코코넛 매트 기반 바이오차-층상이중수산화물 복합 흡착제를 활용한 비소와 안티모니 제거: 금속 이온 조합의 영향 = Removal of arsenic and antimony using coconut mat biochars decorated with layered double hydroxides:Influence of metal ion combinations

국문 초록 (Abstract)

본 연구에서는 금속이온의 조합을 달리한 Mg/Fe 층상이중수산화물(LDHMgFe)과 Ni/Fe 층상이중수산화물(LDHNiFe)을 이용하여 개질한 Coconutmat biochars(CMB)에 의한 비소(As(V)) 및 안티모니(Sb(V))의 흡착 특성 및 흡착 용량(Qe)에 미치는 반응 조건의 영향을 조사하였다. 연구 결과, Ni/Fe 층상이중수산화물(LDHNiFe)로 개질한 LDHNiFe@CMB의 비소(As(V))와 안티모니(Sb(V))에 대한 흡착용량(Qe: As(V) = 12.21 mg/g, Sb(V) = 10.75 mg/g)이 Mg/Fe 층상이중 수산화물(LDHMgFe)로 개질한 LDHMgFe@CMB(Qe: As(V) = 9.51 mg/g, Sb(V) = 4.84 mg/g)와 개질하지 않은 CMB(Qe: As(V) = 1.37 mg/g, Sb(V) = 1.22 mg/g)보다 더 높은 값을 보였다. 이는 Mg2+(0.72 Å)보다 이온반경이 작은 Ni2+(0.69 Å)의 도입으로 층상구조의 안정성이 향상되었기 때문으로 판단된다. 또한, LDHNiFe@CMB의 X-ray 회절분석법(XRD) 결과에서 더 뚜렷하고 강한 회절 피크가 관찰되어 높은 결정성과 구조적 안정성을 뒷받침하였다. Adsorption kinetic, Intra-particle diffusion, Isotherm 실험을 통해 Chemisorption과 Intra-particle diffusion, Langmuir isotherm 모델이 CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB에 의한 As(V) 및 Sb(V)의 흡착 메커니즘을 설명하는데 적합한 모델임을 확인할 수 있었다. As(V) 및 Sb(V)의 흡착 전후 CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB의 특성을 Field scanning electron microscopy(FE-SEM), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) 등의 분석을 통해 조사하였다. 그 결과 흡착제의 흡착반응은 Electrostatic surface complexation 및 Anion exchange 메커니즘에 의해 기인한 것으로 판단된다. 또한 CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB을 이용한 As(V) 및 Sb(V)의 흡착 반응에 대한 흡착제 투여량(adsorbent dosage = 0.2-1.2 g/L), 흡착제의 농도(initial concentrations of As(V) and Sb(V)) = 5–25 mg/L), 반응 온도(temperature = 15–35 ºC), 반응 시간(agitation time= 0–24 h), pH(pH = 3.0–11.0) 등 반응 조건의 영향을 조사하였다. LDHNiFe@CMB의 재이용성을 평가한 결과, KOH를 탈착제(Desorbing agent)로 이용할 경우 5번의 연속 흡착-탈착(Adsorption-desorption cycles) 후에도 흡착용량(Qe)은 As(V): 12.37 mg/g, Sb(V): 11.34 mg/g을 나타내었다. 이러한 결과는 개질을 통한 CMB의 As(V) 및 Sb(V)의 흡착 능력 향상에 있어 LDHNiFe@CMB가 효과적인 흡착제로 활용될 수 있음을 시사한다.

목차 (Table of Contents)

• 1. 서론 1
• 1.1. 연구배경 1
• 1.2. 연구목적 3
• 2. 이론적 배경 5
• 2.1. 비소와 안티모니의 물리화학적 특성 5
• 2.2. 중금속 흡착 메커니즘 5
• 2.3. 바이오차(Biochars) 6
• 2.4. 층상이중수산화물(Layered double hydroxides, LDHs) 7
• 3. 연구내용 및 방법 9
• 3.1. 연구재료 9
• 3.2. CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB의 제조 및 합성 9
• 3.2.1. CMB의 제조 9
• 3.2.2. LDHMgFe@CMB와 LDHNiFe@CMB의 제조 및 합성 10
• 3.3. CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB의 특성 분석 10
• 3.4. CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB을 이용한 As(V), Sb(V) 흡착 실험 11
• 3.5. 분석방법 12
• 3.6. 탈착 및 재이용성 평가 14
• 4. 연구결과 및 고찰 15
• 4.1. CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB의 물리화학적 특성 15
• 4.1.1. Bulk elemental composition and textural features 15
• 4.1.2. FE-SEM-EDX analyses 17
• 4.1.3. FTIR and XPS analyses 19
• 4.1.4. XRD and Surface charge analyses 22
• 4.2. CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB에 영향을 미치는 요인들 24
• 4.2.1. Effects of Adsorbent dosage 24
• 4.2.2. Kinetics 26
• 4.2.3. Adsorption isotherms 32
• 4.2.4. Effects of temperatures and thermodynamic 37
• 4.2.5. Effects of solutions pH 41
• 4.2.6. Effects of co-existing anions 44
• 4.3. CMB, LDHMgFe@CMB, LDHNiFe@CMB을 이용한 As(V)및 Sb(V) 흡착 메커니즘 47
• 4.4. As(V) 및 Sb(V) 흡착을 위한 LDHNiFe@CMB의 재생 56
• 5. 결론 58
• 6. 참고문헌 60
• 7. Abstract 77