, 현재의 소자들은 이 냉각된 전하만을 활용한다. 그러나 이 과정에서 발생하는 급격한 에너지 손실과 열화는 초고속 통신, 고효율 태양전지, 저전력 광컴퓨팅 구현에 큰 장애 요소로 작용한다. 반면, 냉각되기 이전의 ‘핫 캐리어’를 활용할 경우 전하 증폭과 같은 높은 전하 생성 효율을 달성할 수 있으며, 초고속·초장거리 이동 특성을 기반으로 기존 소자의 성능 한계를 극복할 수 있는 가능성이 열린다. 이러한 이유로 핫캐리어의 생성과 이동을 제어하여 직접 활용하려는 연구가 차세대 광소자 개발의 핵심 전략으로 주목받고 있다.
본 연구에서는 이러한 한계를 극복하고 효율적인 핫캐리어 생성·수송 메커니즘을 확보하기 위해 2차원 반데르발스 물질을 활용하였다. 2차원 반데르발스 물질은 높은 광흡수, 강한 양자 구속 효과, 그리고 낮은 표면 결함 밀도를 바탕으로 핫캐리어의 생성과 생존시간에 유리한 환경을 제공한다. 본 연구에서는 펨토초 분해능을 지닌 초고속 분광현미경 기법을 통해 2차원 반데르발스 물질군인 전이금속 다이칼코제나이드(TMD)와 평평한 밴드 구조를 갖는 카고메 물질의 핫 캐리어 동역학을 분석하였다. 단일층 TMD에서 생성된 핫 캐리어가 초기 수백 펨토초 동안 산란이 거의 발생하지 않는 탄도 수송을 관찰했으며, 기존 반도체보다 수십 배 빠른 확산 속도를 보였다. 이러한 빠른 전하 이동은 전하간 산란이 발생하기 전에 핫 캐리어가 효과적으로 분리될 수 있는 공간적 분리를 유도하며, 이를 통해 이상적인 전하 증폭이 구현됨을 확인하였다. 카고메 물질에서는 평평한 밴드 구조로 인해 전하-포논 상호 작용이 억제되어 기존 2차원 물질 대비 매우 긴 핫 캐리어 수명이 관찰되었다. 더불어, 독특한 격자·밴드 구조로 인해 핫 캐리어의 수송 메커니즘이 기존 반도체와는 상이한 방식으로 나타나는 것을 확인하였다. 본 학위논문은 저차원 소재, 밴드 토폴로지, 초고속 분광학을 결합하여 핫 캐리어의 생성, 수송, 그리고 증폭에 대한 통합적인 물리적 이해를 제공한다. 이는 기존 반도체 소재의 한계를 뛰어넘는 초고속 광검출기, 차세대 고효율 태양전지, 그리고 효율적인 광컴퓨팅 기술 개발을 위한 중요한 설계 원리를 제시한다.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 0
• 1-1. Current challenges in nanoscale charge transport and device efficiency 0
• 1-1-1. Energy loss and transport bottlenecks at the nanoscale 0
• 1-1-2. Hot-carrier engineering for surpassing conventional limit 1
• 1-2. Fundamentals of hot carriers in low-dimensional semiconductors 4
• 1-2-1. Hot-carrier generation mechanism 4
• 1-2-2. Phonon-mediated energy dissipation and phonon decay mechanism 6
• 1-2-3. Hot-carrier diffusion 14
• 1-2-4. Dimensionality effect of hot carrier 20
• 1-3. Carrier multiplication 24
• 1-3-1. Competing mechanisms: phonon loss and Auger recombination 26
• 1-3-2. Advances in experimental and theoretical studies of carrier multiplication 28
• 1-4. Two-dimensional van der Waals materials 33
• Chapter 2. Experimental method 41
• 2-1. Femtosecond laser spectroscopy 41
• 2-1-1. Transient absorption 41
• 2-1-2. Transient absorption microscopy 44
• 2-2. Carrier diffusion analysis 46
• 2-3. Global analysis 47
• 2-4. Evaluation of carrier multiplication efficiency 48
• Chapter 3. Ballistic hot-carrier transport–enabled ideal carrier multiplication 50
• 3-1. Ballistic transport in monolayer MoSe2 50
• 3-1-1. Introduction 50
• 3-1-2. Results and discussion 51
• 3-1-3. Conclusion 57
• 3-2. Ideal carrier multiplication in monolayer MoSe2 59
• 3-2-1. Introduction 59
• 3-2-2. Results and discussion 63
• 3-2-3. Conclusion 72
• Chapter 4. Ultrafast hot-carrier dynamics in flatband Kagome lattice 75
• 4-1. Strong hot-phonon bottleneck in Nb3I8 75
• 4-1-1. Introduction 75
• 4-1-2. Results and discussion 76
• 4-1-3. Conclusion 103
• 4-2. Hot-carrier diffusion in Nb3I8 104
• 4-2-1. Introduction 104
• 4-2-2. Results and discussion 105
• 4-2-3. Conclusion 124
• References 125
• 논문요약 157