Development and theoretical analysis of polymer composites utilizing high thermal conductivity ceramic fillers

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The increasing power densities and integration levels of modern semiconductor devices demand thermal management materials that combine high thermal conductivity, mechanical reliability, and application-specific anisotropy. Polymer composites filled with ceramic particles play a central role in thermal interface materials, underfills, and flexible substrates; however, their performance critically depends on filler morphology, porosity, and microstructural organization rather than intrinsic material properties alone. This thesis integrates two complementary filler-engineering strategies to establish a morphology-driven design framework for next-generation thermal composites. First, precursor-assisted synthesis using ammonium borate hydrate (ABH) and boehmite was employed to produce densified spherical hBN fillers. Structural analysis and finite-element modeling showed that controlled porosity and enhanced interparticle necking improved through-plane thermal conductivity while simultaneously reducing effective dielectric permittivity—key requirements for advanced underfill applications. Second, electrospun PAN/boehmite fibers were thermally converted into carbon fiber/aluminum nitride (CF/AlN) composite fibers and embedded in PDMS matrices to create flexible anisotropic heat-spreading films. These films exhibited a 37-fold increase in in-plane thermal conductivity compared with pristine PDMS, enabling a 1.4× enhancement in temperature gradient and ~1.85× higher power output in flexible thermoelectric generators (FTEGs). Modeling further confirmed the strong dependence of heat transfer on fiber aspect ratio, diameter, and alignment. Overall, this work demonstrates that filler geometry, interfacial architecture, and microstructural control are decisive factors governing heat transport in polymer composites. By combining precursor chemistry, fiber engineering, and multiphysics simulation, the thesis provides a unified materials design strategy for thermal composites used in semiconductor packaging and flexible energy-harvesting systems.

국문 초록 (Abstract)

현대 반도체 소자의 고집적화와 고전력화는 높은 열전도도, 기계적 신뢰성, 방향성 제어가 가능한 열관리 소재를 요구하고 있다. 세라믹 필러 기반 폴리머 복합체는 TIM, 언더필, 유연 기판 등에서 핵심적으로 활용되지만, 그 성능은 필러의 고유 물성보다 형상, 공극 구조, 계면 및 미세조직 설계에 의해 좌우된다.
본 학위논문은 이러한 요구에 대응하기 위해 두 가지 상호 보완적 필러 설계 전략을 통합한 형상 기반 복합체 설계 프레임워크를 제시한다. 첫 번째는 ABH와 보헤마이트를 이용한 전구체 기반 공정을 통해 고밀도 구형 hBN 필러를 제조하는 전략이다. 구조 분석과 시뮬레이션을 통해 공극률 감소와 입자 간 결합 향상이 쓰루플레인 열전도도를 높이고 유효 유전율을 낮춤을 확인했으며, 이는 첨단 언더필에 필수적인 특성이다.
두 번째는 PAN/보헤마이트 전기방사 섬유를 열처리하여 CF/AlN 복합 파이버로 전환하고 이를 PDMS에 삽입한 유연 이방성 열전도 필름이다. 본 기판은 순수 PDMS 대비 약 37배 높은 인플레인 열전도도를 보였으며, 이를 FTEG에 적용한 결과 TE leg 간 온도차가 약 1.4배, 전력 출력이 약 1.85배 향상되었다. 시뮬레이션은 파이버의 종횡비·두께·배향이 열전달 향상에 핵심적임을 뒷받침했다.
종합적으로, 본 연구는 형상 제어, 계면 설계, 전구체 화학을 결합한 공정이 폴리머 기반 열전도 복합체의 성능을 결정한다는 점을 실험·해석적으로 입증하였다. 이는 차세대 반도체 패키징과 유연 에너지 하베스팅 시스템을 위한 고성능 열관리 소재 설계에 유효한 통합적 전략을 제공한다.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. INTRODUCTION 1
• 1.1 General introduction 1
• 1.2 Background 5
• 1.3 Motivation and objective 9
• 1.4 Literature review 13
• Chapter 2. Synthesis of Low Porosity Spherical hBN Particles via Precursor Assisted Densification for Enhanced Thermal and Dielectric Performance in Semiconductor Packaging Materials 17
• 2.1 Introduction 17
• 2.2 Experiment 22
• 2.3 Results and Discussion 31
• 2.4 Conclusion 69
• Chapter 3. Flexible Anisotropic Thermal Substrates Enabled by Carbon Fiber/AlN Hybrid Ceramic Fillers for High Performance Thermoelectric Energy Harvesting 72
• 3.1 Introduction 72
• 3.2 Experiment 75
• 3.3 Results and Discussion 79
• 3.4 Conclusion 94
• Chapter 4. Conclusion 96
• Reference 100
• 논문요약 107