전기화학적 질산염 환원을 위한 Spinel ZnCo2O4/Ti 전극 합성 및 암모니아 생성 분석 연구

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The electrochemical nitrate reduction reaction (NO3RR) has attracted increasing attention as a promising approach to mitigate nitrate contamination while recovering ammonia as a valuable nitrogen resource. However, practical application remains challenging because conventional electrodes often exhibit trade-offs among selectivity, activity, and long-term stability. In this study, a Ti-supported spinel ZnCo2O4 electrode was fabricated by electrodeposition followed by calcination, and the effects of electrode composition and operating parameters on NO3RR performance were systematically investigated. The electrode with a Zn:Co ratio of 2:6 achieved the highest ammonia selectivity along with the lowest charge-transfer resistance. Under the optimized conditions, the NO3--N removal efficiency reached 94%, the ammonia generation efficiency was 87%, the Faradaic efficiency (FE) was 80%, and the ammonia yield rate was 0.93 mmol·h-1·mg-1. In chloride-containing electrolytes, ammonia generation efficiency decreased due to the formation of active chlorine species. Increasing current density enhanced the ammonia yield rate, but a concurrent decrease in selectivity was observed. Overall, these results provide practical evidence for catalyst design and operating guidelines for Ti-supported spinel ZnCo2O4 electrodes, thereby supporting the improved applicability of NO3RR.

국문 초록 (Abstract)

전기화학적 질산염 환원 반응(Electrochemical nitrate reduction reaction, NO3RR)은 질산염 오염을 저감하며 암모니아를 질소 자원으로 회수할 수 있는 기술로 주목받고 있다. 그러나 기존 전극은 선택성, 활성, 그리고 장기 안정성 간의 상충관계로 인해 실제 응용하기에는 한계가 있다. 본 연구에서는 전착과 소성 공정을 이용하여 Ti 지지체 위에 Spinel ZnCo2O4를 형성한 새로운 전극을 개발하였으며, 조성과 운전 인자가 전기화학적 성능에 미치는 영향을 규명하였다. Zn:Co 조성비가 2:6일 때 암모니아 선택도와 전하이동 저항이 가장 우수하였다. 최적 조건에서 NO3--N 제거율은 94%, 암모니아 생성율은 87%, faradaic efficiency(FE)은 80%, 암모니아 생성속도는 0.93 mmol·h-1·mg-1에 도달하였다. 전해질 내 염화물 존재 시 활성 염소종 형성으로 암모니아 생성율이 감소했고, 전류밀도 증가 시 생성속도는 향상되나 선택성 저하가 동반됐다. 본 결과는 Ti 지지 Spinel ZnCo2O4 전극의 촉매 설계와 최적 반응 조건을 제시하며 NO3RR의 적용 가능성을 한층 높이는 중요한 근거를 제시한다.