Metal Foam-Based Electrode Design for Stable Operation of Membrane-Electrode Assembly-Type CO₂ Electrolyzers = 막-전극 접합체 타입 CO₂ 전해조의 안정적 구동을 위한 금속 폼 기반 발수성 전극 설계 연구

국문 초록 (Abstract)

재생에너지로 구동되는 전기화학적 이산화탄소 환원 반응(CO_2 RR)은 CO_2를 유용한 화학물질로 전환할 수 있는 지속 가능한 경로를 제공하며, 대기 중 CO_2 농도를 저감하기 위한 유망한 기술로 주목받고 있다. 막-전극 일체형(MEA) 전해조에서 기체 확산 전극(GDE)의 구조 설계는 CO_2 RR 의 성능과 장기 안정성을 확보하는 데 핵심적인 요소이다. 그러나 실제 CO_2 RR 시스템에서 발생하는 GDE의 플러딩(침수) 현상은 물질전달을 저해하고 전극 성능을 저하시켜, 상용화를 위한 주요 한계로 지적된다. 본 연구에서는 니켈(Ni) 폼 기판에 마크로 채널(macro channel)을 도입하여 플러딩을 완화하고 CO_2 RR의 성능 및 안정성을 향상시키는 플러딩-저항성 GDE를 개발하였다. Ni 폼 내부의 매크로채널은 CO_2의 촉매층 확산을 촉진하고 과도한 전해질 제거를 용이하게 함으로써 전극 침수를 효과적으로 억제한다. 기존 탄소 기반 전극과 비교했을 때, Ni 폼 기반 GDE는 높은 수직(through-plane) 전기전도도와 우수한 기체 투과도를 나타냈으며, 장시간 운전 후에도 발수성(hydrophobicity)을 안정적으로 유지하였다. 그 결과, 개발한 GDE는 높은 CO 부분 전류밀도(j_CO)와 낮은 셀 전압을 구현하였으며, 50 h 연속 운전 동안 88.4%의 CO 패러데이 효율(FE_CO)을 안정적으로 유지하였다. 이러한 결과는 질량전달 특성이 향상된 GDE 구조 최적화가 플러딩 문제를 극복하고, MEA형 CO_2 RR 전해조에서 효율적이고 안정적인 성능 확보에 필수적임을 보여준다. Keyword: 이산화탄소 환원 반응, 기체확산전극, 니켈 폼, 마크로 채널, 발수성

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Metal-Foam-Based Electrode Design for Stable Operation of Membrane-Electrode Assembly-Type CO₂ Electrolyzers Junwon Oh Department of Chemical Engineering Graduate School of Konkuk University The electrocatalytic reduction of carbon dioxide (CO₂RR) driven by renewable electricity provides a sustainable route to convert CO₂ into valuable chemical products, offering a promising approach to reduce atmospheric CO₂ levels. In membrane- electrode-assembly (MEA) electrolyzers, the design of gas diffusion electrodes (GDEs) plays a crucial role in enhancing the performance and stability of CO₂RR. However, one of the major limitations for the practical implementation of CO₂RR systems is flooding of the GDE, which significantly degrades long-term operational stability. In this study, a flooding-resistant GDE was developed by introducing macro channel into a nickel (Ni) foam substrate to alleviate flooding and improve CO₂RR performance and durability. The macro channels within the Ni foam facilitate efficient CO₂ diffusion toward the catalyst layer and the removal of excess electrolyte, thereby mitigating electrode flooding. Compared with conventional carbon paper–based electrodes, the Ni- foam-based GDE exhibits substantially higher through-plane electrical conductivity and gas permeability, while maintaining excellent hydrophobicity even after long-term operation. As a result, the proposed GDE achieves a high CO partial current density (jCO) and a low cell voltage, maintaining a CO Faradaic efficiency (FECO) of 88.4% over 50 h of continuous operation. These results demonstrate that optimizing GDE architectures with improved mass-transport characteristics is essential to overcome flooding issues and ensure efficient CO₂RR performance in MEA-type electrolyzers. Keyword: CO₂ reduction reaction (CO₂RR), gas diffusion electrode (GDE), Nickel foam, Macro channel, flooding resistance

목차 (Table of Contents)

• List of Tables ⅱ
• List of Figures ⅲ
• ABSTRACT v
• Ⅰ. Introduction 1
• 1.1. Overview of Electrochemical CO₂ Reduction and Research Trends 1
• 1.2. Flooding in Gas Diffusion Electrodes and Design Strategy
• of This Work 2
• Ⅱ. Experimental Section 4
• 2.1 Preparation of Gas Diffusion Electrodes 4
• 2.2. Characterizations· 8
• 2.3. Electrochemical Measurement 12
• Ⅲ. Result and Discussion 16
• 3.1. Characteristics of the GDEs 16
• 3.2. Properties of the GDEs 21
• 3.3. CO₂RR Performance of the GDEs 29
• 3.4. Stability of CO₂RR Performance of the GDEs 34
• 3.5. Large-area Electrode Expansion and Performance 42
• Ⅳ. Conclusion 44
• References 45
• Appendix 50
• ABSTRACT (in Korean) 51