Effects of Microporous Layer Structure and PTFE Distribution on Gas Diffusion Electrode Performance in CO2 Electroreduction = 전기화학적 CO2 환원 반응에서 가스확산전극의 미세기공층 구조와 PTFE 분포가 전극 성능에 미치는 영향

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Electrochemical reduction of carbon dioxide (CO2RR) provides a sustainable route to convert CO2 into value-added products using renewable electricity. However, achieving stable operation at high current densities remains difficult due to electrolyte flooding and carbonate buildup in gas diffusion electrodes (GDEs), which hinder CO2 transport and reduce performance. In this study, gas diffusion layers (GDLs) composed of various carbon blacks were evaluated to examine how their morphology and hydrophobicity affect CO2RR behavior. The acetylene black (AB)-based GDL showed the best balance of conductivity, gas permeability, and surface wettability, leading to stable CO generation. However, flooding and salt formation caused gradual degradation under high current conditions. To mitigate this, mult-walled carbon nanotubes (CNTs) were incorporated into the AB matrix to form a CNT-PTFE composite GDL. The CNT addition promoted a continuous hydrophobic network that enhanced gas transport while preventing electrolyte intrusion. The optimized electrode (AB/CNT50-30) achieved over 80% CO Faradaic efficiency for 150 hours at 400 mA cm-2, showing superior durability. This work demonstrates that structural control of GDLs can effectively balance hydrophobic stability and mass transport, offering a practical design strategy for durable and flooding-resistant electrodes in CO2 electroreduction.

국문 초록 (Abstract)

이산화탄소의 전기화학적 환원 반응(CO2RR)은 재생 가능한 전기를 이용하여 CO2를 부가가치 화합물로 전환할 수 있는 지속 가능한 경로를 제공한다. 그러나 높은 전류 밀도에서 안정적인 작동을 유지하는 것은 여전히 어려운데, 이는 전해질 플러딩과 기체 확산 전극 내 탄산염 축적이 CO2 전달을 방해하고 전극 성능을 저하시키기 때문이다. 본 연구에서는 다양한 카본 블랙으로 구성된 GDL을 제작하여 그 형태적 특성과 소수성이 CO2RR 거동에 미치는 영향을 평가하였다. 그중 아세틸렌 블랙(AB) 기반 GDL은 전기전도도, 가스 투과성, 표면 소수성 간의 균형이 가장 우수하여 안정적인 CO 생성 효율을 보였다. 그러나 높은 전류 조건에서는 플러딩과 염 형성으로 인해 성능이 점차 저하되는 현상이 나타났다. 이 문제를 해결하기 위해 탄소나노튜브를 AB 매트릭스에 도입하여 CNT-PTFE 복합 GDL을 제작하였다. CNT의 도입은 연속적인 소수성 네트워크를 형성하여 가스 전달을 향상시키는 동시에 전해질 침투를 억제하였다. 최적화된 전극(AB/CNT50-30)은 400 mA cm-2의 전류 밀도에서 150시간 동안 80% 이상의 CO 패러데이 효율을 유지하며, 우수한 내구성을 보였다. 본 연구는 GDL의 구조적 제어가 소수성 안정성과 물질전달 특성 간의 균형을 효과적으로 조절할 수 있음을 보여주며, CO2 전기환원을 위한 내구성이 향상된 전극 설계를 위한 실질적인 전략을 제시한다.

목차 (Table of Contents)

• List of Figures ⅱ
• ABSTRACT ⅴ
• Ⅰ. Introduction 1
• 1.1. Significance of Electrochemical CO2 Reduction 1
• 1.2. Role and Limitations of Gas Diffusion Electrodes 2
• 1.3. Structural Design Strategy of GDLs for Flooding Suppression 2
• Ⅱ. Experimental Section 4
• 2.1. Materials 4
• 2.2. Preparation of Gas diffusion electrode 5
• 2.3. Characterizations 5
• 2.4. Electrochemical Measurements 7
• Ⅲ. Results and Discussion 8
• 3.1. Characterization of Gas Diffusion Layers 8
• 3.2. CO2RR Performance and Stability of GDEs 14
• 3.3. Design and Characterization of CNT-Reinforced MPLs 26
• 3.4. CO2RR Performance of CNT-PTFE Composite GDEs 31
• Ⅳ. Conclusion 37
• References 38
• Abstract (in Korean) 44