Emissivity prediction framework for multilayer metallic nanomembrane

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Multilayer nanomembranes can be utilized in thermally harsh vacuum and high-temperature environments, such as infrared bolometer absorbers, extreme ultraviolet pellicles, and X-ray/electron transmission windows. Because their heat capacity is small and conductive/convective cooling is limited, controlling mid-infrared (mid-IR) emissivity is critical for reliability. However, nanometer-scale metallic films used as emission layers exhibit nonlinear thickness-dependent optical constants, making intentional design difficult; moreover, consistently obtaining thickness-dependent optical constants is not yet established, and measuring them over all required thicknesses is impractical. Accordingly, this dissertation establishes and experimentally validates an integrated framework to quantitatively predict emissivity and directly enable design of multilayer nanomembranes employing ultrathin Ru and Mo as emission layers.
The framework comprises four steps: (i) fabrication of freestanding nanomembranes and mid-IR optical characterization, (ii) extraction of thickness-dependent optical constants of ultrathin metal single layers using the Drude-Lorentz oscillator model, (iii) expansion to a continuous thickness domain using a physics-regularized neural network with Kramers-Kronig constraints, and (iv) transfer-matrix-method simulations of multilayer stacks followed by verification against measurements from fabricated samples. This procedure reconstructs refractive index and extinction coefficient distributions on the wavenumber-thickness plane and enables their direct use as design inputs.
Unlike prior work focused on interference engineering or simple impedance-matching rules, this dissertation quantitatively shows that emissivity can vary substantially even at fixed total metal thickness: for Ru/SiN stacks, emissivity differs by up to 10% depending on thickness partitioning despite identical total Ru thickness. Design directions are further presented to maintain high emissivity (≈0.4) and enhance emissivity without reducing overall membrane thickness, thereby preserving mechanical robustness. Overall, in the mid-IR nanometer-scale regime considered here, emissivity enhancement is governed not solely by idealized interference-based absorption mechanisms but by the thickness-dependent optical constants that set the sensitivity to multilayer design variables; the proposed framework provides a new integrated route for designing the thermal-radiative properties of multilayer metallic nanomembranes.

국문 초록 (Abstract)

