Formation of transfer-free graphene interlayers for GaN remote homoepitaxy

국문 초록 (Abstract)

증강현실(AR) 및 가상현실(VR)을 포함한 차세대 디스플레이 기술의 발전은 고휘도와 초미세 픽셀을 갖춘 고성능 발광다이오드(LED)에 대한 수요를 견인하고 있다. 그러나 기존의 통상적인 LED 에피택셜 성장은 기판과 에피층 간의 격자상수 및 열팽창계수 불일치로 인해 계면 응력(strain)과 관통전위(threading dislocation, TD)와 같은 치명적인 결정 결함을 야기하며, 이는 소자의 외부양자효율(EQE)을 저하시키는 주된 원인으로 작용한다. 이를 해결하기 위한 에피택셜 측면 성장(ELOG) 기술은 하드 마스크 공정에 따른 복잡성과 추가적인 결함 및 응력 발생의 한계가 존재한다. 이에 대한 대안으로, 최근 이차원 물질을 매개로 한 비공유결합 기반의 원격 에피택시(remote epitaxy) 연구가 주목받고 있다.
이차원 물질 기반의 비공유결합 에피택시는 기판과 에피층 사이에 존재하는 반데르발스 갭(van der Waals gap)으로 인해 물리적 결합이 형성되지 않으므로, 이종 에피택시에서 발생하는 격자 부정합 및 열응력에 의한 관통전위 생성을 원천적으로 완화할 수 있다. 또한, 기존의 습식 식각이나 레이저 리프트 오프(LLO)와 같이 손상을 동반하는 박리 공정 대신, 약한 계면 결합을 이용한 기계적 박리가 가능하여 기판 재사용 및 마이크로 LED 전사 공정에 유리한 이점을 제공한다.
본 연구에서는 이러한 원격 에피택시를 구현하기 위해, 기존 화학기상증착(CVD) 기반 전사 공정에서 발생하는 계면 오염 및 결함 문제를 배제할 수 있는 스퍼터링(sputtering) 공정을 도입하였다. 이를 통해 대면적에 균일한 비정질 그래핀(amorphous graphene, aGr)을 형성하였으며, aGr 상에서의 초기 핵생성 난점을 극복하기 위해 2단계 성장(two-step growth) 전략을 적용하여 유기금속화학증착(MOCVD)을 통한 고품질 GaN 원격 호모에피택시를 수행하였다. 전자 채널링 대비 이미징(ECCI) 분석 결과, 그래핀 삽입층 없이 동일 조건에서 성장한 기준 시편 대비 관통전위밀도(TDD)가 약 7.2% 감소함을 정량적으로 확인하였다. 본 연구는 스퍼터링 aGr 기반의 원격 에피택시가 결함 저감과 효율적인 기판 분리를 동시에 달성하는 효과적인 플랫폼임을 입증하며, 향후 고효율 디스플레이 픽셀 제조를 위한 핵심 기술로서의 가능성을 제시한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The advancement of next-generation display technologies, including augmented reality (AR) and virtual reality (VR), necessitates high-performance light-emitting diodes (LEDs) characterized by high luminance and ultrafine pixel dimensions. However, conventional epitaxial growth of LEDs is intrinsically constrained by the mismatches in lattice constants and thermal expansion coefficients between the substrate and the epilayer. These mismatches induce interfacial strain and fatal crystallographic defects, such as threading dislocations (TDs), which serve as the primary cause for the degradation of the device's external quantum efficiency (EQE). While epitaxial lateral overgrowth (ELOG) has been employed to address these issues, it is limited by the process complexity associated with hard masks and the potential induction of additional defects and residual stress. As an alternative, non-covalent remote epitaxy mediated by two-dimensional (2D) materials has recently attracted significant attention.
In non-covalent epitaxy utilizing 2D materials, the presence of a van der Waals gap between the substrate and the epilayer precludes the formation of strong chemical bonds. Consequently, this architecture fundamentally mitigates the generation of threading dislocations arising from lattice mismatch and thermal stress in heteroepitaxy. Furthermore, unlike damage-inducing exfoliation processes such as wet etching or laser lift-off (LLO), the weak interfacial bonding facilitates mechanical exfoliation, offering distinct advantages for substrate reuse and micro-LED transfer processes.
To implement such remote epitaxy, this study introduces a sputtering process capable of eliminating interfacial contamination and defects often associated with conventional chemical vapor deposition (CVD)-based transfer processes. Through this method, a highly uniform amorphous graphene (aGr) layer was formed over a large area. To overcome the nucleation difficulties on aGr arising from its low surface energy, a two-step growth strategy—comprising the formation of a low-temperature wetting layer followed by high-temperature overgrowth—was applied to perform high-quality GaN remote homoepitaxy via metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD). Quantitative analysis using electron channeling contrast imaging (ECCI) confirmed an approximately 7.2% reduction in threading dislocation density (TDD) compared to a reference specimen grown under identical conditions without the graphene interlayer. This study demonstrates that sputtering-based aGr remote epitaxy serves as an effective platform for simultaneously achieving defect reduction and efficient layer separation, thereby suggesting its potential as a key technology for the fabrication of high-efficiency display pixels.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 1
• Chapter 2. Theoretical background 4
• 1. Characteristics of Gallium Nitride 4
• A. Crystal Structure of GaN 4
• B. Physical and Chemical Properties of GaN 7
• C. Optical Properties of GaN 7
• D. Electrical Properties of GaN 10
• 2. Epitaxy 10
• A. Homoepitaxy 11
• B. Heteroepitaxy 11
• C. Heteroepitaxy of GaN on sapphire 14
• D. Crystal quality of MOCVD GaN on Al2O3 17
• E. Growth Modes 20
• 3. Dislocation Defects 22
• A. Types and principles of dislocations 22
• B. Impact of threading dislocations on LED device characteristics 26
• C. Conventional techniques for reducing threading dislocations 28
• 4. Characteristics of graphene 31
• A. Structural properties of graphene 33
• B. Electrical properties of graphene 34
• C. Utilization of graphene in remote epitaxy 35
• 5. Remote epitaxy 36
• A. Principles of remote epitaxy 36
• B. Substrate damage in remote epitaxy 42
• C. Advantages of remote epitaxy 45
• 6. Metal-Organic Chemical Vapor Deposition (MOCVD) 47
• Chapter 3. Experiment 53
• 1. Sputtering 53
• 2. Raman spectroscopy 56
• 3. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) 59
• 4. UV-vis Spectroscopy 62
• 5. Two-step growth for remote epitaxy on graphene coated substrate 64
• 6. X-ray diffraction (XRD) 69
• 7. Scanning Electron Microscopy (SEM) 70
• 8. Electron Channeling Contrast Imaging (ECCI) 72
• Chapter 4. Results and Discussion 74
• 1. Optimization of sputtering conditions 74
• 2. Structural characterization of sputtered amorphous graphene 78
• 3. Chemical bonding analysis of sputtered aGr 84
• 4. Transmittance analysis of sputtered aGr 92
• 5. Wetting layer growth for GaN remote epitaxy 94
• 6. Quality of 2-step remote epitaxial GaN 99
• 7. Quantitative analysis of threading dislocation density 102
• 8. Execution of precision mechanical exfoliation 105
• Chapter 5. Conclusion 107
• References 109
• 국문 초록 117