다층 나노멤브레인은 적외선 볼로미터 흡수막, 극자외선 펠리클, X선·전자 투과 윈도우 등 열적으로 가혹한 진공·고온 환경에서 활용될 수 있으나, 열용량이 작고 전도·대류 냉각이 제한되므로 중적외선 대역에서의 방사율 제어가 신뢰성 확보에 핵심이다. 그러나 방사층으로써 효과적인 수 나노미터의 금속성 박막은 두께에 따른 광학 상수의 비선형적 변화로 인해 의도적인 설계에 적용되기 어렵다. 이를 위한 두께 의존적 광학 상수를 확보하는 방식은 아직 일관성 있게 규명되지 않았으며, 다층 열방사 구조의 합리적 설계를 위해 광학 상수 변화를 모두 측정하는 것은 비현실적이다. 이에 본 학위논문은 Ru 및 Mo 초박막을 방사층으로 사용하는 다층 나노멤브레인을 대상으로 방사율을 정량 예측하고 설계에 직접 활용할 수 있는 통합 프레임워크를 구축하고 실험적으로 검증하였다.
제안한 프레임워크는 (i) 프리스탠딩 나노멤브레인 제조 및 중적외선 특성 측정, (ii) Drude-Lorentz 진동자 모델 기반 단층 금속 초박막의 두께 의존적 광학 상수 추출, (iii) Kramers-Kronig 제약을 포함한 물리 정규화 신경망을 통한 연속 두께 구간으로의 광학 상수 확장, (iv) 이를 입력으로 한 전달 행렬 기법 기반 다층 스택 광학 시뮬레이션 및 실제 시편 측정값과의 비교 검증의 네 단계로 구성된다. 이 과정을 통해 파수-두께 평면에서 굴절률과 소광계수의 분포를 재구성하고, 이를 다층 금속성 나노멤브레인의 설계 입력으로 직접 활용할 수 있음을 보였다.
기존 다수 연구가 간섭 공학이나 단순 임피던스 매칭 규칙을 중심으로 방사율 경향을 해석한 것과 달리, 본 학위논문은 동일 총 금속 두께 조건에서도 방사율이 크게 달라질 수 있음을 정량적으로 제시하였다. 특히 Ru/SiN 다층 스택을 분류·비교한 결과, 총 Ru 두께가 동일하더라도 층 분할에 따라 방사율이 최대 10% 수준까지 달라질 수 있음을 확인하였다. 더 나아가 높은 방사율(≈0.4)을 유지하면서도 총 멤브레인 두께를 줄이지 않고 방사율을 향상시켜 프리스탠딩 구조에 필요한 기계적 강건성을 유지하는 설계 방향을 제시하였다. 이러한 결과는, 본 연구에서 다룬 중적외선 및 수 나노미터 초박막 조건에서의 방사율 향상이 이상화된 간섭 기반 흡수 메커니즘만으로 설명되기보다, 두께 의존적 광학 상수 자체가 다층 설계 변수에 대한 민감도를 결정함을 시사한다. 본 프레임워크는 이를 직접 적용할 수 있도록 함으로써, 다층 금속성 나노멤브레인의 열복사 특성 설계를 위한 새로운 통합 경로를 제공한다.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1 Backgorund 1
• 1.2 Research objectives 6
• 1.3 Composition of thesis 8
• 1.4 Reference 9
• Chapter 2. Overview of Emissivity Prediction Framework 13
• 2.1 Introduction to the workflow of emissivity prediction framework 13
• 2.2 Nanomembrane fabrication and optical characterization 16
• 2.3 Extraction of thickness-dependent optical constants 18
• 2.4 PRNN-based expansion of optical constants 22
• 2.5 Validation of emissivity prediction framework 25
• 2.6 Reference 34
• Chapter 3. Nanomembrane Fabrication and Optical Characterization for Optical Constant Extraction 36
• 3.1 Identification of minimum thickness for film formation 36
• 3.1.1 Ultrathin Ru film formation 37
• 3.1.2 Ultrathin Mo film formation 39
• 3.2 Experiments and fabrication of freestanding nanomembranes 42
• 3.2.1 Preparation of SiN support membrane 42
• 3.2.2 Fabrication of freestanding nanomembranes 43
• 3.3 Optical characterization for extracting optical constants 46
• 3.3.1 Measurements of freestanding nanomembranes 46
• 3.3.2 Characterization of the optical properties of nanomembranes 47
• 3.4 Reference 65
• Chapter 4. Thickness-Dependent Optical Constant Extraction for Ultrathin Film of Single Layer 67
• 4.1 Fitting optical spectra with DL oscillator model 67
• 4.1.1 Fitting SiN support membrane using Lorentz oscillator model 68
• 4.1.2 Fitting Ru and Mo nanomembranes using DL oscillator model 69
• 4.2 Extraction of optical constants for single layer Ru and Mo 73
• 4.2.1 Optical constants of single layer Ru and Mo 73
• 4.2.2 Total emissivity of ultrathin Ru and Mo films 74
• 4.3 Reference 85
• Chapter 5. Thickness-Resolved Optical Constant Expansion Using Physical-Regularized Neural Network 87
• 5.1 Development of optical constant prediction method based on PRNN 87
• 5.1.1 PRNN architecture and data preprocessing 88
• 5.1.2 KK-based physics-regularized loss design and training strategy 89
• 5.2 Evaluation of thickness-resolved optical constant prediction results 95
• 5.2.1 Quantitative performance evaluation using custom metrics 95
• 5.2.2 Spectral comparison with measurement-based optical constants 97
• 5.3 Reference 103
• Chapter 6. Validation of Emissivity Prediction Framework for Metallic Multilayer Nanomembrane 104
• 6.1 TMM-based optical simulation of multilayer metallic nanomembranes 104
• 6.1.1 Design of Ru/SiN multilayer stacks and thickness sweep 105
• 6.1.2 Analysis of optical properties under thickness partitioning 106
• 6.2 Experimental validation and design implications 109
• 6.2.1 Experimental validation of multilayer structures with the same total Ru thickness 109
• 6.2.2 Role of thickness dependence in emissivity enhancement 110
• 6.3 Reference 119
• Chapter 7. Conclusion and Future plans 120
• 7.1 Conclusion 120
• 7.2 Future plans 122
• Abstract in Korean 124